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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 복합 중금속으로 오염된 철강부지, 제련소 및 광산 인근 토양의 적절한 처리를 위한 고형화/안정화 기술의 기초연구로서 인산이암모늄(diammonium phophate, DAP), 소석회(lime), 래들 슬래그(ladle slag)를 고형화제로 사용하여 첨가량에 따른 중금속류의 고형화/안정화 효율을 알아보기 위한 회분식 실험을 수행하였다. 회분식 실험에서 각 고형화제의 투여에 따른 중금속류의 용출 감소를 용출실험(Toxicity Characteristic Leaching Procedure, TCLP, SW-846 method 1311, USEPA, 1992)법을 통해 알아보았으며, 연속추출(The Standard, Measurements and Testing programme of European Union, SM&T, formerly BCR, Zemberyova et al.
제안 방법
- 중금속류의 고형화/안정화 효율을 평가하기 위해 고형화/안정화제의 종류 및 투입량을 다양하게 변화시켜 실험을 수행하였다. H, J, M 토양 1 g에 소석회(0.05, 0.10, 0.15, 0.20 g)와 인산이암모늄(0.05, 0.10, 0.15, 0.20 g) 및 래들 슬래그(0.05, 0.1, 0.15, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6,0.8 g)를 각각 투입하고 vortex mixer(Minishaker MS1, IKA, Germany)를 이용하여 균일하게 혼합한 후, 수분함량이 50%가 되도록 조절하여 1일 동안 고형화/안정화 실험을 수행하였다. 국내 토양오염공정시험법에 따른 용출방법은 전함량 분석 방법으로 염산과 질산을 이용하는 용출법에 의해 추출될 수 있는 중금속류 외에도 철, 망간산화물과 유기물에 수반된 중금속까지 모두 용출되기 때문에 토양 내 중금속의 고형화/안정화 효율을 평가하기에 어려움이 있다(Yang et al.
- 본 연구에서는 TCLP 용출 결과 각 토양에 대하여 규제기준을 만족하는 조건에서의 고형화제 투입 후 SM&T법을 통해 토양 내 중금속류의 결합 기작을 평가하였다.
- 본 연구에서는 토양 내 중금속류의 용출을 감소시키기 위해 소석회, 인산이암모늄, 래들 슬래그를 첨가하여 이들의 중금속 고형화/안정화 효율을 평가하였다. 토양 내 중금속류의 용출 평가는 TCLP법을 통해, 중금속 고형화 후 결합 기작은 SM&T법과 XRF 분석을 통해 평가하였다.
- 중금속류의 고형화/안정화 효율을 평가하기 위해 고형화/안정화제의 종류 및 투입량을 다양하게 변화시켜 실험을 수행하였다. H, J, M 토양 1 g에 소석회(0.
- 회분식 실험에서 각 고형화제의 투여에 따른 중금속류의 용출 감소를 용출실험(Toxicity Characteristic Leaching Procedure, TCLP, SW-846 method 1311, USEPA, 1992)법을 통해 알아보았으며, 연속추출(The Standard, Measurements and Testing programme of European Union, SM&T, formerly BCR, Zemberyova et al., 2006)과 형광 X선 분석기(X-Ray Fluorescence Spectrometer, PW2400, Philips, Netherlands)을 이용하여 고형화 처리전·후의 중금속 존재 형태 변화를 파악하여 토양 및 고형화제 특성에 따른 고형화/안정화 효율과 반응 기작을 평가하였다.
대상 데이터
- 경상남도 창원시에 위치한 (구)○○ 철강 부지 주변의 토양(철강 토양, 이하 H 토양), 충청남도 서천군 ○○읍 ○○제련소에서 채취한 토양(제련소 토양, 이하 J 토양)과 경상북도 영양군 ○○광산에서 채취한 토양(광산 토양, 이하 M 토양)을 각각 일주일간 자연건조 후 균일하게 혼합하고, 2 mm(10 mesh) 체로 체거름한 후 플라스틱 밀폐용기에 보관하여 실험에 사용하였다.
- 실험에 사용된 중금속류 고형화/안정화제로는 소석회(CaO, 68%, 백광소재(주), lime), 인산이암모늄((NH4)2 HPO4, 98%, Fluka, DAP), 래들 슬래그(POSCO, ladle slag)를 사용하였고, 212 μm(70 mesh) 체로 체질하여 플라스틱 밀폐용기에 보관하며 실험에 사용하였다.
이론/모형
- 각 고형화제와 토양 내 중금속류의 결합기작을 평가하기 위해 연속 추출법인 SM&T법을 사용하였다(Table 1)
- 토양의 양이온 교환능(Cation Exchange Capacity, CEC)은 EPA SW-846 method 9081으로 분석하였다(USEPA, 1986). 각 토양 시료의 영전하점(Point of Zero Charge, PZC)은 전위차 적정법(Potentiometric titration)을 이용하여 측정하였다(Appel et al., 2003). 각 토양의 화학적 조성은 형광 X선 분석기로 분석하였다.
- 따라서 본 연구에서는 고형화제 투입량에 따른 용출은 TCLP법으로, 토양 내 중금속류의 결합 기작은 SM&T법을 이용하여 평가하였다.
- 중금속류의 용출 가능성을 평가하기 위해 각각의 토양에 대하여 회분식 추출법인 TCLP법을 이용하여 평가하였다. TCLP 용출 결과 H 토양은 아연이 다량 용출되었고, 다음으로 납과 구리가 용출되었으며, 니켈과 크롬은 낮은 농도로 용출되었다.
- 토양 내 중금속류(납, 아연, 니켈, 구리, 크롬, 카드뮴, 비소)의 농도는 전량추출법(aqua regia microwave digestion)으로 추출 후 분석하였다(Chen and Ma, 2001). 0.
- 토양 내 중금속류의 용출 평가는 TCLP법을 통해, 중금속 고형화 후 결합 기작은 SM&T법과 XRF 분석을 통해 평가하였다.
- 5분 동안 2 cm 높이의 flame에서 끓여 식힌 뒤 표준 600 mesh 체로 거른 후, 원소분석기(Elemental Analyzer, FISONS, EA 1108, Italy)를 이용하여 측정하였다(Allison, 1960). 토양의 양이온 교환능(Cation Exchange Capacity, CEC)은 EPA SW-846 method 9081으로 분석하였다(USEPA, 1986). 각 토양 시료의 영전하점(Point of Zero Charge, PZC)은 전위차 적정법(Potentiometric titration)을 이용하여 측정하였다(Appel et al.
성능/효과
- 1) TCLP 용출 결과, 중금속류 오염 토양에 소석회, 래들 슬래그의 투입량이 증가할수록 토양 내 비소를 포함한 중금속류의 용출이 감소하였으며, 인산이암모늄을 투입한 경우 비소의 용출은 증가하는 것으로 나타났다
- 2) 3가지 토양에 대하여 TCLP 용출 규제기준을 만족하는 각각의 고형화제 투입량은 각 토양 1 g 당 H 토양의 경우 0.05 g의 소석회, 0.05 g의 인산이암모늄, 0.05 g의 래들 슬래그였으며, J 토양의 경우 0.2 g의 소석회, 0.1 g 의 인산이암모늄, 0.3 g의 래들 슬래그, M 토양의 경우 0.1 g의 소석회, 0.1 g의 인산이암모늄, 0.3 g의 래들 슬래그인 것으로 나타났다
- 3) 3가지 토양 모두 소석회와 인산이암모늄 및 래들 슬래그에 의해 납, 아연, 니켈, 구리, 카드뮴이 고형화 후 상대적으로 용출이 쉬운 Step I과 II에서 고형화 전보다 감소하였고, 상대적으로 용출이 어려운 Step III과 IV에서 고형화 전보다 증가하는 경향을 보였다
- 각 토양별 최적 고형화제 투입량이 다르게 나타난 것은 토양 시료 내 중금속류의 오염농도와 상관관계가 있으며, 중금속류의 농도가 가장 높은 것으로 나타난 J 토양에서 TCLP 용출 규제기준을 만족하는 고형화제 투입량이 가장 높게 나타났다.
- 또한, M 토양 내 비소는 고형화 후 납, 아연, 구리 등과 같은 경향을 보이며 강한 결합력을 가지는 Step IV가 증가하는 것으로 나타나, 소석회, 인산이암모늄, 래들 슬래그에 의해 안정적으로 고형화가 이루어졌으나, J 토양 내 비소는 인산이암모늄을 이용한 고형화 반응 시 비소와 물리화학적으로 유사한 인산염이 토양 내 흡착되어 있던 비소와 경쟁함에 따라 비소의 용출량과 생이용성이 증가하기 때문에 쉽게 용출이 가능한 Step Ⅰ에서의 용출이 증가하는 것으로 나타났다
- 각 토양의 유기탄소 함량은 H 토양에 비해 J와 M 토양이 상대적으로 낮은 농도를 나타내었다(Table 2). 본 연구에 사용된 토양의 XRF 분석 결과 3종류의 토양 모두 대체로 이산화규소(SiO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화칼슘(CaO), 산화철(FeO)의 함량이 높은 것으로 나타났다(Table 3). 또한, 고형화제로 사용한 인산이암모늄, 소석회, 래들 슬래그의 XRF 분석 결과 중금속류의 고형화에 중요한 인자로 알려진 이산화규소, 산화알루미늄, 산화칼슘 등의 함량이 높은 것으로 나타났다(Table 4).
- , 2005). 본 연구에서 H, J, M 토양에 래들 슬래그를 투입 후 TCLP 용출 결과 고형화제의 투입량이 증가할수록 중금속류의 용출 농도가 감소하는 것으로 나타났다. H토양의 경우 0.
후속연구
- 이는 인산이암모늄을 이용한 J 토양 내 중금속류의 고형화시 추가적으로 비소를 고형화할 수 있는 소석회 혹은 래들 슬래그와 혼합하여 적용하는 것이 필요하다고 판단된다.
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