본 실험은 실험실적 규모의 침지식 평막형 분리막이 장착된 활성슬러지생물반응기에 인공폐수를 사용하여 수행하였다. 분리막 운전은 MLSS 5,000 mg/L 활성슬러지 용액을 일정 유량으로 계속 투과시키는 방식과 주기적으로 10분여과/2분휴지 방식으로 구분하여 실시하였다. 산기량은 0.25 L/min로 일정하게 유지한 상태에서 투과유속을 10에서 $25L/m^2{\cdot}hr$까지 증가시키면서 막간차압을 측정하였다. 또한 분리막 오염 상태를 판단하기 위하여 완전막힘, 표준막힘, 중간막힘, 비압축성 케이크 및 선형압축성 케이크 오염 모델을 실험값에 적용하였다. 10분운전/2분휴지 운전방식에서는 매 주기마다 펄스형태로 막간차압이 변화하므로 최고점 및 최저점 연결선으로 구분하여 막오염 모델을 적용하였다. 활성슬러지 케이크 막오염은 이상의 5가지 오염 모델 중 선형압축성 케이크 오염 모델이 모든 투과실험 결과와 가장 잘 일치하였다.
본 실험은 실험실적 규모의 침지식 평막형 분리막이 장착된 활성슬러지 생물반응기에 인공폐수를 사용하여 수행하였다. 분리막 운전은 MLSS 5,000 mg/L 활성슬러지 용액을 일정 유량으로 계속 투과시키는 방식과 주기적으로 10분여과/2분휴지 방식으로 구분하여 실시하였다. 산기량은 0.25 L/min로 일정하게 유지한 상태에서 투과유속을 10에서 $25L/m^2{\cdot}hr$까지 증가시키면서 막간차압을 측정하였다. 또한 분리막 오염 상태를 판단하기 위하여 완전막힘, 표준막힘, 중간막힘, 비압축성 케이크 및 선형압축성 케이크 오염 모델을 실험값에 적용하였다. 10분운전/2분휴지 운전방식에서는 매 주기마다 펄스형태로 막간차압이 변화하므로 최고점 및 최저점 연결선으로 구분하여 막오염 모델을 적용하였다. 활성슬러지 케이크 막오염은 이상의 5가지 오염 모델 중 선형압축성 케이크 오염 모델이 모든 투과실험 결과와 가장 잘 일치하였다.
This experiment was carried out for a laboratory scale activated sludge bioreactor equipped with submerged flat sheet membrane using the synthetic wastewater. The membrane system for the activated sludge solution of MLSS 5,000 mg/L was operated with constant permeate flux by continuously permeating ...
This experiment was carried out for a laboratory scale activated sludge bioreactor equipped with submerged flat sheet membrane using the synthetic wastewater. The membrane system for the activated sludge solution of MLSS 5,000 mg/L was operated with constant permeate flux by continuously permeating and periodically 10 minute-permeating/2 minute-resting modes, respectively. The transmembrane pressure was measured as the permeate flux increased from 10 to $25L/m^2{\cdot}hr$ under the constant air flowrate 0.25 L/min. Also, the complete blocking, standard blocking, intermediate blocking, incompressible cake and linear compressible cake fouling models were retrofitted for the experimental data in order to determine the state of the membrane fouling. Because the transmembrane pressure fluctuated as a pulse shape for every period of 10 minute-permeating/2-minute resting mode, the membrane fouling models were separately applied for the maximum and minimum connecting lines. The linear compressible cake fouling model for the activated sludge cakes was the best fitted with the experimental results from the above five models.
This experiment was carried out for a laboratory scale activated sludge bioreactor equipped with submerged flat sheet membrane using the synthetic wastewater. The membrane system for the activated sludge solution of MLSS 5,000 mg/L was operated with constant permeate flux by continuously permeating and periodically 10 minute-permeating/2 minute-resting modes, respectively. The transmembrane pressure was measured as the permeate flux increased from 10 to $25L/m^2{\cdot}hr$ under the constant air flowrate 0.25 L/min. Also, the complete blocking, standard blocking, intermediate blocking, incompressible cake and linear compressible cake fouling models were retrofitted for the experimental data in order to determine the state of the membrane fouling. Because the transmembrane pressure fluctuated as a pulse shape for every period of 10 minute-permeating/2-minute resting mode, the membrane fouling models were separately applied for the maximum and minimum connecting lines. The linear compressible cake fouling model for the activated sludge cakes was the best fitted with the experimental results from the above five models.
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문제 정의
본 연구에서는 실험실적 규모의 평막형 MBR 시스템을 사용하여 투과유속에 따른 TMP를 측정하고 여기에 적분형 오염모델(blocking models)을 활용하여 적절한 오염 모델을 제시하고, 모델 적용에 주요한 영향을 주는 활성슬러지의 입자 크기와 분리막의 세공에 대해서도 검토하고자 한다.
가설 설정
본 연구에서는 정유량 투과에 대한 막오염 모델인 식 (3)에 Darcy 법칙에서 유도된 투과유속 식 (4)을 대입하고 아래에서 가정하는 각각의 투과모델을 적용하여 적분하면 Table 2와 같은 5가지 형태의 적분형 막오염 모델을 유도할 수 있다. 먼저 완전막힘은 모든 입자는 세공보다 크며 케이크층, 젤층과 같은 다중층이 형성되기 전에 첫 번째로 막힘이 발생되는 것을 가정했다. σ는 clogging coefficient (m2/m3)로써 구형 또는 타원형의 오염입자가 있는 용액에 대해서 실험적으로 계산되며, P0 막간차압의 초기 압력(kPa)이다.
Ks는 표준막힘 coefficient이며 구형 또는 타원형의 오염입자가 있는 용액에 대해서 실험적으로 계산된다. 중간막힘은 각각의 입자들이 세공보다 크며 분리막표면 위에서 직접적으로 입자들이 침작되거나 이미 침착된 입자 위에 다시 침착될 개연성을 가지는 것을 가정했다. 케이크 모델은 앞 3개 모델과 달리 각 세공에서 막힘 현상을 고려하지 않으며 막오염 형성과정에서 유체흐름에 의해서 발생되는 점성손실(viscous losses)과 케이크의 성장에 영향을 받는다는 것을 가정하였다.
중간막힘은 각각의 입자들이 세공보다 크며 분리막표면 위에서 직접적으로 입자들이 침작되거나 이미 침착된 입자 위에 다시 침착될 개연성을 가지는 것을 가정했다. 케이크 모델은 앞 3개 모델과 달리 각 세공에서 막힘 현상을 고려하지 않으며 막오염 형성과정에서 유체흐름에 의해서 발생되는 점성손실(viscous losses)과 케이크의 성장에 영향을 받는다는 것을 가정하였다. 압력은 투과된 유량과 관련이 되며 식(5)와 같이 선형적인 관계를 이루나 식 (6)와 같이 높은 압력에 의해서 케이크 저항을 나타내는 α*는 압력에 대해서 선형의 관계를 가지며 변형될 수 있으며 이는 실험적으로 구할 수 있다[9,10].
σ는 clogging coefficient (m2/m3)로써 구형 또는 타원형의 오염입자가 있는 용액에 대해서 실험적으로 계산되며, P0 막간차압의 초기 압력(kPa)이다. 표준막힘은 원수의 모든 오염입자는 세공보다 작으며 투과초기에 세공벽면에 침착되는 것을 가정했다. Ks는 표준막힘 coefficient이며 구형 또는 타원형의 오염입자가 있는 용액에 대해서 실험적으로 계산된다.
제안 방법
그리고 분리막의 투과유속은 10, 15, 20 및 25 L/m2⋅hr로 설정하여 운전하였다.
일반적으로 침지식 MBR 공정에서는 막오염을 제어하기 위하여 운전과 휴지를 반복하면서 운전을 한다. 따라서 정유량 투과 실험과 달리 4.2절에서와 같이 연속적인 투과실험과는 달리 10분간 처리수 생산하고 분간은 투과를 시키지 않고 산기는 계속시키는 휴지시간을 가지면서 반복적으로 투과실험을 수행하였다. 따라서 Fig.
COD는 KS I ISO 6060화학적 산소요구량 측정방법과 Humas사의 HS-330로 측정하였고 ORP와 온도는 TES Electrical Electronic사의 TES-1380, pH는 Istek사의 125PD-pH 모델을 사용하였다. 또한 입도분석은 Beckman Coulter사의 LS particle size analyzer와 Photal Otsuka Electronics사의 particle size analyzer ELSZ-1000를 사용하였고 분리막의 공칭공경은 Porous Materials사의 capillary flow porometer CFP-200로 분석하였다.
에어펌프((2), DY-60L, Air Technician, Korea)를 통해 압축된 공기는 유량계((3), RMA-13-SSV, Dwyer)로 측정한 후 반응조(4) 바닥 중심에서 0.075 m 위에 설치된 알루미늄옥사이드(Al2O3) 소재의 0.025(L) × 0.11(W) × 0.025(H) m 크기의 산기관를 통하여 공급하였다.
7에 나타내었다. 운전기준은 TMP로 정하고 TMP가 35 내지 55 kPa에 도달할 때까지 투과실험을 수행하였다. 또한 앞 절에서 확인한 바와 같이 활성슬러지 케이크 오염에 가장 적합한 선형압축성 오염모델를 적용하였으며 사용된 파라미터는 Table 4에 요약하였다.
025(H) m 크기의 산기관를 통하여 공급하였다. 처리수는 흡입펌프((7), Masterflex L/S, Cole-Parmer Instrument, USA)를 이용하여 분리막 모듈을 투과하여 생산하였으며 이때에 흡입압력은 압력 게이지(5) 및 전자식 압력계((6), PTDCC, Sensys, Korea)로 계측되어 컴퓨터(8)에 자동적으로 기록하였다. 또한 생산된 처리수는 전자식 저울((9), LP4200S, Sartoius, Germany)로 측정하여 컴퓨터(8)에 기록되었으며 처리수는 주기적으로 반송 또는 배출되었다.
투과유속을 10, 15, 20 및 25 L/m2⋅hr로 각각 일정하게 유지하면서 휴지시간 없이 연속적으로 운전하였으며 운전시간에 따른 TMP를 측정하여 Fig. 5에 나타내었다.
15 µm이다. 모듈 형태는 Fig. 2와 같이 가로 0.095 m, 세로 0.095 m인 평막이 0.006 m 두께 지지체에 고정되어 있으며 총면적은 0.01805 m2이다. 처리수는 막모듈 상단 처리수관에 진공을 걸어 흡입하면 지지체를 통하여 처리수 관으로 모아져서 배출된다.
본 연구에서 사용된 분리막은 P사 CPVC (Chlorinated Poly-Vinyl Chloride) 평막이며 세공의 직경이 0.15 µm이다.
본 연구에서 사용한 실험장치는 Fig. 1과 같이 무산소조(1)와 용량이 20 L인 호기조(4)로 구성된 실험실적 규모의 MBR 시스템이다. 무산소조(1)에 인공폐수가 투입이 되면 교반기(Servodyne mixer, Cole-Parmer Instrument Co.
실험에 사용된 슬러지는 경기도 Y시 하수종말처리장의 MLSS 10,000 mg/L 반송슬러지를 채취한 후, 실험실에서 Table 1과 같은 인공폐수로 4주 동안 순응시킨 후 사용하였다. 탄소원은 입상 글루코오스, 질소원은 입상 질산칼륨, 인은 제1인산칼륨과 소량의 영양염류로 구성하였다.
실험에 사용된 슬러지는 경기도 Y시 하수종말처리장의 MLSS 10,000 mg/L 반송슬러지를 채취한 후, 실험실에서 Table 1과 같은 인공폐수로 4주 동안 순응시킨 후 사용하였다. 탄소원은 입상 글루코오스, 질소원은 입상 질산칼륨, 인은 제1인산칼륨과 소량의 영양염류로 구성하였다.
데이터처리
6과 같이 투과액 부피(V)에 대한 TMP로 나타내었다. 또한 각각의 투과 실험 결과에 막오염 모델인 식 (5)~(9)을 사용하여 비선형 회귀분석(nonlinear regression analysis)을 실시하였고 그 결과를 Fig. 6에 나타내었다. 회귀곡선의 결정계수(r2, coefficient of determination)는 0.
이론/모형
또한 수질분석 방법으로 MLSS는 KS I ISO 11923 유리섬유 필터를 이용한 부유물질 측정법과 Partech사의 Partech-740로 측정하였으며 DO는 KS I ISO 5813 수질-용존산소측정방법과 Istek사의 125PD-DO로 측정하였다. COD는 KS I ISO 6060화학적 산소요구량 측정방법과 Humas사의 HS-330로 측정하였고 ORP와 온도는 TES Electrical Electronic사의 TES-1380, pH는 Istek사의 125PD-pH 모델을 사용하였다. 또한 입도분석은 Beckman Coulter사의 LS particle size analyzer와 Photal Otsuka Electronics사의 particle size analyzer ELSZ-1000를 사용하였고 분리막의 공칭공경은 Porous Materials사의 capillary flow porometer CFP-200로 분석하였다.
또한 수질분석 방법으로 MLSS는 KS I ISO 11923 유리섬유 필터를 이용한 부유물질 측정법과 Partech사의 Partech-740로 측정하였으며 DO는 KS I ISO 5813 수질-용존산소측정방법과 Istek사의 125PD-DO로 측정하였다. COD는 KS I ISO 6060화학적 산소요구량 측정방법과 Humas사의 HS-330로 측정하였고 ORP와 온도는 TES Electrical Electronic사의 TES-1380, pH는 Istek사의 125PD-pH 모델을 사용하였다.
성능/효과
(a)에서와 같이 20 내지 90 µm 범위가 전체의 70%를 차지하였으며 가장 작은 입자는 0.1 µm 이하도 존재함을 확인할 수 있었다.
- 연속운전과 더불어 10분운전/2분휴지 운전방식에서도 선형압축성 오염모델이 잘 적용됨을 확인하였다. 또한 휴지 시에 해당하는 최소 TMP 곡선의 Kc는 운전 시 도달하는 최고 TMP 곡선의 Kc의 15% 미만임을 확인하였고 투과유속이 증가할수록 감소함을 확인할 수 있었다.
- 완전막힘, 표준막힘, 중간막힘, 비압축성 케이크 및 선형압축성 케이크 모델을 적용한 결과, 선형압축성 모델이 가장 잘 적용됨을 확인하였다. 이는 누적 투과량이 증가하면서 분리막 표면에 활성슬러지가 축적되고 투과시간이 경과함에 따라서 운전압력이 증가하여 점차적으로 케이크가 압축되는 것으로 판단할 수 있다.
비압축성 케이크모델은 처음 시점과 최대 TMP인 45 kPa까지 1차 선형식을 이루면서 실험 자료보다 크게 나타났다. 끝으로 선형압축성 케이크모델에서는 누적 투과액이 500 mL에서 4 kPa, 1000 mL에서 11 kPa, 1500 mL에서 25 kPa, 1,850 mL에서 46 kPa로 TMP가 다른 오염모델과 비교하여 명백히 잘 일치함을 확인할 수 있다. 따라서 이는 누적 투과량이 증가하면서 분리막 표면에 활성슬러지가 축적되고 투과시간이 경과함에 따라서 운전압력이 증가하여 점차적으로 케이크가 압축되는 것으로 판단할 수 있다.
또한 계속해서 투과유속을 15, 20, 25 L/m2⋅hr까지 증가시켜도 선형압축성 모델이 잘 적용됨을 확인할 수 있다.
5에서와 같이 TMP 상승이 완만하여 운전시간이 길었으며 결국 장기간 운전에 따른 비가역적 막오염이 증가하여 휴지 시에도 분리막 오염이 상대적으로 증가한 것으로 판단된다. 또한 최소 TMP 곡선의 Kc는 최대 TMP 곡선의 Kc보다 투과유속을 증가할 경우 상대적으로 완만하게 증가함을 확인할 수 있었다.
이는 누적 투과량이 증가하면서 분리막 표면에 활성슬러지가 축적되고 투과시간이 경과함에 따라서 운전압력이 증가하여 점차적으로 케이크가 압축되는 것으로 판단할 수 있다. 또한 투과유속이 증가하면서 케이크 오염계수(Kc)도 증가함을 확인할 수 있었다.
- 연속운전과 더불어 10분운전/2분휴지 운전방식에서도 선형압축성 오염모델이 잘 적용됨을 확인하였다. 또한 휴지 시에 해당하는 최소 TMP 곡선의 Kc는 운전 시 도달하는 최고 TMP 곡선의 Kc의 15% 미만임을 확인하였고 투과유속이 증가할수록 감소함을 확인할 수 있었다.
중간막힘 모델은 누적 투과액이 500 mL에서 2 kPa, 1,000 mL에서 5 kPa, 1,500 mL에서 18 kPa 그리고 1,850 mL에서 46 kPa까지 완만하게 상승했다. 비압축성 케이크모델은 처음 시점과 최대 TMP인 45 kPa까지 1차 선형식을 이루면서 실험 자료보다 크게 나타났다. 끝으로 선형압축성 케이크모델에서는 누적 투과액이 500 mL에서 4 kPa, 1000 mL에서 11 kPa, 1500 mL에서 25 kPa, 1,850 mL에서 46 kPa로 TMP가 다른 오염모델과 비교하여 명백히 잘 일치함을 확인할 수 있다.
1 µm 이하의 크기가 97% 이상이었다. 이상의 막세공과 입도분석에서와 같이 막세공의 직경에 비하여 활성슬러지가 상대적으로 커서 분리막 표면에 케이크를 형성하지만 경우에 따라서는 일부의 작은 입자가 막세공내로 들어가 세공내 오염 가능성도 있음을 확인할 수 있었다.
투과유속이 증가할수록 운전시간에 따라서 TMP가 급격히 증가함을 알 수 있으며 25 L/m2⋅hr일 경우 95분일 때 TMP가 42 kPa까지 상승함을 확인하였다.
특히 투과유속이 낮은 10 L/m2⋅hr의 경우는 휴지 시 최소 TMP의 Kc 값이 최대 TMP의 15%로 가장 높으며 투과유속이 증가할수록 감소함을 알 수 있다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
분리막 생물반응기의 장점은?
활성슬러지 하⋅폐수처리 공정에서 분리막을 기반으로 한 분리막 생물반응기(Membrane Bio-Reactor, MBR)를 적용할 경우 설치 면적당 처리용량이 높고 처리수질 또한 고도화가 가능하여 기존 시설 개선 또는 신규 처리장에서 많이 활용되고 있다[1,2]. 그럼에도 불구하고 MBR을 적용할 경우 불가피하게 발생하는 막오염으로 인하여 막모듈의 세척, 세정 및 분리막 교체주기가 문제점으로 대두되고 있다.
막오염에 대한 초기 모델의 변수 적용의 제약 문제를 개선 시킨 모델은?
막오염에 대한 초기 모델은 1935년 Hermans와 Bredee가 정압여과에 따른 세공막힘(pore sealing), 중간세공협착(internal pore constriction), 입자중첩에 의한 세공막힘(pore sealing with superposition) 및 케이크 여과(cake filtration) 형태의 모델을 제시하였지만, 콜로이드 또는 오염물질의 농도 및 운전시간과 같은 변수 적용에 제약이 있었다[4,5]. 이에 대한 개선으로 1982년 Hermia는 이 4종류의 막힘모델(blocking models)을 일반식으로 제안하였으며[6] Ho와 Zydney는 기존모델에서 입단증착(aggregate deposition)과 그 이후의 케이크 형성에 대한 개념을 확장시켰다[7]. Yuan 등은 수용액 상태의 휴믹산을 정밀여과 시키는 과정에서 휴믹산 입단형성(aggregates)으로 인한 세공침착의 여과오염에 대하여 기존 모델에서의 급격한 투과유속 감소를 적용할 수 있도록 Ho와 Zydney식을 확장시켰다[8]. Chllam과 Xu는 콜로이드를 이용하여 정밀여과 중 발생하는 오염현상에 적용할 수 있는 모델을 개발하였다[9]. 또한 Chellam과 Cogan은 Darcy 법칙을 근간으로 하여 기존의 정압조건에서 유도된 적분식과 미분식을 정유량 운전조건에서도 적용할 수 있는 통합모델을 제시하였다[10].
MBR의 문제점은?
활성슬러지 하⋅폐수처리 공정에서 분리막을 기반으로 한 분리막 생물반응기(Membrane Bio-Reactor, MBR)를 적용할 경우 설치 면적당 처리용량이 높고 처리수질 또한 고도화가 가능하여 기존 시설 개선 또는 신규 처리장에서 많이 활용되고 있다[1,2]. 그럼에도 불구하고 MBR을 적용할 경우 불가피하게 발생하는 막오염으로 인하여 막모듈의 세척, 세정 및 분리막 교체주기가 문제점으로 대두되고 있다. 따라서 이를 극복 또는 개선하기 위하여 막오염 관리지표인 막간차압(Trans-Membrane Pressure, TMP)에 대해 유체역학적 모델, 통계적 기법 및 두 형태가 결합된 방식을 적용하여 TMP를 예측하는 연구가 활발히 진행되고 있다[3].
참고문헌 (15)
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S. Chllam and W. Xu, "Blocking laws analysis of dead-end constant flux microfiltration of compressible cakes", J. Colloid. Interf. Sci., 301, 248 (2006).
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