[논문]경기도 내 대기 중 다이옥신 분포 특성에 관한 연구

허종원; 민윤기; 김동기; 최일우; 김종수; 송일석; 이강웅

doi:10.5572/kosae.2015.31.6.548

[국내논문] 경기도 내 대기 중 다이옥신 분포 특성에 관한 연구
Atmospheric Distribution of PCDD/F Concentrations in Gyeonggi-do, South Korea 원문보기

한국대기환경학회지 = Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, v.31 no.6, 2015년, pp.548 - 561

허종원 (경기도보건환경연구원) , 민윤기 (경기도보건환경연구원) , 김동기 (경기도보건환경연구원) , 최일우 (경기도보건환경연구원) , 김종수 (경기도보건환경연구원) , 송일석 (경기도보건환경연구원) , 이강웅 (한국외국어대학교 환경학과)

Abstract ▼ AI-Helper

Atmospheric concentrations of polychlorinated dibezo-p-dioxins and furans (PCDD/Fs) were investigated at urban-residential (Group I: Suwon, Guri and Goyang), industrial (Group II: Ansan, Siheung and Bucheon), urban-rural mixed (Group III: Yangju, Pocheon and Dongducheon) and rural regions (Group IV: Yangpyeong) in Gyeonggi-do from February 2012 to November 2012 quarterly. The concentrations of PCDD/Fs ranged from 0.018 to $0.109pgTEQm^{-3}$ in Group I (mean value: $0.061pgTEQm^{-3}$), 0.059 to $0.367pgTEQm^{-3}$ in Group II (mean value: $0.179pgTEQm^{-3}$), 0.072 to $0.836pgTEQm^{-3}$ in Group III (mean value: $0.334pgTEQm^{-3}$) and 0.014 to $0.066pgTEQm^{-3}$ in Group IV (mean value: $0.034pgTEQm^{-3}$), respectively. In spite of the less PCDD/F emission sources than Group II (industrial regions), the level of PCDD/Fs in urban-rural mixed area showed the highest values with high fluctuation. It's likely that the Group III was affected by fugitive emissions such like biomass burning and unregulated open burning. The mean contribution of particle phase to total PCDD/F concentration was above 83% because most of PCDD/F congeners were partitioned into particle phase. We evaluated their gas-to-particles equilibriums with the regression between the particle-gas partition coefficient, $K_P(m^3{\mu}g^{-1})$ and corresponding subcooled liquid vapor pressure ($P_L$). The logarithm-$K_P$ of PCDD/Fs was poorly correlated with $P_L$ at low ambient temperature (below $10^{\circ}C$) and the slope (m) values for log-log plots of the $K_P$ vs. $P_L$ was steeper in the Group 2 and Group 3 than residential area. It implies that the slope values were likely influenced by both the direct emission source of PCDD/Fs and ambient temperature.

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AI 본문요약
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문제 정의

이처럼 가스-입자분배는 환경 매체 간 거동의 특성을 파악하는 중요한 인자이며, 지역 특성을 평가하는 데 유용한 기초자료로 평가된다(Kim, 2005). 본 연구에서는 경기도 10개 역에서의 다이옥신 모니터링 결과를 통해 시간적/지역적 농도 경향을 평가하여 잔류성유기오염물질 관리정책 수립에 필요한 정보를 제공하며, 가스-입자 분배 특성을 비교함으로써 환경조건 및 지역 발생원의 영향 등이 고려된 분배 특성을 파악하는 데 주안점을 두었다.
국내 일반 대기 중 다이옥신의 연구는 대부분 산업단지, 소각장 및 그 주변 환경에 대한 연구를 주로 이뤄졌다. 본 연구에서는 경기도 10개 도시의 지역적 특성을 파악하는 데 주안점을 두었으며, 특히, 경기 북부지역에 대한 오염특성 파악 및 지역적 특성에 대해서 기술하였다. 또한, 다이옥신 거동 특성을 해석하기 위해 가스-입자 분배를 평가하였다.

제안 방법

입자와 가스상 농도를 각각 산출하기 위해서, 석영필터(20×25 cm; ADVENTEC, QR-100, Japan)와 두 개의 PUF (Polyurethane Foam, length 5×2 cm, diameter 9 cm; Sibata, 080130-0941A, Japan) 각각 구별하여 측정 분석하였다.
2012년 1년 동안 분기마다(2월 2일~5일(겨울), 5월17일~20 (봄), 8월 10일~13일(여름), 11월 14일~17일(가을)) 샘플링을 실시하였다. 시료 채취 시 기상 조건 및 일반 대기오염물질의 농도를 표 1에 간단히 정리하였다.
, 2010)와 같이 각각 EPA Method 1613에 따라 수행하였다. 석영필터 및 PUF는 속실렛 추출장치(Soxhlet extractor)를 이용하여 톨루엔으로 16시간 이상 추출하였으며, 추출 전에 ¹³C₁₂-labeled 표준물질을 주입하였다. 추출 후 다층실리카겔 및 알루미나정제과정을 실시하였다.
석영필터 및 PUF는 속실렛 추출장치(Soxhlet extractor)를 이용하여 톨루엔으로 16시간 이상 추출하였으며, 추출 전에 ¹³C₁₂-labeled 표준물질을 주입하였다. 추출 후 다층실리카겔 및 알루미나정제과정을 실시하였다. 본 연구의 대상물질은 고분해 능 가스크로마토그래피/질량분석계 (HRGC/HRMS,Trace GC Ultra/DFS, Thermo Scientific, Germany)를 이용하였으며, 분해능 10,000 이상에서 각 동질체의 2개 이온을 선택한 SIM (Selected Ion monitoring) Mode에서, 다이옥신은 2378-치환 이성질체 17종을 각각 정성/정량했다.
25 μm; J&W Scientific,USA) 칼럼을 사용하였으며, 시료의 추출 및 정제까지의 다이옥신 평균 회수율은 100±14%로 대부분 기준회수율(50~120%) 이내로 양호한 결과를 보이며, 세부적인 각 이성질체 회수율을 표 2에 나타냈다. 검정 곡선 작성 시에 사용한 최저농도 표준액을 사용하여, 이성질체별로 7회 반복 분석한 결과치의 표준편차 3배를 검출한계(LOD), 10배를 정량한계(LOQ)로 결정하였다. 또한, 매 실험 시 바탕시료(Blank)를 분석하였으며, 검출한계(LOD)보다 높은 이성질체만 농도를 보정하였다.
검정 곡선 작성 시에 사용한 최저농도 표준액을 사용하여, 이성질체별로 7회 반복 분석한 결과치의 표준편차 3배를 검출한계(LOD), 10배를 정량한계(LOQ)로 결정하였다. 또한, 매 실험 시 바탕시료(Blank)를 분석하였으며, 검출한계(LOD)보다 높은 이성질체만 농도를 보정하였다.
본 연구에서는 경기도 10개 도시의 지역적 특성을 파악하는 데 주안점을 두었으며, 특히, 경기 북부지역에 대한 오염특성 파악 및 지역적 특성에 대해서 기술하였다. 또한, 다이옥신 거동 특성을 해석하기 위해 가스-입자 분배를 평가하였다.
다이옥신 분석을 위해DB-5MS (60 m×0.2 mm×0.25 μm; J&W Scientific,USA) 칼럼을 사용하였으며, 시료의 추출 및 정제까지의 다이옥신 평균 회수율은 100±14%로 대부분 기준회수율(50~120%) 이내로 양호한 결과를 보이며, 세부적인 각 이성질체 회수율을 표 2에 나타냈다.

대상 데이터

경기도 내 대기를 종합적으로 평가하기 위해서 그림1과 같이 수원(SW), 안산(AS), 시흥(SH), 부천(BC),구리(GR), 양주(YJ), 동두천(DDC), 포천(PC), 고양(GY), 양평(YP) 등 10개 지역에서 조사하였다. 각 시료 채취지점에서는 일반 대기오염물질과 기상 자료를 상시 측정하고 있는 대기오염측정망을 설치 운영하고 있다.
10개 조사지역은 도시-주거지역(Group I: SW, GY,GR), 공업지역(Group II: AS, SH, BC), 도농 복합지역(Group III: YJ, DDC, PC), 교외지역(Group IV: YP) 등으로 크게 4가지로 구분된다. Group I의 수원, 고양 및 구리는 경기도 내 대표적인 주거지역이며, 주변에는 대기배출시설이 없는 지역이다.
추출 후 다층실리카겔 및 알루미나정제과정을 실시하였다. 본 연구의 대상물질은 고분해 능 가스크로마토그래피/질량분석계 (HRGC/HRMS,Trace GC Ultra/DFS, Thermo Scientific, Germany)를 이용하였으며, 분해능 10,000 이상에서 각 동질체의 2개 이온을 선택한 SIM (Selected Ion monitoring) Mode에서, 다이옥신은 2378-치환 이성질체 17종을 각각 정성/정량했다. 본 연구에서는 독성등가환산농도(Toxicity Equivalent, TEQ)로 표현하기 위해서 다이옥신은 국제독성등가계수(International-Toxic EquivalencyFactors, I-TEFs)를 사용하였다.

이론/모형

대기시료 채취는 하이볼륨샘플러(Sibata, HV-700F,Japan)를 사용하였으며, 이전 연구와 동일하게 시료 채취는 EPA-Method TO-9A 방법에 따라 수행하였다(Heo et al., 2010). 샘플링 유속은 400 L min^-1로, 3일간샘플링을 실시하여 총 포집된 유량은 1728 m³이다.
샘플링이 완료된 시료의 다이옥신 분석절차는 이전연구(Heo et al., 2010)와 같이 각각 EPA Method 1613에 따라 수행하였다. 석영필터 및 PUF는 속실렛 추출장치(Soxhlet extractor)를 이용하여 톨루엔으로 16시간 이상 추출하였으며, 추출 전에 ¹³C₁₂-labeled 표준물질을 주입하였다.
본 연구의 대상물질은 고분해 능 가스크로마토그래피/질량분석계 (HRGC/HRMS,Trace GC Ultra/DFS, Thermo Scientific, Germany)를 이용하였으며, 분해능 10,000 이상에서 각 동질체의 2개 이온을 선택한 SIM (Selected Ion monitoring) Mode에서, 다이옥신은 2378-치환 이성질체 17종을 각각 정성/정량했다. 본 연구에서는 독성등가환산농도(Toxicity Equivalent, TEQ)로 표현하기 위해서 다이옥신은 국제독성등가계수(International-Toxic EquivalencyFactors, I-TEFs)를 사용하였다. 다이옥신 분석을 위해DB-5MS (60 m×0.
SVOCs (Semi-volatile organic compounds)의 가스입자 분배특성은 입자 크기 및 유기탄소의 함량 등과 같은 입자 물리 화학적 특성의 영향을 받는다. 본 연구에서는 가스-입자 분배 특성을 살피기 위해서 통상적으로 Yamasaki 등이 제시한 입자-가스분배계수 식(1)을 사용하였다(Yamasaki et al., 1982).
본 연구에서는 다이옥신의 과냉각액체증기압 (logP_L) 값은 선행 연구된 GC-retention time index를 기초로 하여 샘플링 시의 대기 온도를 보정하여 사용하였다(Eitzer and Hites, 1988). 표 3과 그림 7은 지역별 입자가스분배계수(log K_P)와 과냉각액체증기압(log P_L)의 기울기, 절편, 결정계수와 통계적 유의수준을 나타내었다.

성능/효과

지역별 PM10 농도 비교시 상대적으로 도농 복합지역이(Group III- YJ, DDC, PC 평균 농도: 75 μg m-3) 다른 지역에 보다 높게 나타났으며, 미세먼지농도에 따라 다이옥신 농도가 높아지는 특성을 확인했다.
본 연구에서의 2012년도의 도시 지역(Group I) 3개 지역의 대기 중 다이옥신 농도는 거의 비슷한 농도 범위 수준을 보여주고 있으며, 교외 지역인 YP지역이0.034 pg-TEQ m^-3으로 가장 낮은 농도로 나타났다. 공업지역인 AS, SH, BC의 다이옥신 평균 농도는 각각0.
경기도 내 10개 지역의 다이옥신 평균 농도는 0.176pg-TEQ m^-3로 나타났으며, 지역별 평균 농도는 주거지역(Group I: SW, GY, GR) 0.061 pg-TEQ m^-3, 공업지역(Group II: AS, SH, BC) 0.179 pg-TEQ m^-3, 도농 복합지역(Group III: YJ, DDC, PC) 0.334 pg-TEQ m^-3, 교외지역(Group IV: YP) 0.034 pg-TEQ m^-3로 각각 조사되었다. Group III이 가장 높은 농도로 조사되었으며 특히, 도농복합 지역이 일반공업 지역보다 높은 농도의 특성을 보이고 있다.
입자-가스 분포 특성 중 다이옥신 농도 대부분은 입자상(평균 83%)으로 분포하고 있으며, 계절별 기온에 따라 입자-가스 분포는 변동을 나타내며, 겨울철에는 입자상, 여름철에는 가스상 분포가 높은 특성을 보여주고 있다. 다이옥신의 치환된 염소수가 증가할수록 입자결합비율이 높아지는 특성을 알 수 있었다.
기온이 10°C 이상일 때는 대부분 지역에서 높은 상관성을 보이며 가스-입자 평형에도 가깝게 나타났다. 전반적으로 배출원의 직접적인 영향 있는 공업지역 및 도농복합 지역에서는 입자-가스 분배평형을 나타낸 기울기(m) 값이 다른 지역에 비해 높은 특성을 보였다. 따라서 대기 중 다이옥신의 가스-입자 분배는 기온뿐만 아니라 배출원의 영향을 받는 것을 알 수 있었다.
전반적으로 배출원의 직접적인 영향 있는 공업지역 및 도농복합 지역에서는 입자-가스 분배평형을 나타낸 기울기(m) 값이 다른 지역에 비해 높은 특성을 보였다. 따라서 대기 중 다이옥신의 가스-입자 분배는 기온뿐만 아니라 배출원의 영향을 받는 것을 알 수 있었다.
온도가 낮은 2월(<10°C)에 대기 중 다이옥신 농도는 대부분 입자상으로 존재하며, 가스상 농도가 일부 이성질체에서 검출되지 않은 공통적인 특성을 보였으며, 낮은 기울기 함께 유의수준과 상관성이 결여되었다(표 3).
독성등가환산농도에서는 2,3,4,7,8-PCDF 분포 비율이 대부분 지역에서 평균 43% 이상으로 나타났으며, 총 독성등가농도와 2,3,4,7,8-PeCDF의 관계는 높은 상관관계성을(R2 =0.98, p<0.001) 보여주고 있다.
그림 6은 지역 그룹별 4-염소화물(2,3,7,8-TCDD와 2,3,7,8-TCDF 농도의 합 : 같은 염소수가 치환된 다이옥신과 퓨란 농도의 합)부터 8-염소화물까지의 입자상 농도 분포를 나타내었다. 4CDD/F는 입자상 농도 분포 비율이 5.7~96.5%로 계절별 기온에 따라 변동이 가장 심하며, 고염소화물로 갈수록 입자상 농도는 온도에 대한 변동이 낮아지며, 8염소화물의 경우 입자상 분포 비율이 83.7~99.7%로 나타났다. 이는 염소수가 증가 할수록 다이옥신의 옥탄올-공기 분배계수 ( K _OA: Octanol-air partitioning coefficient)가 증가함에 따라, 고염소화물이 입자상에 더욱 흡착/흡수가 잘 되는 것을 알 수 있다.

후속연구

, 2014). 특히, 다이옥신의 발생은 대부분 불완전한 연소 환경에서 발생하므로 교외지역의 노천소각, 생물성 연소 등의 중점적인 관리가 필요할 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	다이옥신의 주요 배출원은 무엇인가?	이런 POPs의 특성으로 인해 인간의 건강과 환경생태계의 악영향을 줄 수 있어 사회적으로 많은 관심을 받는 대표적인 오염물질이며, 스톡홀름 협약 발효 이후 전 세계적인 관심이 증가하고 있다. 잔류성유기오염물질 중 다이옥신은 비의도적으로 발생한 화합물이며, 대부분은 소각시설 등과 같은 연소공정이 주요 배출원이다(Choi et al., 2008).
	다이옥신이 지닌 특성은 무엇인가?	다이옥신 (Polychlorinated dibenzo-p-dioxin anddibenzofurnas; PCDD/Fs)은 대표적인 잔류성유기오염물질(Persistent organic pollutants; POPs)로서 환경 중의 높은 잔류성, 생물 농축성, 장거리이동의 특성을 지니고 있다(UNEP, 1999; Lohmann and Jones, 1998). 이런 POPs의 특성으로 인해 인간의 건강과 환경생태계의 악영향을 줄 수 있어 사회적으로 많은 관심을 받는 대표적인 오염물질이며, 스톡홀름 협약 발효 이후 전 세계적인 관심이 증가하고 있다.
	대기 중 다이옥신의 입자상과 가스상의 농도 평균 분포 비율 중 기온이 낮을수록 입자상의 농도 분포가 증가하는 이유는 무엇인가?	대기 중 다이옥신의 입자상과 가스상의 농도 평균 분포 비율은 83 : 17로 존재하며, 8월(입자 : 가스=56 : 44)을 제외하면 대기중의 농도는 대부분 입자상으로 존재한다. 특히 온도가 낮은 겨울철에는 입자상 농도의 분포비가 95% 이상 수준이며, 기온이 낮을수록 다이옥신의 낮은 증기압의 영향으로 인해 입자상의 농도 분포가 증가하는 것을 알 수 있다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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