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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 PTFE막을 적용한 정수처리 공정에서 NaOCl을 이용하여 강화역세정을 수행한 경우 세정전후의 투과특성과 막오염층 변화를 파악하고자 한다. 원수로 휴믹산용액을 사용하여 소수성 유기물에 의한 막오염이 심하게 일어난 경우를 가정하여 세정효과와 이에 따른 막표면 특성을 고찰하였다.
가설 설정
- － 응집플록을 함유한 원수를 여과한 분리막은 한번의 50 mg/L NaOCl세정에 의해 투과유속을 회복하지 못하였다. SEM과 AFM이미지에서는 어느 정도 플록이 제거되었음을 관찰할 수 있었으나, 이것이 막투과유속 회복과 연결되지 않았다.
제안 방법
- FE-SEM (Field Emission SEM, S-4200, Hitachi, Japan)과 AFM (PUCOStation AFM, Surface Imaging Systems, Herzogenrath, Germany)를 이용해 막표면을 촬영하였고 동접촉각분석기(Sigma 701 microbalance, KSV Instruments, Ltd., Finland)로 친/소수성 경향을 파악하 였다. 또한 AFM 촬영자료를 이용하여 막 표면 거칠기(roughness)를 구하였다.
- 내염소성과 내화학성이 강한 PTFE평막을 이용하여 휴믹카올린원수와 응집전처리한 시료를 정밀여과 한 후 NaOCl세정에 의한 막투과 회복현상 및 막오염층 특성에 미치는 영향을 고찰하였고 그 결론은 다음과 같다.
- 응집전처리를 수행한 이전 실험에서 침전공정을 거치지 않은 시료가 침전을 거친 시료보다 투과유속 감소가 더 크게 일어났었다. 따라서 플록을 함유한 응집 상징수를 이용하여 막여과를 수행하고 NaOCl세정에 따른 막투과수 회복정도와 막표면특성변화를 분석하였다. 시료 1리터 막여과한 후의 비투과플럭스는 응집 플록수가 확실히 크게 나타났으나, 50 mg/L NaOCl로 세정한 후에는 원수로 오염된 막의 회복정도가 훨씬 커서 막투과도가 훨씬 크게 나타났다(Fig.
- , Finland)로 친/소수성 경향을 파악하 였다. 또한 AFM 촬영자료를 이용하여 막 표면 거칠기(roughness)를 구하였다.
- 원수로 휴믹산용액을 사용하여 소수성 유기물에 의한 막오염이 심하게 일어난 경우를 가정하여 세정효과와 이에 따른 막표면 특성을 고찰하였다. 또한 응집공정을 막여과 전처리로 사용하였을 때 침전 공정 유무에 따른 막오염 현상과 오염된 막의 세정효과를 파악하였다. 막오염층 특성은 주사전자현미경 (scanning electron microscopy, SEM)과 원자력현미경 (atomic force microscopy, AFM)을 이용하여 표면이미지를 분석하였고, 동접촉각(dynamic contact angle, DCA) 분석을 통해 표면의 소수성변화도를 측정하였다.
- 또한 응집공정을 막여과 전처리로 사용하였을 때 침전 공정 유무에 따른 막오염 현상과 오염된 막의 세정효과를 파악하였다. 막오염층 특성은 주사전자현미경 (scanning electron microscopy, SEM)과 원자력현미경 (atomic force microscopy, AFM)을 이용하여 표면이미지를 분석하였고, 동접촉각(dynamic contact angle, DCA) 분석을 통해 표면의 소수성변화도를 측정하였다.
- 하지만 NaOCl 50 mg/L을 넣고 15분 교반후 투과플럭스가 약 10 LMH/kPa로 증가하여 초기 투과도 대비 평균 21%의 투과도 회복을 나타내었다. 세정효과를 확인하기 위해 세정제의 농도를 10배 높여 휴믹카올린수에 오염된 막을 세정하였다. NaOCl농도를 500 mg/L로 증가시킨 경우, 역시 물리적인 교반에 의한 투과도 회복은 미미하였으나 화학약품에 의한 투과수 회복은 51%로 크게 나타났다.
- 시료 내에 침전물이 많은 경우에는 침전물이 저류조 바닥에 쌓이는 것을 방지하기 위하여 마그네틱 교반기를 이용하여 시료를 혼화시켜 주었다. 시료를 막여과 할 때는 항상 새막을 사용하였으며, 사용 전에 새막이 가지는 고유 순수플럭스를 측정하였다. 이때에는 3차 처리된 증류수를 이용하였으며, 최초 20L 정도의 여과를 통해 플럭스를 안정화시킨 후, 다음 15분 동안 측정된 투과유속을 사용하였다.
- 실험실규모 회분식실험에서 강화역세정을 모사하기 위해 초순수를 이용한 물리적세정과 NaOCl세정으로 나누어 수행하였다. 약 1L의 시료를 통과시킨 후막 세정을 실시하였다.
- 3 kg/cm2)에서 전량여과 할 수 있도록 구성되었다. 여과는 막에 가해지는 압력을 일정하게 하고 유량변화를 측정하여 플럭스의 저감 정도를 관찰하는 정압식으로 수행되었다. 따라서 14.
- 따라서 본 연구에서는 PTFE막을 적용한 정수처리 공정에서 NaOCl을 이용하여 강화역세정을 수행한 경우 세정전후의 투과특성과 막오염층 변화를 파악하고자 한다. 원수로 휴믹산용액을 사용하여 소수성 유기물에 의한 막오염이 심하게 일어난 경우를 가정하여 세정효과와 이에 따른 막표면 특성을 고찰하였다. 또한 응집공정을 막여과 전처리로 사용하였을 때 침전 공정 유무에 따른 막오염 현상과 오염된 막의 세정효과를 파악하였다.
- 응집제와 입자간의 충분한 접촉을 위하여 200 rpm에서 30초간 급속혼화를 하였고, floc형성을 위하여 30 rpm에서 30분간 완속 교반하였으며, 고액 분리를 위해 30분 동안 침전시켰다. 응집제를 0, 0.5, 1.0, 1.5, 2.0, 2.5 mg [Al3+]/L로 희석하여 예비 쟈테스트를 실시하였으며 DOC제거율이 가장 높은 주입량 1.5 mg [Al3+]/L을 이후 세정실험에 사용하였다.
- (2004)등이 제시한 100mg/L을 기준으로 저농도와 고농도로 구분하여 수행하였다. 입자상물질 제거 후, 그리고 NaOCl세정 후 초순수를 이용한 15분 투과량을 측정하여 투과능 회복정도를 파악하였다. 이러한 실험과정을 요약하여 다음 Fig.
- 한강원수의 평균 용존유기탄소(DOC)농도와 탁도(turbidity)를 고려하여 제조수의 DOC를 4(±0.4)mg/L, 탁도는 10±(1.0)NTU으로 제조하였다.
- 휴믹카올린수로 오염된 막과 세정후 회복된 막의 표면 변화를 파악하기 위해 SEM과 AFM분석을 실시하였다. SEM은 관찰하고자 하는 표면을 고해상도로 촬영하여 2차원적인 구조를 파악할 수 있으며 AFM은표면의 고저 등을 포함하여 3차원적인 구조를 이미지화함으로써 표면특성을 파악할 수 있는 기기이다.
- 휴믹카올린수를 1.5 mg Al3+/L PACl로 응집후 침전하지 않고 플록을 함유한 채로 막여과하여 오염된 막과 NaOCl 50 mg/L로 세정후 회복된 막의 표면 변화를 SEM과 AFM로 분석하였다. 분석된 이미지는 오염되지 않은 새막과 비교하여 다음 Fig.
대상 데이터
- 이 용액을 초순수로 희석하여 실험에 사용할 휴믹원수(humic water)를 제조하였다. Kaolin (Tokyo chemical industry, Japan) 10g을 초순수 1L에 넣고 충분히 수화 되도록 1시간 교반하여 카올린용액(kaolin water)을 제조하였다. 휴믹원수 1L당 3.
- Millipore사에서 구입한 0.1 μm의 공극크기의 정밀 여과막을 사용하였다.
- 실험에 사용된 모듈은 Millipore (Stirred Cell Model 8200, USA)사에서 제조되었으며, 5L의 시료를 최대 75psi (5.3 kg/cm2)에서 전량여과 할 수 있도록 구성되었다. 여과는 막에 가해지는 압력을 일정하게 하고 유량변화를 측정하여 플럭스의 저감 정도를 관찰하는 정압식으로 수행되었다.
- 응집전처리에 사용된 응집제는 M사에서 제조한 PACl (polyaluminum chloride) 11.5%이며 이를 2000 mg [Al3+]/L농도로 희석하여 사용하였다. 응집은 다음순서로 진행되었다.
- Kaolin (Tokyo chemical industry, Japan) 10g을 초순수 1L에 넣고 충분히 수화 되도록 1시간 교반하여 카올린용액(kaolin water)을 제조하였다. 휴믹원수 1L당 3.2~3.5mL의 카올린용액을 섞어 시료원수인 휴믹카올린수(humic kaolin water)를 제조하였다. 한강원수의 평균 용존유기탄소(DOC)농도와 탁도(turbidity)를 고려하여 제조수의 DOC를 4(±0.
성능/효과
- 분석된 이미지는 오염되지 않은 새막과 비교하여 다음 Figure 4에 나타내었다. SEM 이미지를 살펴보면, 오염되지 않은 새막과 비해 휴믹카올린수를 여과한 후의 막표면에는 막오염물질이 공극을 막고 쌓여 있는 것을 확인할 수 있었다. 세정을 거친 후에는 쌓여있는 막오염층이 제거되어 새막과 같이 공극을 다 드러내지는 않지만 상당부분의 공극을 나타내었다.
- 또한 NaOCl농도를 500mg/L까지 증가 시켰을 때에는 순수투과유속의 약 50%까지 회복하였다. SEM과 AFM 이미지에서도 NaOCl 세정이 효과적이었음을 알 수 있었다. 다만, 동접촉각이 증가하여 세정에 의하여 막오염층 표면의 소수성이 강해지는 현상이 있음을 확인하였다.
- SEM과 AFM 이미지에서도 NaOCl 세정이 효과적이었음을 알 수 있었다. 다만, 동접촉각이 증가하여 세정에 의하여 막오염층 표면의 소수성이 강해지는 현상이 있음을 확인하였다.
- － 조제한 휴믹카올린원수를 직접막여과한 경우에는 급격한 투과유속 감소가 일어났으나 응집전 처리에 수행한 후에는 투과유속 감소가 완만해졌으며 처리수질도 양호하였다. 또한 응집플록을 함유한 원수를 막여과한 경우는 침전 후 상징수를 막여과하는 경우에 비해 막투과유속 감소가 커서 응집플록이 상당한 막오염을 발생시킨 다는 것을 확인하였다.
- 01NTU 이하로 99%이상의 제거율을 보였다. 또한 응집하지 않은 실험원수는 정밀여과로 47.3%의 용존유기탄소 제거율을 보였으나, 응집전처리를 실시한 후에는 유기물 제거가 88% 이상 제거된 것을 확인하였다. 유기물을 나타내는 DOC, UV 흡광도, 그리고 SUVA값들도 직접 막여과시에는 약 50%의 효율을 보였으나 응집전처리를 거친 후에는 90% 이상의 제거율 혹은 변화율을 나타내었다.
- 응집공정과 조합한 막여과에서는 직접 막여과한 경우보다 투과도 감소가 더디게 나타났다. 또한 플록을 함유한 경우는 침전으로 플록을 제거한 경우에 비해서 투과도가 많이 감소하였다. 투과수량 약 500 mL를 여과하는데 소요되는 시간은 응집을 하지 않은 경우 약 90분이 소요되었으며, 응집 후 침전공정을 생략한 경우 약 14분 30초가 소요되었다.
- 46 nm이었던 것에 비해 크지 않은 값이다. 또한 플록함유수로 오염된 막과 세정된 막의 동접촉각결과는 각각 132.07도와 126.86로 새 막에 비해 소수성이 강하게 나타났으며 플록으로 오염된 막의 동접촉각이 가장 큰 값으로 나타났다. 특히 동접촉각이 세정 후에 커지는 현상은 휴믹카올린원수를 여과했을 때나 플록함유수를 여과했을 때 모두 나타났다.
- (2012)은 PTFE재질의 중공사막을 MLSS농도 3000~8000 mg/L인 파일럿스케일의 MBR에 적용하여 빗물·중수를 통합처리하여 목표수질의 여과수를 확보할 수 있음을 보였다. 또한, 오염된 PTFE막을 NaOH 1%와 NaOCl 0.3% 용액에 1시간씩 침지하여 88.2%과 96.7%로 투과유속이 회복됨을 나타내었다. 국내정수장의 대용량 막여과가 1~1.
- (2004)은 지표수인 호소수와 저수지수를 정밀여과막과 한외여과막로 각각 여과한 후 AFM을 촬영하여 거칠기 변화를 관찰하였다. 막여과 후 오염된 표면층이 본 연구와는 달리 새 막보다 매끄러워졌으며, 오염층의 단면형상을 통해 UF는 케익층 형성이, MF는 공극 막힘이 파울링의 주요원인임을 밝혔다. 하지만, Bowen et al.
- 시료를 직접 막여과한 경우 그리고 응집전처리를 거친 경우 막여과수를 채수하여 수질분석을 실시하였고 그 결과를 다음 Table 3과 Table 4에 나타내었다. 막여과수의 탁도는 직접여과한 경우는 0.34NTU로 약 97%, 그리고 응집전처리를 시행한 후에는 0.01NTU 이하로 99%이상의 제거율을 보였다. 또한 응집하지 않은 실험원수는 정밀여과로 47.
- 따라서 플록을 함유한 응집 상징수를 이용하여 막여과를 수행하고 NaOCl세정에 따른 막투과수 회복정도와 막표면특성변화를 분석하였다. 시료 1리터 막여과한 후의 비투과플럭스는 응집 플록수가 확실히 크게 나타났으나, 50 mg/L NaOCl로 세정한 후에는 원수로 오염된 막의 회복정도가 훨씬 커서 막투과도가 훨씬 크게 나타났다(Fig. 5). 응집 floc이 막표면 오염층을 형성한 경우 본 실험의 NaOCl세정조건에서는 투과도 회복이 이루어지지 않음을 확인하였다.
- 6에 나타내었다. 오염된 막층의 SEM이미지에서 응집플록사이로 막공극을 간혹 확인할 수 있어서 응집플록이 두껍게 쌓여있는 것을 확인할 수 있었다. 또한 막세정 후에는 막표면에 응집플록이 남아있기는 하나 막공극을 확인할 수 있는 부분이 많아져서 어느 정도 플록 제거가 이뤄졌음을 알 수 있었다.
- 3%의 용존유기탄소 제거율을 보였으나, 응집전처리를 실시한 후에는 유기물 제거가 88% 이상 제거된 것을 확인하였다. 유기물을 나타내는 DOC, UV 흡광도, 그리고 SUVA값들도 직접 막여과시에는 약 50%의 효율을 보였으나 응집전처리를 거친 후에는 90% 이상의 제거율 혹은 변화율을 나타내었다. 특히 응집 후 침전공정을 거친 경우에는 floc의 제거를 통해 막투과도가 향상되었을 뿐만 아니라 여과수 수질도 개선되었다.
- 5). 응집 floc이 막표면 오염층을 형성한 경우 본 실험의 NaOCl세정조건에서는 투과도 회복이 이루어지지 않음을 확인하였다. 이는 막표면에 응집플록에 의한 오염층이 형성되어 있는 경우에는 NaOCl에 의한 세정효과가 나타나지 않을 수 있으므로 플록을 해체해서 NaOCl이 막표면의 유기오염물질과 접촉할 수 있는 방안이나 좀 더 효과적인 세정방안의 강구가 필요하다고 판단된다.
- 느슨하게 침적된 입자상물질을 제거하고자 실시한 물리적 세정에서는 투과능 회복이 거의 이루어지지 않았다. 하지만 NaOCl 50 mg/L을 넣고 15분 교반후 투과플럭스가 약 10 LMH/kPa로 증가하여 초기 투과도 대비 평균 21%의 투과도 회복을 나타내었다. 세정효과를 확인하기 위해 세정제의 농도를 10배 높여 휴믹카올린수에 오염된 막을 세정하였다.
- 또한 막세정 후에는 막표면에 응집플록이 남아있기는 하나 막공극을 확인할 수 있는 부분이 많아져서 어느 정도 플록 제거가 이뤄졌음을 알 수 있었다. 하지만, 이러한 플록제거가 막투과유속과 연결되지 않았으며, 이는 NaOCl세정제 농도 50 mg/L로는 부분적인 응집플록의 제거만 가능하고 분리막의 공극을 회복하기에는 부족하다는 것을 알 수 있었다. 3차원 형상의 AFM이미지에서는 SEM에서 보이는 변화만큼 뚜렷한 차이를 알아보기 어려웠다.
- － 조제한 휴믹카올린원수를 직접막여과한 경우에는 급격한 투과유속 감소가 일어났으나 응집전 처리에 수행한 후에는 투과유속 감소가 완만해졌으며 처리수질도 양호하였다. 또한 응집플록을 함유한 원수를 막여과한 경우는 침전 후 상징수를 막여과하는 경우에 비해 막투과유속 감소가 커서 응집플록이 상당한 막오염을 발생시킨 다는 것을 확인하였다.
후속연구
- SEM과 AFM이미지에서는 어느 정도 플록이 제거되었음을 관찰할 수 있었으나, 이것이 막투과유속 회복과 연결되지 않았다. 따라서 응집플록을 함유한 원수의 경우는 좀 더면밀한 세정기법 개발이 필요함을 알 수 있었다. 또한 동접촉각 결과는 NaOCl세정에 의해 막오염층 표면의 소수성이 강해지는 것으로 나타나 장기적인 고찰이 필요함을 알 수 있었다.
- 따라서 응집플록을 함유한 원수의 경우는 좀 더면밀한 세정기법 개발이 필요함을 알 수 있었다. 또한 동접촉각 결과는 NaOCl세정에 의해 막오염층 표면의 소수성이 강해지는 것으로 나타나 장기적인 고찰이 필요함을 알 수 있었다.
- － PTFE평막은 소수성유기물에 의한 막오염이 심하게 일어났더라도 적절한 세정방법을 사용한 다면 막투과유속을 상당부분 회복할 수 있을 것으로 사료된다. 하지만, 응집플록 등과 같이 막표면에 오염층이 심하게 쌓여있는 경우에는 그 효과가 감소할 수 있음을 알 수 있었다.
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