[논문]석탄계 입상 활성탄에 의한 Brilliant Blue FCF 염료의 흡착 동력학 및 열역학에 관한 연구

이종집

doi:10.14478/ace.2015.1019

석탄계 입상 활성탄에 의한 Brilliant Blue FCF 염료의 흡착 동력학 및 열역학에 관한 연구
Adsorption Kinetics and Thermodynamics of Brilliant Blue FCF Dye onto Coal Based Granular Activated Carbon 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.26 no.2, 2015년, pp.210 - 216

초록
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석탄계 입상 활성탄을 사용하여 수용액으로부터 brilliant blue FCF 염료의 흡착에 대해 조사하였다. 회분식 실험은 흡착제의 양, 초기농도와 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 식을 사용하여 해석한 결과 Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n = 0.129~0.212)로부터 이 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차 및 유사이차 반응속도식에 적용해 본 결과는 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 음수값의 Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 양수값의 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타냈다.

Abstract ▼ AI-Helper

Adsorption of brilliant blue FCF dye using coal based the granular activated carbon from aqueous solution was investigated. Batch experiments were carried out as a function of the adsorbent dose, initial concentration, contact time and temperature. The equilibrium adsorption data were fitted to Langmuir, Freundlich and Temkin models. The results indicate that Freundlich model provides the best correlation of the experimental data. Base on the estimated Freundlich constant (1/n = 0.129~0.212), this process could be employed as an effective treatment method. Adsorption data were modeled using the pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic equations. It was shown that the pseudo-second-order kinetic equation could describe well the adsorption kinetics. The negative Gibbs free energy value (-4.81~-10.33 kJ/mol) and positive enthalpy value (+78.59 kJ/mol) indicated that the adsorption was a spontaneous and endothermic process.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 석탄계 입상 활성탄을 사용하여 brilliant blue FCF 염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학 파라미터에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계를 검토한 결과 흡착평형 데이터는 Freundlich 식에 가장 잘 맞았다.
그러나 이와 같은 연구에도 불구하고 아직까지 범용 흡착제로서 우수한 성능을 가지고 있는 활성탄을 사용하여 brilliant blue FCF를 흡착한 연구가 이루어지지 않았다. 본 연구의 목적은 석탄계 입상 활성탄을 흡착제로 사용하여 brilliant blue FCF를 흡착제거하는 연구를 수행하여 흡착공정에 대한 기초자료를 얻고자 하는 것이다. 먼저 등온흡착실험을 통해 Langmuir 식과 Freundlich의 등온식을 사용하여 흡착평형관계와 흡착평형인자인 분리계수를 평가하여 흡착조작의 효율성을 판단하였고, 흡착속도 실험을 통하여 초기농도와 접촉시간 등이흡착반응에 미치는 영향을 유사일차반응식과 유사이차반응식을 사용하여 동력학적으로 고찰하였으며, 흡착온도별 실험을 통하여 열역학적 파라미터인 Gibbs 자유에너지 변화, 엔탈피 변화, 엔트로피 변화를 평가하여 흡착공정에 대한 흡착공정에 대한 흡열/발열 반응, 물리/화학흡착, 반응의 자발성 등을 해석해보았다.

가설 설정

Langmuir는 균일한 흡착제 표면에 있는 한정된 숫자의 흡착부위에 흡착질이 단분자층을 형성하는 것에 의해 흡착이 일어난다고 가정하였으며, 다음과 같은 식을 제시하였다.

제안 방법

Brilliant blue FCF 흡착에 영향을 주는 입상 활성탄의 표면 작용기에 대하여 알아보기 위해 FT-IR 분석을 실시하였으며, 그 결과를 Figure 2에 제시하였다. 흡착 전과 후의 FT-IR 분석결과를 비교해 본결과, brilliant blue FCF를 흡착하기 전에는 3656∼3752 cm^-1 이상(피크 1)에서 나타난 Hydroxyl Group (O-H), 2937 cm^-1 (피크 2) 및 2869 cm^-1 (피크 3)의 Hydrocarbon group (C-H), 2323∼2380 cm^-1 (피크 4)의 Hydroxyl Group (O-H), 1700∼1752 cm^-1 (피크 5)의 carboxy group(O=C-O) 및 1514∼1650 cm^-1 (피크 6)의 carbonyl group (C=O)이 표면활성기로 존재함을 확인하였다.
998)로 흡착공정 은 유사이차반응속도식에 더 잘 맞는 것으로 나타났다. 그러나 식에 대한 적합성을 확인하려면 속도식에 의해 계산한 평형흡착량(q_e,cal) 값 과 실험값(q_e,exp)을 비교해 보는 것이 필요하였기 때문에 다음 식을 사 용하여 오차백분율(error percent)을 구하였다.
농도별 흡착속도실험은 brilliant blue FCF의 초기농도를 10, 20, 30mg/L로 조정한 상태에서 침지 활성탄 500 mg을 가하여 100 rpm으로24 h 흡착을 실시하고 1 h 간격으로 농도를 측정하였다. 등온흡착속도실험은 303, 313, 323 K에서 초기농도 30 mg/L의 용액 50 mL에 침지 활성탄 500 mg을 첨가하여 같은 방법으로 흡착시킨 후 매시간별로 흡착속도를 분석하였다.
농도별 흡착속도실험은 brilliant blue FCF의 초기농도를 10, 20, 30mg/L로 조정한 상태에서 침지 활성탄 500 mg을 가하여 100 rpm으로24 h 흡착을 실시하고 1 h 간격으로 농도를 측정하였다. 등온흡착속도실험은 303, 313, 323 K에서 초기농도 30 mg/L의 용액 50 mL에 침지 활성탄 500 mg을 첨가하여 같은 방법으로 흡착시킨 후 매시간별로 흡착속도를 분석하였다.
등온흡착실험은 303, 313, 323 K에서 초기농도 30 mg/L인 brilliant blue FCF 용액 50 mL에 침지 활성탄을 100∼1,000 mg (이하 건조기준질량)의 범위에서 각각 유리병에 넣고 왕복식 항온수조(Jeiotec,BS-21)에서 100 rpm의 속도로 24 h 동안 흡착시켰다.
등온흡착평형실험은 303, 313, 323 K의 세 가지 온도에서 각각 실행하였다. Brilliant blue FCF의 흡착공정에 대한 유효성과 메카니즘에 대한 정보를 얻기 위하여 실험값들을 Langmuir와 Freundlich 및 Temkin 등온흡착식에 적용한 결과는 Figures 3∼5과 같으며, 평가된 상수 값들은 Table 3에 종합하여 나타냈다.
흡착이 끝나면 여과분리한 여액의 농도를 UV-Vis 흡수분광기(Shimadzu, UV-1800)로 최대흡수파장 630nm에서 측정하였다. 또한 FT-IR (ThermoSientific Co. Nicolet 6700)을 사용하여 흡착전과 후의 석탄계 입상 활성탄의 표면활성기의 특성변화를 조사하였다.
본 연구의 목적은 석탄계 입상 활성탄을 흡착제로 사용하여 brilliant blue FCF를 흡착제거하는 연구를 수행하여 흡착공정에 대한 기초자료를 얻고자 하는 것이다. 먼저 등온흡착실험을 통해 Langmuir 식과 Freundlich의 등온식을 사용하여 흡착평형관계와 흡착평형인자인 분리계수를 평가하여 흡착조작의 효율성을 판단하였고, 흡착속도 실험을 통하여 초기농도와 접촉시간 등이흡착반응에 미치는 영향을 유사일차반응식과 유사이차반응식을 사용하여 동력학적으로 고찰하였으며, 흡착온도별 실험을 통하여 열역학적 파라미터인 Gibbs 자유에너지 변화, 엔탈피 변화, 엔트로피 변화를 평가하여 흡착공정에 대한 흡착공정에 대한 흡열/발열 반응, 물리/화학흡착, 반응의 자발성 등을 해석해보았다.
5 mg/g을 나타내었다. 입상 활성탄의 투입량이 적을 때 높은 값을 나타내었지만 흡착율이 80% 이하로 낮았기 때문에 흡착조작의 효율적인 측면을 고려하여 최적입상 활성탄 첨가량을 500 mg (흡착률 90.4%, 단위질량당 흡착량 2.71 mg/g)으로 선정하고 후속실험을 수행하였다.
흡착공정의 열역학적 파라미터 값들은 그 공정의 자발성을 평가하 여 실제적인 공정운전에 필요한 중요한 지표로 사용될 수 있는데, 주 로 Gibbs 자유에너지변화(△G), 엔탈피변화(△H) 및 엔트로피 변화 (△S)와 같은 열역학적 파라미터들을 평가한다.
등온흡착실험은 303, 313, 323 K에서 초기농도 30 mg/L인 brilliant blue FCF 용액 50 mL에 침지 활성탄을 100∼1,000 mg (이하 건조기준질량)의 범위에서 각각 유리병에 넣고 왕복식 항온수조(Jeiotec,BS-21)에서 100 rpm의 속도로 24 h 동안 흡착시켰다. 흡착이 끝나면 여과분리한 여액의 농도를 UV-Vis 흡수분광기(Shimadzu, UV-1800)로 최대흡수파장 630nm에서 측정하였다. 또한 FT-IR (ThermoSientific Co.

대상 데이터

실험에 사용한 석탄계 입상 활성탄의 물리적 특성을 Table 1에 나타내었다. Brilliant blue FCF (C₃₇H₃₁O₉ N₂S₃Na₂, M.W.792.88 g/mol)는 오정상사(주)의 함량 85%의 시판용 식용색소로 3000mg/L의 표준원액을 만들어 두고 어두운 곳에 보관하면서 필요할 때마다 희석하여 사용하였다. 화학구조와 물성은 Table 2와 같다.
흡착제로 사용한 석탄계 입상 활성탄(Clarimex Co.)은 순수로 수회세척한 후 건조기에서 378 ± 1 K로 12 h 건조한 후, 비이커에 필요한 양만큼 취하여 373 K의 순수로 2 h 동안 침지시킨 후 사용하였다(이하 침지 활성탄).

성능/효과

Table 6을 보면 온도가 303, 313, 323 K로 증가할수록 -4.51 > -7.44 > -13.44 kJ/mol 순으로 감소하였기 때문에 석탄계 입상 활성탄에 의한 brilliant blue FCF의 흡착공정은 온도가 올라갈수록 자발성이 더 높아진다는 것을 알 수 있었다.
그 결과, brilliant blue FCF의 초기농도가 10, 20, 30 mg/L일 때 유사일차반응속도식에 의해 계산한 평형흡착량은 실험값에 대한 오차율은 각각 7.84, 27.18, 35.86%이었고, 유사이차반응속도식에 의해 계 산한 평형흡착량은 7.77, 5.45, 6.49%로 나타났다. 따라서 본 실험조건 에서는 오차율 10% 이내를 나타낸 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식보다 더 적합하다는 것을 알 수 있었다.
49%로 나타났다. 따라서 본 실험조건 에서는 오차율 10% 이내를 나타낸 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식보다 더 적합하다는 것을 알 수 있었다.
흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식보다 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 유사이차반응속도식에 의해 계산된 평형흡착량은 실험값과오차율 10% 이내로 잘 맞았다. 석탄계 입상 활성탄에 대한 brilliantblue FCF의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 Gibbs 자유에너지값이 감소하여 자발성이 높아졌으며, 엔탈피 변화값(+10.207 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다.
속도식에 대한 일치도를 나타내는 r2 값을 보면 유사일차반응속도식(0.972∼0.995) < 유사이차반응속도식(0.990∼0.998)로 흡착공정 은 유사이차반응속도식에 더 잘 맞는 것으로 나타났다.
73%에서 100%의 흡착율을 나타냈다. 실험결과에 의하면 입상 활성탄을 800 mg 투입 시 brilliant blue FCF를 100% 제거할 수 있지만 입상 활성탄 첨가량 대비 흡착량 증가효과는 500 mg (흡착률 90.4%)까지는 직선적으로 가파른 기울기를 보이지만 그 이후의 기울기가 완만해져서 첨가량 대비 흡착률은 감소하는 것으로 나타났다. 또한 석탄계 입상 활성탄 단위질량당의 흡착량은 활성탄의 투입량이 100 mg일 때 3.
평가된 Freundlich 식의 분리계수(1/n) 값은 적절한 흡착처리가 가능한 1/n = 0.129∼0.234를 나타내었으며, Temkin식의 흡착열관련상수(B)는 B = 0.361∼0.880 J/mol로 평가되어 물리흡착공정(B < 20 J/mol)임을 확인하였다.
흡착 전과 후의 FT-IR 분석결과를 비교해 본결과, brilliant blue FCF를 흡착하기 전에는 3656∼3752 cm-1 이상(피크 1)에서 나타난 Hydroxyl Group (O-H), 2937 cm-1 (피크 2) 및 2869 cm-1 (피크 3)의 Hydrocarbon group (C-H), 2323∼2380 cm-1 (피크 4)의 Hydroxyl Group (O-H), 1700∼1752 cm-1 (피크 5)의 carboxy group(O=C-O) 및 1514∼1650 cm-1 (피크 6)의 carbonyl group (C=O)이 표면활성기로 존재함을 확인하였다.
흡착 후의 표면특성기 변화를 보면 피크 2 (2937 cm-1)와 3 (2869 cm-1)이 거의 소멸하여 Hydrocarbon group (C-H)이 흡착에 크게 관여하는 것으로 판단되었으며, 피크 5(1700∼1752 cm-1)의 carbonyl group (C=O)도 1752 cm-1의 피크는 소멸되었고, 1700 cm-1 피크는 감소하였다.
880 J/mol로 평가되어 물리흡착공정(B < 20 J/mol)임을 확인하였다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식보다 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 유사이차반응속도식에 의해 계산된 평형흡착량은 실험값과오차율 10% 이내로 잘 맞았다. 석탄계 입상 활성탄에 대한 brilliantblue FCF의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 Gibbs 자유에너지값이 감소하여 자발성이 높아졌으며, 엔탈피 변화값(+10.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	brilliant blue FCF의 1일 허용 섭취 수준 기준과 장기간 섭취의 부작용은 무엇인가?	그러나 최근에 와서 타르계 색소는 칵테일 효과에 의해 주의력 결핍과 과잉행동장애(ADHD)를 유발하고, 청색 1호와 황색 4호를 병용 조합한 경우에는 신경세포에 미치는 흥분 독성실험에서 현저한 세포독성으로 신경세포의 신경돌기(neurite)의 발아(outgrowth)가 현저하게 억제되면서 신경세포가 분화되지 못하고 세포사멸을 하는 것으로 관측되어 신경세포 분화과정에 치명적인 위해성을 가할 수 있다는 가능성이 제기되고 있다[1,2]. 1일 허용섭취수준은 12.5 mg/kg⋅bw이지만 장기간 섭취하게 되면 아토피성 피부염과 알레르기성 비염, 결막염, 천식 등에 걸리며, 발암성과 생식장애와 유전변이도 일으킬 수 있다[3-6]. Brilliant blue FCF의 흡착에 대한 선행연구를 살펴보면 Ketelsen과 Myer-Windel은 Soil을 사용하여 brilliant blue FCF를 흡착하는 실험에서 Soil의 유기탄소 함량이 적을수록 최대흡착량이 많아지며, PH가 높아질수록 최대흡착량이 커진다고 하였다[7].
	brilliant blue FCF의 문제점은 무엇인가?	청색 1호로 알려진 brilliant blue FCF는 트리페닐메탄계 타르 색소의 일종으로 음료수, 분말, 젤리, 과자, 빙과류, 시럽, 추출물 및 조미료 등에 오랫동안 사용되어 왔다. 그러나 최근에 와서 타르계 색소는 칵테일 효과에 의해 주의력 결핍과 과잉행동장애(ADHD)를 유발하고, 청색 1호와 황색 4호를 병용 조합한 경우에는 신경세포에 미치는 흥분 독성실험에서 현저한 세포독성으로 신경세포의 신경돌기(neurite)의 발아(outgrowth)가 현저하게 억제되면서 신경세포가 분화되지 못하고 세포사멸을 하는 것으로 관측되어 신경세포 분화과정에 치명적인 위해성을 가할 수 있다는 가능성이 제기되고 있다[1,2]. 1일 허용섭취수준은 12.5 mg/kg⋅bw이지만 장기간 섭취하게 되면 아토피성 피부염과 알레르기성 비염, 결막염, 천식 등에 걸리며, 발암성과 생식장애와 유전변이도 일으킬 수 있다[3-6]. Brilliant blue FCF의 흡착에 대한 선행연구를 살펴보면 Ketelsen과 Myer-Windel은 Soil을 사용하여 brilliant blue FCF를 흡착하는 실험에서 Soil의 유기탄소 함량이 적을수록 최대흡착량이 많아지며, PH가 높아질수록 최대흡착량이 커진다고 하였다[7].
	Brilliant blue FCF의 흡착량은 유기탄소 함량과 pH에 따라 어떠한 영향을 받는가?	5 mg/kg⋅bw이지만 장기간 섭취하게 되면 아토피성 피부염과 알레르기성 비염, 결막염, 천식 등에 걸리며, 발암성과 생식장애와 유전변이도 일으킬 수 있다[3-6]. Brilliant blue FCF의 흡착에 대한 선행연구를 살펴보면 Ketelsen과 Myer-Windel은 Soil을 사용하여 brilliant blue FCF를 흡착하는 실험에서 Soil의 유기탄소 함량이 적을수록 최대흡착량이 많아지며, PH가 높아질수록 최대흡착량이 커진다고 하였다[7]. Germἁn-Heins와 Flury는 낮은 pH에서 Soil의 점토성분이 많아지거나 이온강도가 높아질수록 brilliant blue FCF의 흡착량이 커지며, 흡착평형관계는 Langmuir식에 잘 맞는다고 하였다[8].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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