심부 처분장 주변 지하수에 의한 대수층 광물의 풍화 산물을 열역학적으로 예측하고자 하였다. 화강암질암 대수층의 지하수 화학조성을 이용하여 카올리나이트와 스멕타이트 간의 용해도 상수를 구한 결과, 심부에 위치하는 지하수에서 이들 간의 반응이 평형상태에 있음을 관찰하였으며 평형상태일 때의 용해도 상수의 대수값은 카올리나이트와 Ca-, Mg-, Na-스멕타이트의 반응에 대해 각각 약 -14.56, -15.73, -7.76을 나타내었다. 상안정도 상에서 대부분의 화강암질암 심부지하수는 카올리나이트-스멕타이트 평형 경계에 위치하거나 스멕타이트와 일라이트에 대하여 안정한 것으로 나타났다. 염기성암 대수층의 천부지하수를 분석한 결과, 화강암질암 대수층의 심부지하수와 유사한 안정 영역 상에 도시되어 스멕타이트와 일라이트를 형성하는 것으로 나타났으며, 이는 대수층을 구성하는 일차광물의 광물학적 조성이 풍화산물 형성에 큰 영향을 미칠 수 있음을 나타낸다.
심부 처분장 주변 지하수에 의한 대수층 광물의 풍화 산물을 열역학적으로 예측하고자 하였다. 화강암질암 대수층의 지하수 화학조성을 이용하여 카올리나이트와 스멕타이트 간의 용해도 상수를 구한 결과, 심부에 위치하는 지하수에서 이들 간의 반응이 평형상태에 있음을 관찰하였으며 평형상태일 때의 용해도 상수의 대수값은 카올리나이트와 Ca-, Mg-, Na-스멕타이트의 반응에 대해 각각 약 -14.56, -15.73, -7.76을 나타내었다. 상안정도 상에서 대부분의 화강암질암 심부지하수는 카올리나이트-스멕타이트 평형 경계에 위치하거나 스멕타이트와 일라이트에 대하여 안정한 것으로 나타났다. 염기성암 대수층의 천부지하수를 분석한 결과, 화강암질암 대수층의 심부지하수와 유사한 안정 영역 상에 도시되어 스멕타이트와 일라이트를 형성하는 것으로 나타났으며, 이는 대수층을 구성하는 일차광물의 광물학적 조성이 풍화산물 형성에 큰 영향을 미칠 수 있음을 나타낸다.
Thermodynamic prediction of weathering products from primary aquifer minerals around underground disposal sites was investigated. The distribution of solubility quotients for kaolinite-smectite reactions showed the trend of reaching at equilibrium with Ca-, Mg-, and Na-smectite for deep groundwaters...
Thermodynamic prediction of weathering products from primary aquifer minerals around underground disposal sites was investigated. The distribution of solubility quotients for kaolinite-smectite reactions showed the trend of reaching at equilibrium with Ca-, Mg-, and Na-smectite for deep groundwaters in granitic aquifers. The values of $10^{-14.56}$, $10^{-15.73}$, and $10^{-7.76}$ were proposed as equilibrium constants between kaolinite and Ca-, Mg-, and Na-smectite end members, respectively. On stability diagrams, most of deep groundwaters were located at equilibrium boundaries between stability fields of kaolinite and smectites or on stability fields of smectites and illite. Shallow groundwaters in basic rock aquifer were plotted at the same stability areas of deep granitic groundwaters on stability diagrams. The results indicated that the primiary mineralogical composition may be important to predict weathering products in deep aquifers.
Thermodynamic prediction of weathering products from primary aquifer minerals around underground disposal sites was investigated. The distribution of solubility quotients for kaolinite-smectite reactions showed the trend of reaching at equilibrium with Ca-, Mg-, and Na-smectite for deep groundwaters in granitic aquifers. The values of $10^{-14.56}$, $10^{-15.73}$, and $10^{-7.76}$ were proposed as equilibrium constants between kaolinite and Ca-, Mg-, and Na-smectite end members, respectively. On stability diagrams, most of deep groundwaters were located at equilibrium boundaries between stability fields of kaolinite and smectites or on stability fields of smectites and illite. Shallow groundwaters in basic rock aquifer were plotted at the same stability areas of deep granitic groundwaters on stability diagrams. The results indicated that the primiary mineralogical composition may be important to predict weathering products in deep aquifers.
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문제 정의
이를 위하여 널리 사용되고 있는 열역학적 데이터베이스의 불일치성(inconsistency)에 관해 고찰하고, 국내 심부 지하수의 성분 분석을 통한 카올리나이트-스멕타이트 상 경계선 설정에 관해 연구하였다. 또한 대수층 내 일차광물 조성이 이차광물 형성에 미치는 영향을 파악하려 하였다.
지하 심부의 지하수는 오랜 시간 동안 체류하며 주변 대수층 광물과 평형을 이루고 있을 가능성이 매우 높으므로 지하수의 화학적 성분 분석을 통한 이차광물의 열역학적 상안정(phase stability) 상태를 파악하여 생성되는 풍화산물을 예측할 수 있다. 이 연구는 광물 상안정 상태의 열역학적 고찰을 통해 심부 처분장 주변 대수층에서 형성될 수 있는 지하수-암석 반응 생성물을 예측하고자 수행하였다. 이를 위하여 널리 사용되고 있는 열역학적 데이터베이스의 불일치성(inconsistency)에 관해 고찰하고, 국내 심부 지하수의 성분 분석을 통한 카올리나이트-스멕타이트 상 경계선 설정에 관해 연구하였다.
이 연구에서는 여러 연구자들에 의해 제시된 열역학적 자료에 의한 대수층 광물의 상안정 상태를 비교하기 위하여 저온환경에서의 지구화학적 연구에 많이 응용되는 데이터베이스를 선택, 일부 이온 및 광물상에 대하여 생성자유에너지를 계산, 정리하였다. 여러 열역학적 데이터베이스 중 내부일치성(internal consistency)을 확보한 Helgeson et al.
이 연구에서는 이 방법을 적용하여 국내 심부지하수의 화학적 조성을 고찰함으로써 스멕타이트, 즉 Na-스멕타이트(Na0.33Al2.33Si3.67O10(OH)2), Ca-스멕타이트(Ca0.167Al2.33Si3.67O10(OH)2), Mg-스멕타이트(Mg0.167Al2.33Si3.67O10(OH)2)와 카올리나이트 간의 평형 경계를 제시하며 이를 기존의 연구결과와 비교하고자 하였다. 이 때 사용한 지하수 분석 자료는 국내 화강암질암 대수층에서 직접 채취, 분석하거나 여러 문헌으로부터 분석의 정확도가 입증된 화강암질암 지하수 자료를 편집하여 총 233개의 자연수 분석 데이터를 확보한 Lee et al.
이는 앞에서도 기술한 바와 같이 스멕타이트의 생성자유에너지를 구하기가 극히 어려워 누락된 자료가 많고, 그 화학 조성이 매우 복잡해 열역학적 계산이 매우 어렵기 때문이다. 이 연구에서는 자연 상태에서 카올리나이트-스멕타이트 또는 스멕타이트와 평형을 이루고 있을 것으로 예측되는 심부 지하수 시료의 화학분석을 통하여 카올리나이트-스멕타이트 간의 상경계를 도출하려 하였다. 이 때 Ca-, Mg-, Na-스멕타이트의 화학조성은 각각 Ca0.
염기성암에서의 수리지구화학적 특성이 산성암(화강암질암) 지하수 분석 결과를 기초로 하여 얻어진 상기한 상안정도 상에서 어떻게 반영되는지 파악하기 위하여, 제주도 염기성암 지역에서 채수한 천부지하수(0~100 m)의 분석 결과로부터 각 이온의 활동도를 구하여 상안정도에 도시하여 비교하였다. 이는 대수층의 광물학적 및 화학적 조성이 상이한 경우, 이러한 차이가 풍화산물 생성에 어떠한 영향을 미치는지를 조사하고자 한 것이다. 제주도 지하수에 대한 자료는 KIGAM(1994, 1995)을 참조하였으며, 분포 면적의 90% 이상이 하와이아이트(hawaiite)인 대수층 암석의 주구성 광물은 감람석, 휘석, 장석 등이다.
가설 설정
그러나 이러한 경우, 각 온도에 따른 상안정도를 일일이 전부 도시하여야 하는 불편이 따르고, 저온환경에서 온도에 따른 평형경계의 변화폭은 그리 심각하지 않으므로, 다양한 연구자들의 자료와 동일한 조건에서의 상호 비교를 가능하도록 하기 위하여 1 기압, 298 K 조건을 가정하였다.
지표환경에서의 수리지구화학적 상안정도는 주로 25°C에서의 알루미늄규산염 광물의 비조화용해(incongruent solution)에 기초하여 표현되며, 상안정도를 이용할 경우 단일광물의 안정 여부 뿐만 아니라 두 광물 사이의 반응을 고려할 수 있으므로 편리하다. 알루미늄규산염 광물의 용해 문제를 취급할 때에는 통상적으로 용존 함량이 극히 낮은 Al은 용탈되지 않고 고체상에 완전히 유지되는 것으로 가정하며 이러한 가정은 결국 4성분(양이온성분, Al2O3, SiO2, H2O)을 2차원의 도면에 표시할 수 있게 하는 장점이 있다.
이 연구에서는 자연 상태에서 카올리나이트-스멕타이트 또는 스멕타이트와 평형을 이루고 있을 것으로 예측되는 심부 지하수 시료의 화학분석을 통하여 카올리나이트-스멕타이트 간의 상경계를 도출하려 하였다. 이 때 Ca-, Mg-, Na-스멕타이트의 화학조성은 각각 Ca0.167Al2.33Si 3.67O10(OH)2, Mg0.167Al2.33Si3.67O10(OH)2, Na0.33Al2.33Si3.67O10(OH)2로 가정하였다.
한편 Fig. 1 의 (a) CaO-Al2O3-SiO2-H2O 및 (c) MgO-Al2O3-SiO2-H2O 계에서는 각각 방해석(CaCO3) 및 마그네사이트(MgCO3)의 포화선(saturation line)을 표시하였다 (이 때 대기 중의 CO2 분압을 가정하여 PCO2= 10-3.5). 이 광물들의 침전 및 용해 반응속도는 점토광물에 비하여 매우 빠르므로, 각 포화선의 위 영역에서는 우선적으로 이들 광물들이 침전될 것으로 예상된다.
제안 방법
(1984), Robie et al.(1979), Drever(1988)를 선택하여 이들을 바탕으로 각각 K2O-Al2O3-SiO2-H2O, Na2O-Al2O3-SiO2-H2O, CaO-Al2O3-SiO2-H2O 및 MgO-Al2O3-SiO2-H2O 계에 대해서 상안정도를 작성하여 비교하였다. 상안정도의 가로축은 H4SiO4활동도의 대수값으로, 세로축은 각각 K+, Na+, Ca2+, Mg2+ 활동도의 H+ 활동도에 대한 비의 대수값으로 설정하였다.
(1984), Robie et al.(1979)의 자료 및 다른 연구자들의 자료를 편집한 Faure(1991), Drever(1988), Krauskopf(1979)의 열역학적 자료를 조사, 비교하였다. 또한 이들 중 Helgeson et al.
국내 화강암질암 지역의 지표수, 천부지하수, 중간지하수 및 심부지하수의 분석 결과를 바탕으로 식 (2)로 표현되는 Ca-스멕타이트와 카올리나이트 사이의 반응에 대하여 298 K에서의 용해도상수(solubility quotient)의 대수 log Q(식 (3))를 총용존물질(TDS)에 대하여 도시하였다(Fig. 2). 이 때 총용존물질은 분석 함량의 총합으로 계산하였고, 고체상과 H2O의 활동도는 1로 하였으며 Ca2+ 및 H4SiO4의 활동도는 Debye-Huckel 이론에 의하여 계산하였다.
(1979), Drever(1988)를 선택하여 이들을 바탕으로 각각 K2O-Al2O3-SiO2-H2O, Na2O-Al2O3-SiO2-H2O, CaO-Al2O3-SiO2-H2O 및 MgO-Al2O3-SiO2-H2O 계에 대해서 상안정도를 작성하여 비교하였다. 상안정도의 가로축은 H4SiO4활동도의 대수값으로, 세로축은 각각 K+, Na+, Ca2+, Mg2+ 활동도의 H+ 활동도에 대한 비의 대수값으로 설정하였다.
염기성암에서의 수리지구화학적 특성이 산성암(화강암질암) 지하수 분석 결과를 기초로 하여 얻어진 상기한 상안정도 상에서 어떻게 반영되는지 파악하기 위하여, 제주도 염기성암 지역에서 채수한 천부지하수(0~100 m)의 분석 결과로부터 각 이온의 활동도를 구하여 상안정도에 도시하여 비교하였다. 이는 대수층의 광물학적 및 화학적 조성이 상이한 경우, 이러한 차이가 풍화산물 생성에 어떠한 영향을 미치는지를 조사하고자 한 것이다.
이 값을 이용해 298 K, 1기압에서의 CaO-Al2O3-SiO2-H2O 계에서의 상안정도에 Ca-스멕타이트와 카올리나이트 사이의 경계를 설정하였다. Ca-계를 비롯한 K-, Mg-, Na-계에 대한 상안정도를 작성함에 있어 스멕타이트와 백운모를 제외한 다른 광물상의 열역학적 자료는 Helgeson(1969)의 것을 사용하였다.
이 연구는 광물 상안정 상태의 열역학적 고찰을 통해 심부 처분장 주변 대수층에서 형성될 수 있는 지하수-암석 반응 생성물을 예측하고자 수행하였다. 이를 위하여 널리 사용되고 있는 열역학적 데이터베이스의 불일치성(inconsistency)에 관해 고찰하고, 국내 심부 지하수의 성분 분석을 통한 카올리나이트-스멕타이트 상 경계선 설정에 관해 연구하였다. 또한 대수층 내 일차광물 조성이 이차광물 형성에 미치는 영향을 파악하려 하였다.
대상 데이터
이 때 사용한 지하수 분석 자료는 국내 화강암질암 대수층에서 직접 채취, 분석하거나 여러 문헌으로부터 분석의 정확도가 입증된 화강암질암 지하수 자료를 편집하여 총 233개의 자연수 분석 데이터를 확보한 Lee et al.(1997a, b)의 자료를 사용하였다. Lee et al.
O 계에서의 상안정도에 Ca-스멕타이트와 카올리나이트 사이의 경계를 설정하였다. Ca-계를 비롯한 K-, Mg-, Na-계에 대한 상안정도를 작성함에 있어 스멕타이트와 백운모를 제외한 다른 광물상의 열역학적 자료는 Helgeson(1969)의 것을 사용하였다. 이는 Helgeson(1969)의 자료가 각종 열역학적 데이터베이스 중에 내부일치성을 확보한 Helgeson et al.
반응이 지속되며 CO2 가 소모되면 포화선은 점차 위쪽으로 이동할 것이다. Fig. 1의 방해석과 마그네사이트 포화선을 작성할 때 이용한 열역학적 자료는 Drever(1988)의 자료를 이용하였으며, 이 때 고려된 각 반응과 그 평형상수를 아래 표시하였다.
(1997a, b)은 물 시료를 채취 심도에 따라 각각 지표수(85개), 천부지하수(0~100 m; 45개), 중간지하수(100~300 m; 46개), 심부지하수(300 m 이하; 57개)로 구분하였으며 이 연구에서도 이를 따랐다. 연구에 이용된 분석 자료는 양이온과 음이온의 electroneutrality가 대부분 10% 미만으로서 분석의 신뢰성을 확보한 것만을 사용하였다. 각 이온의 활동도는 Debye-Huckel 이론에 준하여 WATEQ4F 프로그램(Ball and Nordstrom, 1991)을 이용하여 구하였다.
67O10(OH)2)와 카올리나이트 간의 평형 경계를 제시하며 이를 기존의 연구결과와 비교하고자 하였다. 이 때 사용한 지하수 분석 자료는 국내 화강암질암 대수층에서 직접 채취, 분석하거나 여러 문헌으로부터 분석의 정확도가 입증된 화강암질암 지하수 자료를 편집하여 총 233개의 자연수 분석 데이터를 확보한 Lee et al.(1997a, b)의 자료를 사용하였다.
이론/모형
연구에 이용된 분석 자료는 양이온과 음이온의 electroneutrality가 대부분 10% 미만으로서 분석의 신뢰성을 확보한 것만을 사용하였다. 각 이온의 활동도는 Debye-Huckel 이론에 준하여 WATEQ4F 프로그램(Ball and Nordstrom, 1991)을 이용하여 구하였다.
(1984)의 자료와 일치하며 스멕타이트에 대하여 다른 광물상과 일치성을 갖는 생성자유에너지를 제시하였기 때문이다. 백운모의 열역학적 자료는 Nesbitt(1977)의 것을 사용하였다. Nesbitt(1977)도 백운모와 스멕타이트를 제외한 다른 열역학적 자료는 역시 Helgeson(1969)의 것을 사용하였으므로 이들이 제시한 스멕타이트의 열역학적 자료를 이 연구의 결과와 비교, 검토하는데 있어 무리가 없다고 판단하였다.
2). 이 때 총용존물질은 분석 함량의 총합으로 계산하였고, 고체상과 H2O의 활동도는 1로 하였으며 Ca2+ 및 H4SiO4의 활동도는 Debye-Huckel 이론에 의하여 계산하였다.
이는 대수층의 광물학적 및 화학적 조성이 상이한 경우, 이러한 차이가 풍화산물 생성에 어떠한 영향을 미치는지를 조사하고자 한 것이다. 제주도 지하수에 대한 자료는 KIGAM(1994, 1995)을 참조하였으며, 분포 면적의 90% 이상이 하와이아이트(hawaiite)인 대수층 암석의 주구성 광물은 감람석, 휘석, 장석 등이다.
성능/효과
널리 사용되는 여러 열역학적 데이터베이스를 검토한 결과 상호간의 불일치성이 존재하며, 이들을 바탕으로 작성한 저온환경에서의 알루미늄규산염 광물의 상안정도 간에는 상당한 차이가 있음을 확인하였다. 한편 중요한 이차산물인 스멕타이트의 열역학적 자료를 얻기 위해 이 연구에서 분석된 자료를 바탕으로 카올리나이트와 스멕타이트 간의 용해도상수를 구한 결과 심부지하수의 범위에서 이들 간의 반응이 평형상태에 있음을 관찰하였다.
염기성암 지역 천부지하수의 주성분 용존이온은 특히 K+, Mg2+ 및 SiO2(aq) 함량에 있어 화강암질암 지역의 각 심도별 지하수에 비하여 매우 높은 것으로 나타났다(Fig. 8). 특히 같은 심도 범위를 갖는 화강암질암의 천부지하수와 일원변량분산분석을 통하여 각 함량을 비교하여 보면 Ca2+와 SO42- 를 제외한 모든 주성분 용존이온이 통계적으로 유의하게 높은 것으로 나타났다.
이를 바탕으로 지하수와 평형 상태에 있는 광물상을 확인한 결과 대부분의 심부지하수는 카올리나이트-스멕타이트 평형경계 및 스멕타이트 안정영역에 위치하였다. 염기성암의 천부지하수 자료를 상안정도 상에 도시한 결과 대부분 스멕타이트 또는 일라이트 안정 영역에 속함으로써 화강암질암의 천부지하수가 카올리나이트 안정 영역에 위치하는 것과 차이를 보였다. 이는 염기성암을 구성하는 일차광 물의 광물학적 및 화학적 조성이 화강암질암과 상이한데 기인하는 것으로서 일차광물 조성이 풍화산물 형성에 큰 영향을 미치는 것을 의미한다.
8). 특히 같은 심도 범위를 갖는 화강암질암의 천부지하수와 일원변량분산분석을 통하여 각 함량을 비교하여 보면 Ca2+와 SO42- 를 제외한 모든 주성분 용존이온이 통계적으로 유의하게 높은 것으로 나타났다. 물 속으로 공급되는 이러한 이온들의 높은 활동도로 인하여 염기성암 지역의 천부지하수는 상안정도 상에서 스멕타이트 및 일라이트 안정영역에 위치하게 되는 것으로 판단된다.
널리 사용되는 여러 열역학적 데이터베이스를 검토한 결과 상호간의 불일치성이 존재하며, 이들을 바탕으로 작성한 저온환경에서의 알루미늄규산염 광물의 상안정도 간에는 상당한 차이가 있음을 확인하였다. 한편 중요한 이차산물인 스멕타이트의 열역학적 자료를 얻기 위해 이 연구에서 분석된 자료를 바탕으로 카올리나이트와 스멕타이트 간의 용해도상수를 구한 결과 심부지하수의 범위에서 이들 간의 반응이 평형상태에 있음을 관찰하였다. 평형상태일 때의 용해도상수의 대수값은 Ca-스멕타이트에 대하여 약 -14.
연구 대상으로 선택한 염기성암 지역 내 천부지하수의 분석결과를 상기한 상안정도에 나타내었다. 화강암질암의 천부지하수는 대부분 카올리나이트 안정영역에 위치하는데 반해 동일 심도의 염기성암 지역 시료는, Mg- 및 K-계에 대해서는 각각 스멕타이트 및 일라이트 안정영역에 위치하는 모습을 보였으며, Na-계에 대해서는 카올리나이트-스멕타이트 평형 경계에 근접한 카올리나이트 영역에, Ca-계에 대해서는 평형 경계 또는 스멕타이트 안정영역에 위치하는 모습을 보였다(Fig. 7).
후속연구
이상의 결과는 방사성폐기물 처분장 주변의 기초적인 지하수-암석 상호반응에 관한 열역학적 고찰이 중요함을 의미한다. 그러나 누출된 핵종의 보다 세밀하고 정확한 거동을 예측하기 위해서는 Fe가 포함된 지하수 내 산화환원 조건 및 핵종의 이동과 흡착에 관한 보다 심도있는 연구가 수반되어야 할 것이다.
그러나 심부처분장의 안정적 운영에 관한 지구화학적 측면을 고려할 때 물-암석 반응에 의한 스멕타이트 형성에 관한 고찰은 생략할 수 없는 것이다. 이 연구 결과는 처분장 주변의 풍화산물을 예측함으로써 수리지구화학적 안정성을 확보하는데 필요한 정보를 제공할 수 있을 것이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
생성되는 풍화산물을 예측하는 방법은 무엇인가?
지하 심부의 지하수는 오랜 시간 동안 체류하며 주변 대수층 광물과 평형을 이루고 있을 가능성이 매우 높으므로 지하수의 화학적 성분 분석을 통한 이차광물의 열역학적 상안정(phase stability) 상태를 파악하여 생성되는 풍화산물을 예측할 수 있다. 이 연구는 광물 상안정 상태의 열역학적 고찰을 통해 심부 처분장 주변 대수층에서 형성될 수 있는 지하수-암석 반응 생성물을 예측하고자 수행하였다.
처분장으로의 역할로서 지하 심부 활용의 예는 무엇인가?
최근 관심의 대상이 되는 지하 심부 활용은 주로 처분장으로의 역할에 그 초점이 맞춰져 있다. 대표적인 예로서 이산화탄소 포집 후 폐유전 및 폐갱도 등 지하 심부에 저장하려는 기술의 개발을 들 수 있다(Park et al., 2014a, b; Shinn et al., 2014). 또한 원자력발전 결과 배출되는 고준위 방사성폐기물의 임시 저장용량이 점차 포화상태에 이르고 있어 영구적인 처분 방안이 시급한 실정이며, 현재로서는 지중 처분이 가장 실현 가능성이 높은 방안이다(Kim and Bae, 2003; Oh and Kim, 2008; Ji and Koh, 2010).
고준위 방사성폐기물을 지중에 처분할 경우 어떤 조건을 만족해야하는가?
특히 고준위 방사성폐기물을 지중에 처분할 경우, 약 만년 이상 동안 기준치 이상의 핵종이 지표 생물권으로 유출되지 않아야 한다. 지중 처분의 경우 일차 공학적 방벽을 둘러싸고 있는 이차 지질학적 방벽의 역할이 매우 중요하다고 할 수 있다(Jeong, 1999; Sung et al.
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