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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 지역 및 시기에 따라 다른 양상을 보이는 입경분포 특성을 파악하고자 부산의 도심지역 대기중 입자상 물질의 크기 분포에 따른 수용성 이온성분의 농도를 분석하고 입자상물질의 고농도 현상시 이온성분 중 원인물질과 발생기원을 파악하고자 하였다.
- 본 연구에서는 2010년 3월부터 10월까지 부산의 도심지역에서 입경분포에 따른 입자상 물질의 중량농도 및 수용성 이온성분의 농도 특성을 파악하고자 하였으며 다음과 같은 결론을 얻었다.
제안 방법
- 또한 입자상물질과 이온성분간 농도추이를 알아보기 위하여 그래프로 나타내었다(그림 4). SO42-와 NO3-는 대기중으로 배출된 SO2와 NO2의 농도뿐만 아니라 기상조건에 의해서도 농도가 달라지므로(Khoder, 2002; Hong et al.,2002), SO42-와 NO3-가 저농도 및 고농도를 나타낸 날의 농도 특성 파악을 위해 미세영역과 조대영역에서의 점유율과 전구물질의 농도와도 비교분석하였다. SO42-는 3월 5일 채취 시료에서 0.
- 미세영역과 조대영역의 구성성분에 대한 관계를 좀 더 세부적으로 알아보기 위해 양이온과 음이온의 당량을 고려한 당량농도비 (equivalent ratio)를 비교하였다(표 3, 그림 5). 본 연구에서 확인된 수용성 이온성분에 대한 입경별 당량농도 분석결과 미세 및 조대영역 모두 양이온에 대한 음이온의 당량비가 약 1로서 균형을 이루었다.
- 수용성 이온성분의 농도 분석에 대한 정도관리를 위하여 반복정밀도(상대표준편차, RSD: Relative Standard Deviation)와 방법검출한계(MDL: Method Detection Limit)를 평가하였다. 반복정밀도는 각 항목별 검량선의 중간 수준 농도에 해당하는 표준용액을 시료 분석 시와 동일한 실험조건으로 5회 반복 측정한 후 RSD를 산출하여 평가하였다. 수용성 이온성분의 RSD 값은 Cl- (0.
- 본 연구에서는 MOUDI 장비에 설정된 입자의 크기 기준에 따라 미세영역(fine mode: 입경≤1.8 μm, 이하 f)과 조대영역(coarse mode: 입경>1.8 μm, 이하 c)을 구분하기 위해 절단입경(cut size)을 1.8 μm로 하였다.
- 45 μm)로 여과하여 분석시료로 하였으며, 분석이 곧바로 이뤄지지 않은 경우 분석시까지 냉장보관 (4℃) 하였다. 분석은 음이온 3개 항목(Cl-, NO3-, SO42-)과 양이온 5개 항목(NH4+, Na+, K+, Mg2+, Ca2+)으로 음이온은 이온크로마토그래프(IC, Dionex, ICS-3000), 양이온 중 NH4+는 자동분석기(BLTEC, STAT-2000), 그 외 양이온은 유도결합플라즈마(ICP-OES, Varian, 720-ES)로 실시하였다.
- 역궤적 시간은 시료 채취 지점으로부터 72시간 전까지이며 분석에 이용한 기상장은 GDAS (Global Data Assimilation System)이었다. 성분별 농도수준은 전반적으로 미세영역에서 높게 나타났으며, 특히 미세영역에서 NH4+과 SO42-의 농도가 높게 나타났던 3월 19일, 4월 17일, 5월 4일, 5월 19일, 6월 4일, 6월 17일에 대하여 세부분석을 실시하였다. 미세영역에서 이 성분들이 고농도로 나타난 날의 당량농도 (neq.
- 표 2에는 입경에 따른 수용성 이온성분의 분포 특성파악을 위해 입경별 평균농도 및 농도범위를 나타내었다. 특히 수용성 이온성분들의 농도분포는 발생원의 배출특성과 측정지점의 위치에 따라 다르게 나타나며, 여기에서는 미세영역에 존재하는 주요 성분의 농도비와 세부 항목별 입경분포 특성을 분석하였다.
- 수용성 이온성분의 농도 분석에 대한 정도관리를 위하여 반복정밀도(상대표준편차, RSD: Relative Standard Deviation)와 방법검출한계(MDL: Method Detection Limit)를 평가하였다. 반복정밀도는 각 항목별 검량선의 중간 수준 농도에 해당하는 표준용액을 시료 분석 시와 동일한 실험조건으로 5회 반복 측정한 후 RSD를 산출하여 평가하였다.
- 수용성 이온성분의 농도 분석을 위해 먼저 시료가 채취된 substrate foil을 15 mL 원심분리관에 넣은 다음 탈이온교환수(비저항 18.2 MΩ-cm) 10 mL를 넣고 수직교반기(EYELA, MMV-1000 W)에서 120분 동안 추출하였다.
- 계절별로는 봄(3월~5월) 11회, 여름(6월~8월) 6회, 가을(9월~10월) 3회로 시료 채취횟수는 강우 등 기상적인 요인으로 차이가 있다. 시료 채취 장치는 일정 유량에서 공기역학적으로 입자 크기별로 분리 채취할 수 있는 MOUDITM cascade impactor (MOUDI: Micro-Orifice Uniform Deposition Impactors, MSP corp.)를 사용하였으며, 하루를 주기로 측정하였다. 유량은 정확한 입경분리를 위해 30 L/min로 고정되어 있으며, 각 단계별 50% 절단입경(cut-offdiameter)은 0.
- 시료 채취에 사용된 필터의 매질은 substrate foil (Φ47 mm, MSP corp.)이며, 시료 채취 전 항온 (20±2℃) 및 항습 (45±5%) 조건이 유지되도록 데시케이터 내에서 24시간 동안 보관한 뒤 0.1 μg까지 측정할 수 있는 저울(Sartorius, ME5-F)로 5회 반복하여 무게를 측정하였다.
- 1 μg까지 측정할 수 있는 저울(Sartorius, ME5-F)로 5회 반복하여 무게를 측정하였다. 시료를 채취한 매질은 현장에서 PTFE 재질의 테이프로 밀봉한 다음 substrate foil 위에 있는 입자상물질이 최대한 손실되지 않도록 외부 충격을 최소화하여 실험실로 운반하였으며, 시료 채취 전과 같은 조건으로 항온항습 데시케이터에 24시간 동안 보관한 뒤 무게를 측정하여 시료 채취 전후의 무게차로 입자상물질의 중량농도를 산출하였다.
- 표 2에는 입경에 따른 수용성 이온성분의 분포 특성파악을 위해 입경별 평균농도 및 농도범위를 나타내었다. 특히 수용성 이온성분들의 농도분포는 발생원의 배출특성과 측정지점의 위치에 따라 다르게 나타나며, 여기에서는 미세영역에 존재하는 주요 성분의 농도비와 세부 항목별 입경분포 특성을 분석하였다.
대상 데이터
- 대기의 PM10 중 PMf 비율은 55.5±10.9%이었으며 입경분포는 전반적으로 이산형 (bi-modal)을 나타내었다.
- 시료 채취는 2010년 3월부터 10월까지 강우일을 제외하고 총 21회 실시하였다. 계절별로는 봄(3월~5월) 11회, 여름(6월~8월) 6회, 가을(9월~10월) 3회로 시료 채취횟수는 강우 등 기상적인 요인으로 차이가 있다.
- 시료 채취는 부산지역의 중심부에 해당하는 연제구 연산동 소재 종합대기오염측정소 (위도 35°18′N, 경도129°078′E)에서 실시하였다(그림 1).
- gov)을 이용하여 이온성분의 고농도 발생시 기류의 이동경로를 나타내었다. 역궤적 시간은 시료 채취 지점으로부터 72시간 전까지이며 분석에 이용한 기상장은 GDAS (Global Data Assimilation System)이었다. 성분별 농도수준은 전반적으로 미세영역에서 높게 나타났으며, 특히 미세영역에서 NH4+과 SO42-의 농도가 높게 나타났던 3월 19일, 4월 17일, 5월 4일, 5월 19일, 6월 4일, 6월 17일에 대하여 세부분석을 실시하였다.
- 6, 10, 18 μm로 구성되어 있다. 한편 입자상물질의 고농도 원인분석을 위해 부산보건환경연구원에서 운영하고 있는 도시대기측정소 자료 (SO2, NO2 및 기온, 상대습도, 풍속)를 이용하였다.
성능/효과
- , 2008). NH4+와 SO42-의 상관성 분석결과 미세영역에서는 농도추이가 유사하고 결정계수 (R2)도 77%로써 비교적 높게 나타났으나, 조대영역에서는 농도추이의 유사성이 거의 없었으며 결정계수도 14%로써 상당히 낮았다(그림 6).
- 미세영역과 조대영역에서 중량농도 대비 SO42-,NO3-, NH4+등 2차 생성 이온성분들의 구성비는 각각 39.5, 11.2%로서 미세영역에서의 존재 비율이 타연구와 비교하여 다소 낮은 수준이었으며 발생원과 배출량 등의 배출특성과 외부의 영향에 따라 2차 생성 이온성분들의 조성비율이 다르게 나타났다.
- 미세영역과 조대영역의 구성성분에 대한 관계를 좀 더 세부적으로 알아보기 위해 양이온과 음이온의 당량을 고려한 당량농도비 (equivalent ratio)를 비교하였다(표 3, 그림 5). 본 연구에서 확인된 수용성 이온성분에 대한 입경별 당량농도 분석결과 미세 및 조대영역 모두 양이온에 대한 음이온의 당량비가 약 1로서 균형을 이루었다. 본 연구에서 입경에 따른 양이온과 음이온의 당량농도는 미세영역에서 각각 109.
- 본 연구에서 확인된 수용성 이온성분에 대한 입경별몰(mole) 농도의 비교결과 음이온 3항목과 양이온 5항목의 몰농도비 (mole ratio)는 미세영역에서 약 0.5였으나, 조대영역에서는 약 1로서 미세영역에서 음이온의 비율이 양이온의 절반 수준이었다. 이는 미세영역과 조 대영역에서 입자 조성의 차이에 기인하기 때문으로 판단된다.
- 비황사 시에 PM10 중 PMf의 비율은 약 55.5±10.9%로 미세영역에서 더 높은 점유율을 나타내었다.
- 수용성 이온성분의 RSD 값은 Cl- (0.075 μg/mL) 0.43%, NO3- (0.25 μg/mL) 1.08%, SO42- (0.5 μg/mL) 0.88%, NH4+ (0.5 μg/mL) 0.09%, Na+ (0.1 μg/mL) 1.27%, K+ (0.1 μg/mL) 2.2%, Ca2+ (0.1 μg/mL) 2.80%, Mg2+ (0.1 μg/mL) 1.80%로서 비교적 양호한 값을 나타내었다.
- 7 μg/m3 으로 전체 연구기간 중 미세영역에서는 두 번째로 낮았고, 조대영역에서는 다섯 번째로 낮았다. 이 날은 미세 및 조대영역의 SO42- 와 NO3- 뿐만 아니라 SO2, NO2 등 가스상 물질 또한 비교적 낮은 농도로 관측되었는데, 시료 채취일 2일전 내린 많은 강우 (약 94 mm)의 영향으로 입자상 및 가스상 대기오염물질의 상당한 양이 세정되었고, 많은 양의 수분이 대기중으로 공급되어 상대습도가 높게 나타난 것으로 판단된다.
- 이온성분들이 미세영역 뿐만 아니라 조대영역에서도 높은 농도로 나타난 사례는 본 연구지점의 지리적인 위치와도 밀접한 관련성이 있어 남해안으로부터 기류의 유입시 해양 기원 에어로졸의 직접적인 영향으로 인해 조대영역에 존재하는 Na+, Cl-, Ca2+등 해염의 농도가 높아지는 특징이 있었다.
- 주요 수용성 이온성분인 SO42-는 NH4+와 함께 미세영역에서 최대농도로 나타나고 농도 추이도 유사하였으며, 비교적 높은 상관성 (R2=77%)과 함께 당량농도 비도 1.06 (0.86~1.31)로 나타나 NH4+이 SO42-와 결합하여 염의 형태 [(NH4)3H(SO4)2, (NH4)2SO4, NH4HSO4]로 존재함을 추정할 수 있었다.
- 31의 범위로 나타났다. 특히 양이온 5항목에 대한 NH4+의농도기여율은 73 ~91% 이고, 음이온 3항목에 대한 SO42-의 농도기여율은 73~97 %로 상당히 높게 나타나 고농도 발생일의 경우 NH4+와 SO42-가 주요 물질이었음을 확인할 수 있었다. 한편 3월 19일에는 미세영역에서 뿐만 아니라 조대영역에서도 높은 농도로 나타났으며 조대영역에서는 Na+, Ca2+, Cl-, NO3-이 주요물질이었다.
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