To investigate the seasonal variations of carbonaceous aerosol in Daejeon, OC (organic carbon), EC (elemental carbon) and WSOC (water soluble organic carbon) in $PM_{2.5}$ samples collected from March 2012 to February 2013 were analyzed. $PM_{2.5}$ concentrations were estimated...
To investigate the seasonal variations of carbonaceous aerosol in Daejeon, OC (organic carbon), EC (elemental carbon) and WSOC (water soluble organic carbon) in $PM_{2.5}$ samples collected from March 2012 to February 2013 were analyzed. $PM_{2.5}$ concentrations were estimated by the sum of organic matter ($1.6{\times}OC$), EC, water-soluble ions ($Na^+$, $NH_4{^{+}}$, $K^+$, $Mg^{2+}$, $Ca^{2+}$, $Cl^-$, $SO_4{^{2-}}$, $NO_3{^{-}}$). The estimated $PM_{2.5}$ concentrations were relatively higher in winter ($29.50{\pm}12.04{\mu}g/m^3$) than those in summer ($13.72{\pm}6.92{\mu}g/m^3$). Carbonaceous aerosol ($1.6{\times}OC+EC$) was a significant portion (34~47%) of $PM_{2.5}$ in all season. The seasonally averaged OC and WSOC concentrations were relatively higher in winter ($6.57{\times}3.48{\mu}gC/m^3$ and $4.07{\pm}2.53{\mu}gC/m^3$ respectively), than those in summer ($3.07{\pm}0.8{\mu}gC/m^3$, $1.77{\pm}0.68{\mu}gC/m^3$, respectively). OC was correlated well with WSOC in all season, indicating that they have similar emission sources or formation processes. In summer, both OC and WSOC were weakly correlated with EC and also poorly correlated with a well-known biomass burning tracer, levoglucosan, while WSOC is highly correlated with SOC (secondary organic carbon) and $O_3$. The results suggest that carbonaceous aerosol in summer was highly influenced by secondary formation rather than primary emissions. In contrast, both OC and WSOC in winter were strongly correlated with EC and levoglucosan, indicating that carbonaceous aerosol in winter was closely related to primary source such as biomass burning. The contribution of biomass burning to $PM_{2.5}$ OC and EC, which was estimated using the levoglucosan to OC and EC ratios of potential biomass burning sources, was about $70{\pm}15%$ and $31{\pm}10%$, respectively, in winter. Results from this study clearly show that $PM_{2.5}$ OC has seasonally different chemical characteristics and origins.
To investigate the seasonal variations of carbonaceous aerosol in Daejeon, OC (organic carbon), EC (elemental carbon) and WSOC (water soluble organic carbon) in $PM_{2.5}$ samples collected from March 2012 to February 2013 were analyzed. $PM_{2.5}$ concentrations were estimated by the sum of organic matter ($1.6{\times}OC$), EC, water-soluble ions ($Na^+$, $NH_4{^{+}}$, $K^+$, $Mg^{2+}$, $Ca^{2+}$, $Cl^-$, $SO_4{^{2-}}$, $NO_3{^{-}}$). The estimated $PM_{2.5}$ concentrations were relatively higher in winter ($29.50{\pm}12.04{\mu}g/m^3$) than those in summer ($13.72{\pm}6.92{\mu}g/m^3$). Carbonaceous aerosol ($1.6{\times}OC+EC$) was a significant portion (34~47%) of $PM_{2.5}$ in all season. The seasonally averaged OC and WSOC concentrations were relatively higher in winter ($6.57{\times}3.48{\mu}gC/m^3$ and $4.07{\pm}2.53{\mu}gC/m^3$ respectively), than those in summer ($3.07{\pm}0.8{\mu}gC/m^3$, $1.77{\pm}0.68{\mu}gC/m^3$, respectively). OC was correlated well with WSOC in all season, indicating that they have similar emission sources or formation processes. In summer, both OC and WSOC were weakly correlated with EC and also poorly correlated with a well-known biomass burning tracer, levoglucosan, while WSOC is highly correlated with SOC (secondary organic carbon) and $O_3$. The results suggest that carbonaceous aerosol in summer was highly influenced by secondary formation rather than primary emissions. In contrast, both OC and WSOC in winter were strongly correlated with EC and levoglucosan, indicating that carbonaceous aerosol in winter was closely related to primary source such as biomass burning. The contribution of biomass burning to $PM_{2.5}$ OC and EC, which was estimated using the levoglucosan to OC and EC ratios of potential biomass burning sources, was about $70{\pm}15%$ and $31{\pm}10%$, respectively, in winter. Results from this study clearly show that $PM_{2.5}$ OC has seasonally different chemical characteristics and origins.
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문제 정의
5 중 탄소성분의 계절별 농도 특성을 파악하고자 하였다. 또한 유기탄소 중 2차적으로 생성된 OC를 추정하고 생체소각 추적자로 알려진 levoglucosan, mannosan, galactosan (Simoneit, 2002; Andreae and Marelet, 2001)을 분석하여 생체소각에 의한 영향을 파악하고자 하였다.
5의 상당부분을 차지하는 탄소성분의 분석이 중요하다. 본 연구에서는 2012년 3월부터 2013년 2월까지의 PM2.5를 채취하여 대전시의 연간 PM2.5 중 탄소성분의 계절별 농도 특성을 파악하고자 하였다. 또한 유기탄소 중 2차적으로 생성된 OC를 추정하고 생체소각 추적자로 알려진 levoglucosan, mannosan, galactosan (Simoneit, 2002; Andreae and Marelet, 2001)을 분석하여 생체소각에 의한 영향을 파악하고자 하였다.
, 2004). 본 연구에서는 levoglucosan과 K+의 상관분석결과 모든 계절에서 낮은 상관관계를 보여주고 있다. K+은 levoglucosan과 달리 생체소각뿐만 아니라 해염, 토양입자 등 다양한 경로로부터 배출된다(Zhang et al.
가설 설정
본 연구에서는 계절별 (OC/EC)pri를 산정하기 위해 대기 중 오존농도가 상대적으로 낮은 날(하위 20%)을 선택하여 SOA의 생성가능성이 낮을 것으로 추정되는 시료를 선별하였다. 선별된 시료들 중 OC/EC 비가 가장 낮은 값을 (OC/EC)pri라 가정하여 SOC를 추정하였다.
생체소각 추적자 중 가장 높은 농도를 보였던 levoglucosan을 이용하여 OC와 EC와의 상관분석을 실시하였으며, 표 6에 상관계수 (R2)를 정리하였다. Levoglucosan은 OC, EC와의 상관성이 가을과 겨울철이 여름에 비해 상대적으로 높은 것으로 볼 수 있다.
, 2003a). 생체소각으로부터 기인되는 영향을 확인하기 위해 일반적으로 생체소각 추적자(Tracer)로 쓰이는 levoglucosan, mannosan, galactosan을 분석하였으며, 분석 결과를 표 5에 나타내었다. 세 가지 물질 모두 겨울에 높은 농도를, 여름에 낮은 농도를 나타났으며, 계절적으로 비슷한 경향을 보여주고 있다.
생체소각으로부터 배출되는 OC를 추정하기 위해 여러 연구에서 levoglucosan/OC 비를 이용하여, 변환 인자 (conversion factor)를 계산하여 levoglucosan의 농도로부터 생체소각에서 배출되는 OC의 농도를 추정하였다. Puxbaum et al.
유기탄소와 원소탄소는 펀치를 이용하여 필터를 1.5 cm2의 넓이로 잘라내 Thermal optical OCEC analyzer (Sunset laboratory Inc., USA)로 분석하였다. 분석은 NIOSH (National Institute of Occupational Safety and Health) 온도 프로토콜에 의해 실시하였다.
채취 후 필터는 -20°C로 냉동 보관하였다. 대기 중 오존의 농도는 시료 채취지점에서 대략 1.8 km 떨어진 대전시 보건환경연구원에서 측정된 데이터를 이용하였다(http://www.airkorea.or.kr).
본 연구는 2012년 3월 13일부터 2013년 2월 27일까지 대전시 유성구 연구단지내에 소재하고 있는 한국표준과학연구원 화학동 옥상(36.389°N, 127.372°E, 지면으로부터 약 15 m)에서 7일 혹은 8일 간격으로 진행되었으며, 550°C로 12시간 동안 전기로에서 구운 석영섬유필터(8×10 in, Pall-Life Science, USA)에 분리입경이 2.5 μm인 임팩터(Tisch Environment Inc., USA)를 설치한 하이 볼륨 에어 샘플러(PM10 HVPLUS, Tisch Environment Inc., USA)를 사용하여 68 m3/hr의 유량으로 24시간 동안 포집하였다.
사용된 (OC/EC)min 값은 측정된 OC/EC 비 중 가장 작은 값이며, 이 측정값은 SOC의 양이 거의 무시할 정도 수준이여야 한다. 본 연구에서는 계절별 (OC/EC)pri를 산정하기 위해 대기 중 오존농도가 상대적으로 낮은 날(하위 20%)을 선택하여 SOA의 생성가능성이 낮을 것으로 추정되는 시료를 선별하였다. 선별된 시료들 중 OC/EC 비가 가장 낮은 값을 (OC/EC)pri라 가정하여 SOC를 추정하였다.
발생한 이산화탄소는 NDIR(Non Dispersion Infrared Detector)로 검출하여 정량한다. 분석 시 사용한 표준용액은 프탈산수소칼륨(C6H4(COOK)COOH, Nacalal tesque Inc., Japan)으로 조제하여 검량곡선을 작성하였다.
데이터처리
OC, EC, WSOC간의 상관관계분석을 통해 탄소성분의 배출원을 추정해 보았으며, 그 결과를 그림 3과 4에 나타내었다. 먼저 OC와 EC의 상관분석결과를 살펴보면(그림 3), 상관계수(R2)는 겨울(0.
탄소성분의 배출기원을 추정하기 위해 상관분석을 실시하였다. 여름의 OC와 WSOC는 EC와의 상관계수가 다른 계절에 비해 낮게 나타났다.
이론/모형
Levoglucosan, mannosan, galactosan는 Ion chromatogh (Dionex ICS-5000, USA) 장비를 이용하여 High-performance anion-exchange chromatography (HPAEC) - pulsed amperometric detection (PAD) 방법으로 분석하였다(Iinuma et al., 2009). 분석조건은 표 1과 같으며, levoglucosan, mannosan, galactosan의 검출 한계는 각각 3.
OC 중 화학반응으로 생성되는 SOA를 추정하기 위해 OC/EC 비를 이용한 다음의 식을 사용하였다(Turpin and Huntzicker, 1995).
분석은 NIOSH (National Institute of Occupational Safety and Health) 온도 프로토콜에 의해 실시하였다. 분석 시 유기탄소와 원소탄소의 구분은 빛(레이저)의 투과도(Transmittance)를 이용하였다(Brich and Cary, 1996).
, USA)로 분석하였다. 분석은 NIOSH (National Institute of Occupational Safety and Health) 온도 프로토콜에 의해 실시하였다. 분석 시 유기탄소와 원소탄소의 구분은 빛(레이저)의 투과도(Transmittance)를 이용하였다(Brich and Cary, 1996).
성능/효과
77 μgC/m3로 가장 낮았다. OC 중 WSOC의 구성 비율은 모든 계절에서 50% 이상으로 상당 부분을 차지함을 확인할 수 있었다. EC의 경우 가을에는 1.
WSOC의 농도는 겨울에 가장 높고, 여름에 농도가 가장 낮게 나타나 OC와 같은 계절적 변동을 보이고 있다. OC 중 WSOC의 구성 비율을 보면 봄 55.8%, 여름 56.7%, 가을 57.5%, 겨울 60.8%로 OC 중 WSOC가 상당한 부분을 차지함을 확인할 수 있다.
SOC와 WSOC의 상관분석을 실시하였으며, 그 결과 여름에 가장 높은 상관계수(R2)가 나타났으며, 1 : 1 선에 가까운 분포를 보여주고 있다(그림 5). 대기 중 산화반응으로 인해 형성된 SOA의 대부분은 물에 녹는 성질을 가지고 있어(Saxena and Hildenann, 1996), SOA는 WSOC와 밀접한 관계를 가지고 있다.
WSOC와 OC의 상관분석결과(그림 4), 가을(0.93), 봄(0.92), 겨울(0.87), 여름(0.63) 순으로 나타났으며, 모든 계절에서 상관관계가 높게 나타났다. 이는 WSOC의 배출원 또는 생성과정이 OC와 같은 경로에 의한 영향을 받은 것으로 해석할 수 있다.
대기 중 초미세먼지(PM2.5, 공기역학적 직경이 2.5μm 이하인 입자상 물질)는 인체에 호흡기 및 심혈관질환에 영향을 주며, 사망률 증가와도 밀접한 연관이 있는 것으로 밝혀졌다.
, 1999). 따라서 K+의 경우 생체소각뿐만 아니라 다른 배출원의 영향이 있을 것으로 보이며, 본 연구에서의 K+는 생체소각 추적자로서 사용하는 것은 적합하지 않은 것으로 판단하였다.
, 2007). 따라서 여름철 SOC와 WSOC의 상관관계가 높다는 것은 WSOC은 광화학반응에 의한 2차 생성의 영향이 큰 것으로 판단할 수 있으며, 또한 이산화질소와 휘발성 유기화합물(VOCs)등의 광화학 반응을 통해 생성되는 오존과 WSOC의 계절별 상관분석 결과, 봄은 0.03, 여름은 0.66, 가을은 0.31, 겨울은 0.00으로 여름의 상관계수가 다른 계절에 비해 높게 나타나 WSOC가 광화학반응에 의해 생성되었음을 추정할 수 있다.
또한 일별, 계절별로 영향 받는 바이오매스 종류가 다를 가능성이 있다. 따라서 추정된 OC와 EC의 값은 정확하다고 보기 힘들며, 이러한 이유로 추정한 생체소 각으로부터 배출되는 OC의 농도가 15% 더 높게 계산된 것으로 사료된다. 따라서 생체소각으로부터 배출되는 탄소성분을 좀 더 정확한 값으로 추정하기 위해서는 바이오매스 종류별 기여도를 고려한 변환 인자가 필요하다.
또한 OC, EC 및 WSOC 모두 생체소각 추적자인 levoglucosan과의 상관관계가 낮게 나타났다(R20.66)가 높게 나타나, 여름철 PM2.5의 탄소는 1차 배출에 의한 영향보다는 2차 생성으로 인한 영향이 있을 것으로 판단된다.
이는 가을과 겨울에 배출된 OC와 EC는 생체소각에 의한 영향이 작용했음을 추정할 수 있으며, 여름에는 생체소각에 의한 영향이 상당히 적음을 추정할 수 있다. 또한 levoglucosan과 WSOC의 상관분석 결과(표 6), 겨울의 상관계수(R2)는 0.67으로 가장 컸고, 여름의 상관계수는 0.12로 가장 낮았다. 이는 겨울의 WSOC는 다른 계절에 비해 생체소각에 의한 영향과 밀접한 연관이 있을 것으로 예측되며, 반면 여름의 WSOC는 생체소각에 대한 영향이 낮을 것으로 볼 수 있다.
또한 전체 OC 중 겨울철 생체소각으로부터 배출되는 OC의 비율이 약 70±15% 정도인 것으로 나타났으며, 가을철의 경우 약 53±30% 정도 차지하는 것으로 나왔다.
/mann.비를 비교해보면 활엽수, 풀, 작물잔류물 보다 작으며, 침엽수, 나뭇잎보다는 크게 나타났고, levo./galac.
생체소각으로부터 배출되는 OC와 EC를 추정한 결과, 겨울에 가장 높은 농도로 나타났으며, 전체 OC와 EC 중 생체소각으로부터 배출되는 OC와 EC는 각각 70±15%, 31±10%로 기여하는 것으로 추정되었다.
추정한 PM2.5의 질량농도는 봄은 28.67±13.49 μg/m3, 여름 13.72±6.92 μg/m3, 가을 22.63±16.17 μg/m3, 겨울 29.50±12.04 μg/m3로 봄과 겨울의 PM2.5농도가 여름보다 2배 이상 높은 것으로 나타났다.
측정 기간의 PM2.5의 질량농도는 탄소성에어로졸(1.6×OC+EC)과 수용성이온성분의 합을 통해 추정하였으며, 겨울 (29.50±12.04 μg/m3)에 가장 높게, 여름(13.72±6.92 μg/m3)에 가장 낮게 나타났다.
후속연구
또한 생체소각의 자료는 외국의 자료를 이용하였기에 국내 상황에 그대로 적용할 경우 정확한 추정에 한계가 있다. 따라서 국내 생체소각 배출원의 특성 (levoglucosan/OC, levoglucosan/EC 등)과 배출경로에 대한 연구를 통해 생체소각으로부터 배출되는 탄소성분을 좀 더 정확하게 추정할 수 있을 것이라 사료된다.
그러나 일별, 계절별로 영향 받는 바이오매스의 종류가 다를 수 있으며, 외국의 자료를 토대로 추정하였기에 국내에 적용할 때 정확한 추정에 한계가 있다. 따라서 국내 생체소각의 배출원 특성(Levoglucosan/OC, levoglucosan/EC 등)과 배출경로에 대한 자세한 연구가 필요할 것으로 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
PM2.5는 유기탄소(OC)와 원소탄소(EC)로 구분되는데, 각각 어떻게 생성되는가?
, 1996). EC는 태양광을 흡수하여 기후 온난화에 기여도가 높고(Ramanathan and Carmichael, 2008; Menon et al., 2002), 화석연료(디젤자동차 등)와 생체소각(biomass-burning)으로부터 대기 중으로 직접배출(1차 배출)된다. 반면, OC는 화석연료의 연소 등에 의해 직접 배출될 뿐만 아니라 대기 중 휘발성유기화합물(Volatile organic compounds, VOCs)의 광화학 반응으로부터 생성되는 낮은 증기압의 생성물이 응축되는 과정에 의해 생성 된다(Secondary OC) (Seinfeld and Pandis, 2012). OC는 다시 수용성 유기탄소(WSOC)와 비수용성 유기탄소(Water insoluble organic carbon, WISOC)로 나눌 수 있다.
초미세먼지(PM2.5)는 무엇인가?
대기 중 초미세먼지(PM2.5, 공기역학적 직경이 2.5μm 이하인 입자상 물질)는 인체에 호흡기 및 심혈관질환에 영향을 주며, 사망률 증가와도 밀접한 연관이 있는 것으로 밝혀졌다. 또한 미세먼지는 시정장애를 발생키는 것으로 알려져 있으며(EPA, 2009; Laden et al.
미세먼지가 야기하는 문제는?
5μm 이하인 입자상 물질)는 인체에 호흡기 및 심혈관질환에 영향을 주며, 사망률 증가와도 밀접한 연관이 있는 것으로 밝혀졌다. 또한 미세먼지는 시정장애를 발생키는 것으로 알려져 있으며(EPA, 2009; Laden et al., 2006; Pope et al., 2006; Slaughter et al., 2004), 태양복사에너지를 산란하고 흡수하여 지구-대기시스템의 복사균형을 바꾸어 기후변화를 직접적으로 야기하거나 구름 응결핵으로 구름을 형성하는 등 간접적인 기후변화를 야기한다(Jacob and Winner, 2009; IPCC, 2007; Lohmann and Feichter, 2005; Kaufman et al., 2002).
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