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문제 정의
- 반면, 체인 길이가 긴 편인 PH500은 NR 상부에 연속적인 층을 형성함을 볼 수 있다. 이 연구에서는 Si NR의 길이를 0.15에서 5 ㎛까지 바꾸어 가며 그에 따른 태양전지 특성 변화도 보고하였다. 그 경향성은 단순히 설명되기는 어려웠다.
- 이러한 하이브리드 태양전지의 유기물 소재로는 P3HT (poly(3-hexylthiophene)와 PEDOT:PSS (poly(3, 4 - ethylenedioxythiophene) : poly(styrenesulfonate))가 가장 널리 쓰이고 있다. 하이브리드 태양전지에 쓰이는 무기물 소재는 매우 다양한데, 실리콘 기반의 하이브리드 태양전지를 중심으로 관련 연구 사례와 동향을 다루고자 한다.
제안 방법
- 또한, 300∼360 K 온도 영역에서 얻은 전도 특성의 분석을 통하여 그림 3의 오른쪽과 같이 에너지 밴드 다이어그램을 제시하였다.
- 양질의 계면이 형성되지 않으면, 생성된 전하의 표면 재결합 (surface recombination)이 심각해지고 이는 곧 Voc와 Jsc의 감소로 이어져서 에너지 변환효율에 직접적으로 영향을 끼치게 된다. 또한, 이 연구에서는 접촉 (contact)에 의한 직렬 저항값의 감소를 위하여, 상부전극으로 Ag 나노선 (NW, nanowire) 네트워크를 이용하였다. Ag 나노선의 경우는 OPV 소자에서 향상된 특성을 나타내는 보고들이 속속 발표되고 있다.
- 특히, 나노선 어레이에서는 표면적이 극도로 커진 경우에 해당함으로, 표면 패시베이션 효과가 매우 중요한 역할을 하게 된다. 소자 제작 과정에서는 BHF (buffered HF) 처리를 통해서 자연 산화막을 제거하고 UV-오존 처리 등을 통하여 폴리머 소재와 Si 계면의 접착특성 (adhesion)을 개선하였다. 양질의 계면이 형성되지 않으면, 생성된 전하의 표면 재결합 (surface recombination)이 심각해지고 이는 곧 Voc와 Jsc의 감소로 이어져서 에너지 변환효율에 직접적으로 영향을 끼치게 된다.
- 84%의 변환효율을 구현하였다. 텍스쳐된 표면에 균일한 두께의 폴리머 층을 도포하기 위해서 스핀 코팅 시의 rpm 변수 제어와 접착도 (adhesion) 개선을 위한 표면 계질 등의 공정을 최적화하는 시도가 이루어졌다. 태양전지 특성을 평가한 결과를 보면 평면형(planar) 소자와 대비하여, 텍스쳐된 소자는 Jsc값이 크게 증가함을 볼 수 있다.
이론/모형
- 그 중 한 예로 본 저자가 수행한 연구의 예를 살펴보기로 하겠다 [13]. Si 나노선 어레이는 전해 식각을 통하여 제작되었고, 그 위에 ZnO 박막은 ALD (atomic layer deposition) 방법으로 증착하였다 (그림 10). 입사광의 에너지를 바꾸어 가며 얻은 광전류 특성을 보면, p-Si 쪽에 양의 전압이 인가된 상태에서는 400 nm 미만의 자외선 영역에서만 주로 광전류가 얻어 지지만 음의 전압을 인가하면 400 nm 이상의 가시광 영역에서 광전류를 얻을 수 있고 파장이 길어질수록 광 전류값도 증가함을 알 수 있다.
성능/효과
- Ag 나노선의 경우는 OPV 소자에서 향상된 특성을 나타내는 보고들이 속속 발표되고 있다. PEDOT/Si 나노선 소자에 있어서 Ag 나노선 투명전극은 직렬 저항 감소로 FF와 Jsc값은 증가를 가져왔지만, 션트 (shunt)와 표면 재결합 증대로 인한 Voc 감소 효과도 가져왔다.
- 2010년 Stanford 대학 연구진은 Si 나노선에 전도성 폴리머인 PEDOT을 도포하여 Schottky 접합 형태의 태양전지 소자를 구현하였다 [7]. 금속/Si 접합과는 달리 폴리머/Si 접합 계면에서는 주어진 소수 수송자 확산 거리(minority carrier diffusion length)에 의해 주어지는 최대 한계 Voc값 달성이 가능함을 알 수 있었다. 이는 Si 표면의 끊어진 결합 (dangling bond)들이 효과적으로 패시베이션 (passivation)됨으로써 페르미 준위 고정 (Fermi level pinning)이 일어나지 않기 때문으로 이해되었다.
- 6 mA/cm2까지 증가하였다. 또, Voc값도 평면 소자는 90 mV에 지나지 않으나, 나노구조 소자는 이보다 수 mV 정도 미미한 증가 효과가 관찰되었다. 이러한 특성 개선 효과는 RIE 과정 중에 a-Si 표면 상태가 바뀌었기 때문으로 추정되고 있다.
- 태양전지 특성을 평가한 결과를 보면 평면형(planar) 소자와 대비하여, 텍스쳐된 소자는 Jsc값이 크게 증가함을 볼 수 있다. 또, 스핀코팅 회전수가 낮아서 공동 (void)이 포함된 소자를 제외하면, Voc값과 FF도 함께 증가하여 큰 효율 증진을 얻을 수 있었다. Micro texture 구조의 광반사율은 9.
- 이 결과에 따르면 계면과 PEDOT의 결함밀도, 도핑 농도, 후면 계면의 재결합 속도 등이 태양전지 효율에 큰 영향을 끼치는 것으로 드러났다. 또한, PEDOT:PSS/Si 구조의 최대 가능효율은 18.2% 수준으로 예상되었다. 이 소자의 경우, 표면에서의 반사와 금속 전극에 의한 빛가림 손실 (shadowing loss) 등의 광흡수율 증진 노력도 아직 미흡한 상황이라, 20% 이상 수준의 효율 증가도 가능할 것이라 예상할 수 있다.
- Si은 대표적인 간접형 밴드갭 천이 (indirect bandgap transition)을 하는 물질로, 에너지 밴드갭보다 큰 에너지의 빛에 대해서도 흡수율이 뛰어나지 않음을 감안하면 이는 매우 주목할 만한 현상으로 나노구조 형성을 통하여 소재 본연의 결점을 극복한 대표적 사례라고도 이해할 수 있다. 먼저, 나노구조 형성으로 평면 벌크 소재와 비교하면 비어 있는 공간이 많아짐에 따라 소재의 유효 (effective) 굴절률이 감소하고, 이는 AR (antireflection) 효과를 통하여 나노구조의 반사율을 현저하게 감소시키게 된다. 또, 빼곡히 채워진 나노선들 사이에 광산란이 일어나면 빛의 경로를 소재와 횡방향으로 만들어 줌으로써, 광흡수를 증진시키는 결과를 가져올 수 있다.
- 나노선에 비하면 기계적 안정성도 뛰어나고 식각이나 도핑, 다른 박막소재의 적층 등 후속 공정에서도 훨씬 용이한 장점이 있다고 보여진다. 실험 결과에 덧붙여 광학적 시뮬레이션을 거쳐서 최적의 나노콘 구조를 제안하기도 하였는데, 이에 따르면 10 ㎛ 두께의 Si 소재로 달성 가능한 Jsc값은 39.1 mA/cm2 로 이론적 한계에 거의 근접한 수치임을 알 수 있다. 나노소재의 표면적 증대와 그로 인한 표면 재결합 문제가 개선될 수 있는 공정 개선이 뒤따른다면 폴리머/Si 나노콘 태양전지는 바람직한 저가 소자의 대안으로 대두될 수 있을 것으로 예상된다.
- 저자들은 소자 시뮬레이션을 통하여 효율 극대화를 위한 주요 인자를 확인한 바 있다. 이 결과에 따르면 계면과 PEDOT의 결함밀도, 도핑 농도, 후면 계면의 재결합 속도 등이 태양전지 효율에 큰 영향을 끼치는 것으로 드러났다. 또한, PEDOT:PSS/Si 구조의 최대 가능효율은 18.
- 역사적으로 처음 폴리머-반도체 이종접합의 PV 응용을 보고한 것은 1979년 McDiarmid 연구진이었다 [1]. 이 연구에서는 p-형 polyacetylene 폴리머를 n-형 ZnS 반도체 웨이퍼 위에 직접 적층하고, QE (quantum efficiency) 특성은 광전 변환은 주로 폴리머 층 내부에서 나타나는 것으로 이해할 수 있었다. Jsc (short-circuit current)값은 불과 nA 수준으로 매우 낮은 수준이었다.
- of Hong Kong의 Shuit-Tong Lee 교수 연구진의 2011년 결과를 살펴보겠다 [9]. 이 연구에서는 습식공정인 전해식각 (electroless etching) 방법으로 제작된 n-형 Si 나노선 어레이와 2,2,7,70-tetrakis (N,N-di-pmethoxyphenyl-amine)-9,90-spirobifluorene (spiro-OMeTAD) p-형 유기 반도체 접합 구조 (그림 6)를 이용하여 9.70%의 높은 효율을 달성하였다. 동일 소재로 이루어진 평면형 소자 효율은 6.
- Si 나노선 어레이는 전해 식각을 통하여 제작되었고, 그 위에 ZnO 박막은 ALD (atomic layer deposition) 방법으로 증착하였다 (그림 10). 입사광의 에너지를 바꾸어 가며 얻은 광전류 특성을 보면, p-Si 쪽에 양의 전압이 인가된 상태에서는 400 nm 미만의 자외선 영역에서만 주로 광전류가 얻어 지지만 음의 전압을 인가하면 400 nm 이상의 가시광 영역에서 광전류를 얻을 수 있고 파장이 길어질수록 광 전류값도 증가함을 알 수 있다. 이러한 인가전압 의존성은 ZnO와 Si의 밴드갭과 전자 친화도 (electron affinity)값을 고려한 에너지 밴드 다이어그램을 바탕으로 이해할 수 있다.
- 벌크 기반의 소재에서는 큰 무리가 없는 이러한 과정이 나노구조에서는 어려움을 야기한다. 첫째, 3차원 구조를 갖는 나노구조물에 이온주입 방법으로는 균일한 불순물 주입이 이루어지기 어렵다. 둘째, 고온의 열처리 과정에서 작은 크기의 나노구조는 그 형상의 변화를 일으킬 우려가 있다.
- 텍스쳐된 표면에 균일한 두께의 폴리머 층을 도포하기 위해서 스핀 코팅 시의 rpm 변수 제어와 접착도 (adhesion) 개선을 위한 표면 계질 등의 공정을 최적화하는 시도가 이루어졌다. 태양전지 특성을 평가한 결과를 보면 평면형(planar) 소자와 대비하여, 텍스쳐된 소자는 Jsc값이 크게 증가함을 볼 수 있다. 또, 스핀코팅 회전수가 낮아서 공동 (void)이 포함된 소자를 제외하면, Voc값과 FF도 함께 증가하여 큰 효율 증진을 얻을 수 있었다.
후속연구
- 1 mA/cm2 로 이론적 한계에 거의 근접한 수치임을 알 수 있다. 나노소재의 표면적 증대와 그로 인한 표면 재결합 문제가 개선될 수 있는 공정 개선이 뒤따른다면 폴리머/Si 나노콘 태양전지는 바람직한 저가 소자의 대안으로 대두될 수 있을 것으로 예상된다. 다만 상기 소자 제작과 예상치 모두 단결정 Si을 이용한 것이므로, 박형 Si 소재의 제작과 이를 다룰 수 있는 공정 기술과 장비 확보 등 현실적 해결책 등도 요구된다.
- Si 나노선 어레이와 유기소재를 결합한 하이브리드 소재에서는, Si이 생성된 엑시톤이 분리되기 이전에 전하를 포획하는 효과를 기대할 수있다. 또한, 유기 소재와 Si 접합 표면적도 넓어지기 때문에 효율적 전하 수집이 일어날 수 있을 것이다. 아래에서는 이러한 장점을 활용한 몇몇 연구 사례를 살펴보기로 하겠다.
- 7절에서 살펴본 바와 같이 폴리머/Si 하이브리드 태양전지가 10% 효율을 달성하여 가장 주목 받는 성취를 이루었다. 또한, 최근 연구에서는 나노구조 외에도 마이크로 구조물에서도 큰 효율 향상이 속속 보고되고 있어, 계면 결함 문제를 극복할 수있는 더욱 고무적 결과물들이 나올 수 있으리라 는 기대를 갖게 한다. 최근 관련 연구 결과들이 속속 보고되고 있는데, 그래핀 (graphene)과 같은 다양한 탄소나노구조 적용 연구로 발전할 여지가 있을 것이다.
- 다만, 최근 미국 Stanford 대학의 Brongesma 교수 연구진이 보고한 바와 같이 ZnO와 같은 TCO (transparent conducting oxide) 층을 주기적 그레이팅 (grating) 구조로 만들면 매우 효율적인 광흡수가 300 nm 두께의 a-Si 초박막 태양전지에서도 20 mA/cm 2 수준까지 구현할 수있다는 계산 결과를 보고하고 있다 [14]. 이러한 가능성은 차세대 태양전지 기술의 중요한 후보중 하나라고 보여 지는데, 하이브리드 태양전지의 효율 개선을 위한 새로운 접근 방식을 제공할 수 있을 것으로 기대된다.
- 또한, 300∼360 K 온도 영역에서 얻은 전도 특성의 분석을 통하여 그림 3의 오른쪽과 같이 에너지 밴드 다이어그램을 제시하였다. 이처럼 상대적 으로 단순한 평면소자에 대한 면밀한 분석 결과는 나노구조가 적용된 폴리머-Si 하이브리드 태양전지 특성 이해와 효율 개선을 위한 유용한 기초 자료를 제공할 수 있을 것으로 보인다.
- 또한, 최근 연구에서는 나노구조 외에도 마이크로 구조물에서도 큰 효율 향상이 속속 보고되고 있어, 계면 결함 문제를 극복할 수있는 더욱 고무적 결과물들이 나올 수 있으리라 는 기대를 갖게 한다. 최근 관련 연구 결과들이 속속 보고되고 있는데, 그래핀 (graphene)과 같은 다양한 탄소나노구조 적용 연구로 발전할 여지가 있을 것이다. 2.
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