[논문]막여과 정수처리 공정에서 온도보정차압 식의 파울링 지표로서의 활용성 검토

김민재; 임재림; 이경혁; 이영주; 김수한

doi:10.11001/jksww.2016.30.1.001

문제 정의

본 연구는 막여과 정수처리 플랜트 현장에서 파울링 지표로 사용되고 있는 온도보정차압 식의 활용성을 검토하기 위해 시작되었다. 온도보정차압 수식의 유도 과정에 사용된 가정인 ‘막 저항은 온도 변화에 관계없이 일정하다.
본 연구에서는 온도에 따른 막 저항값의 변화 여부를 입증하기 위해 깨끗한 상태의 막(막 고유저항 측정)과 오염된 상태의 막(막 고유저항과 파울링 저항의총 합 측정)을 이용한 투수율 실험을 실시하였다. 유기 재질의 MF, UF 막뿐 아니라, 비교를 위해 기수용역삼투(Brackish water reverse osmosis; BWRO) 막과 해수용 역삼투(Seawater reverse osmosis; SWRO) 막을 이용한 투수율 실험도 병행하였다.
1절의 결과를 가지고 보정차압수식의 현장 적용성을 논할 수는 없다. 본 절에서는 수온에 따른 파울링 저항의 변화에 대해서 다루고자 한다.

가설 설정

본 연구는 ‘온도에 따라 MF와 UF 막 저항값이 변하지 않는다는 가정이 타당한가?
72×10^-7, T는 온도(K)이다. 식 2의 온도보정차압은 물의 점성계수가 온도에 따른 함수 (식 3)임을 고려하고, 막 저항(즉, 막 고유저항과 파울 링으로 인한 저항의 총 합)이 온도에 따라 영향을 받지 않는다고 가정하여, 식 1로부터 유도되었다.

제안 방법

MF, UF 막의 경우에는 미니 막모듈이 연결 가능한 저압 막여과 장치를 구성하여 투수율을 측정하였으며, BWRO, SWRO 막의 경우에는 제조사로부터 제공 받은 평막을 쿠폰 형태로 잘라 고압 RO 셀에 설치하여 투수율을 측정하였다 (Fig. 1). 두 장치 모두 온도조절장치를 이용하여 원수 수온을 제어할 수 있도록 구성되어 있다.
두 번째 단계인 투수율 실험은 오염이 끝난 막에 수돗물을 투과시켜 진행하였다. Fig.
막오염 실험 진행시 막의 손상을 알아보기 위해 탁도계(Micro TPI Handheld Turbidimeter, HF scientific)를 통해 실험 기간 동안 지속적으로 탁도를 측정하여 막의 손상, 오염 유무를 확인하였다. 또한 휴믹산에 의한 오염의 경우 탁도 외에 유기물질이 막 내부 공극에 흡착 또는 막힘 현상을 일으키는지를 확인하기 위해 UV/VIS 분 광광도계(UV1240-mini, Shimazu)를 사용하여 원수 및 생산수의 UV254를 측정하여 막의 손상, 오염 유무를 확인하였다.
막 고유저항을 계산하기 위해서 MF, UF 막의 경우 수돗물을 사용하여 플럭스 변화에 따른 차압을 측정 하였고, BWRO, SWRO 막의 경우 실험실용 초순수를 사용하여 압력 변화에 따른 플럭스를 측정하였다. 파울링 층을 포함한 막 전체 저항을 계산하기 위해서는 앞서 언급된 카올린과 휴믹산을 차례로 MF 막에 오염시킨 후 원수를 수돗물로 교체하여 플럭스 변화에 따른 차압을 측정하였다.
막 표면의 오염물질이 원수의 수온이 막 저항에 어떠한 영향을 미치는지 알아보기 위해 사용한 오염물질은 국내 D 사의 카올린(Kaolin)과 일본의 W 사 휴 믹산(Humic acid) 두 종류를 사용하여 케이크 층에 의한 오염과 공극 내부 흡착 및 막힘에 의한 오염을 구분하여 실험하였다.
수온 및 전도도 측정에 사용된 장비는 YSI 사의 YSI63 모델을 사용하여 측정하였으며, 측정범위는 수온 1-75℃, 전기전도도는 0-200 mS/cm이다. 막오염 실험 진행시 막의 손상을 알아보기 위해 탁도계(Micro TPI Handheld Turbidimeter, HF scientific)를 통해 실험 기간 동안 지속적으로 탁도를 측정하여 막의 손상, 오염 유무를 확인하였다. 또한 휴믹산에 의한 오염의 경우 탁도 외에 유기물질이 막 내부 공극에 흡착 또는 막힘 현상을 일으키는지를 확인하기 위해 UV/VIS 분 광광도계(UV1240-mini, Shimazu)를 사용하여 원수 및 생산수의 UV254를 측정하여 막의 손상, 오염 유무를 확인하였다.
첫 번째 단계에서는 카올린이나 휴믹산과 같은 파울링 유발물질을 이용해 막을 오염시키고, 두 번째 단계에서는 오염된 MF 막의 투수율을 수돗물을 이용해서 측정한다. 막오염에 사용된 막모듈은 MF막이며 카올린과 휴믹산을 순서대로 오염시켜서 케이크층 형성에 따른 막오염과 공극 흡착 또는 막힘 현상에 따른 막오염을 구분하였다. 첫단계의 실험에서는 막에 오염을 가하는 것이 주된 목적이기에 상온(카올린 24℃, 휴믹산 28℃)에서 실험을 진행하였고 전량여과, 정유량 제어 방식으로 실험을 진행하였다.
수온에 따른 파울링 저항 변화를 관찰하기 위해 두 단계의 실험을 실시하였다. 첫 번째 단계에서는 카올린이나 휴믹산과 같은 파울링 유발물질을 이용해 막을 오염시키고, 두 번째 단계에서는 오염된 MF 막의 투수율을 수돗물을 이용해서 측정한다.
5 m/d로 진행하였다. 약 45분간 운전한 결과 초기 차압은 상승하지 않아 휴믹산의 농도를 3배 증가시켜 오염실험을 진행하였다. 오염속도는 전보다 증가하여 1일에 약 1 kPa 정도 상승함을 확인하였다.
실험에 사용된 원수는 정밀여과, 한외여과 막 실험의 경우 막 면적이 넓고 투과유속이 높기에 수돗물을사용하였으며, 역삼투 막 실험의 경우는 초순수를 사용하였다. 역삼투 막은 수돗물 내 잔류염소와 접촉하는 경우 막에 손상을 일으킨다고 알려져 있어 원수로 수돗물을 사용할 경우 수돗물 내 잔류염소로 인해 막 저항의 변화가 발생할 수 있기 때문에 잔류염소가 없으며, 삼투압이 거의 존재하지 않는 초순수를 사용하여 실험을 진행하였다(Potts et al., 1981; Glater et al., 1994; Kim et al., 2014).
원하는 오염정도(10 kPa 상승)까지 막에 지속적으로 오염을 가하기 위해서는 100 L 가량의 원수를 지속적으로 제조하여 막모듈에 주입해주어야 하나, MF 막의 경우 수중의 유기물을 전량 제거하는 것은 아니기에 생산수의 유기물 농도를 측정하여 원수로 사용할 수 있는지 확인하였다. 생산수의 UV254 측정결과 0.
본 연구에서는 온도에 따른 막 저항값의 변화 여부를 입증하기 위해 깨끗한 상태의 막(막 고유저항 측정)과 오염된 상태의 막(막 고유저항과 파울링 저항의총 합 측정)을 이용한 투수율 실험을 실시하였다. 유기 재질의 MF, UF 막뿐 아니라, 비교를 위해 기수용역삼투(Brackish water reverse osmosis; BWRO) 막과 해수용 역삼투(Seawater reverse osmosis; SWRO) 막을 이용한 투수율 실험도 병행하였다.
수온에 따른 파울링 저항 변화를 관찰하기 위해 두 단계의 실험을 실시하였다. 첫 번째 단계에서는 카올린이나 휴믹산과 같은 파울링 유발물질을 이용해 막을 오염시키고, 두 번째 단계에서는 오염된 MF 막의 투수율을 수돗물을 이용해서 측정한다. 막오염에 사용된 막모듈은 MF막이며 카올린과 휴믹산을 순서대로 오염시켜서 케이크층 형성에 따른 막오염과 공극 흡착 또는 막힘 현상에 따른 막오염을 구분하였다.
막오염에 사용된 막모듈은 MF막이며 카올린과 휴믹산을 순서대로 오염시켜서 케이크층 형성에 따른 막오염과 공극 흡착 또는 막힘 현상에 따른 막오염을 구분하였다. 첫단계의 실험에서는 막에 오염을 가하는 것이 주된 목적이기에 상온(카올린 24℃, 휴믹산 28℃)에서 실험을 진행하였고 전량여과, 정유량 제어 방식으로 실험을 진행하였다. 막오염의 정도는 초기 차압 대비 10 kPa 상승한 경우에 막오염을 종료하였다.
막 고유저항을 계산하기 위해서 MF, UF 막의 경우 수돗물을 사용하여 플럭스 변화에 따른 차압을 측정 하였고, BWRO, SWRO 막의 경우 실험실용 초순수를 사용하여 압력 변화에 따른 플럭스를 측정하였다. 파울링 층을 포함한 막 전체 저항을 계산하기 위해서는 앞서 언급된 카올린과 휴믹산을 차례로 MF 막에 오염시킨 후 원수를 수돗물로 교체하여 플럭스 변화에 따른 차압을 측정하였다. Table 3은 각 막 종류별 실험조건에 대해 나타낸 것이다.

대상 데이터

MF, UF 막은 PVDF(Polyvinylidene fluoride) 재질이며, 중공사형의 미니 막모듈 형태로 실험에 사용되었다. BWRO, SWRO 막은 PA(Polyamid) 재질이며, 쿠폰 형태로 잘라서 고압용 RO 셀에 설치하여 실험에 사용되었다. Table 1은 실험에 사용된 막의 사양을 나타낸 것이다.
실험에 사용된 막은 국내 L 사의 MF 막, 미국 D 사의 UF 막 그리고 국내 T 사의 RO 막을 사용하였다. MF, UF 막은 PVDF(Polyvinylidene fluoride) 재질이며, 중공사형의 미니 막모듈 형태로 실험에 사용되었다. BWRO, SWRO 막은 PA(Polyamid) 재질이며, 쿠폰 형태로 잘라서 고압용 RO 셀에 설치하여 실험에 사용되었다.
실험에 사용된 막은 국내 L 사의 MF 막, 미국 D 사의 UF 막 그리고 국내 T 사의 RO 막을 사용하였다. MF, UF 막은 PVDF(Polyvinylidene fluoride) 재질이며, 중공사형의 미니 막모듈 형태로 실험에 사용되었다.
실험에 사용된 원수는 정밀여과, 한외여과 막 실험의 경우 막 면적이 넓고 투과유속이 높기에 수돗물을사용하였으며, 역삼투 막 실험의 경우는 초순수를 사용하였다. 역삼투 막은 수돗물 내 잔류염소와 접촉하는 경우 막에 손상을 일으킨다고 알려져 있어 원수로 수돗물을 사용할 경우 수돗물 내 잔류염소로 인해 막 저항의 변화가 발생할 수 있기 때문에 잔류염소가 없으며, 삼투압이 거의 존재하지 않는 초순수를 사용하여 실험을 진행하였다(Potts et al.
온도에 따른 파울링 층 투수율의 변화를 관찰하기 위해서는 무기물질인 카올린과 유기물질인 휴믹산을 이용하였다. 카올린의 경우 막의 공극보다 입경이 크기 때문에 케이크층을 형성하고, 휴믹산의 경우 막의 공극보다 입경이 작기 때문에 막공극 내부 파울링을 일으킨다(Belfort et al.

이론/모형

수온 및 전도도 측정에 사용된 장비는 YSI 사의 YSI63 모델을 사용하여 측정하였으며, 측정범위는 수온 1-75℃, 전기전도도는 0-200 mS/cm이다. 막오염 실험 진행시 막의 손상을 알아보기 위해 탁도계(Micro TPI Handheld Turbidimeter, HF scientific)를 통해 실험 기간 동안 지속적으로 탁도를 측정하여 막의 손상, 오염 유무를 확인하였다.

성능/효과

3.1절에서 오염되지 않은 새 막의 저항값은 수온에 영향을 받지 않아, 보정차압수식 적용에 문제가 없는 것으로 나타났다. 그러나, 보정차압수식을 현장에서 활용하는 목적은 파울링의 정도를 간접적으로 알아보기 위함이므로, 3.
둘째, 공극이 클수록 온도 변화에 따른 막 공극 크기 변화가 적게 일어날 가능성이다. Fig.
막여과 정수처리 플랜트에 사용되는 MF와 UF 막의 고유저항은 수온에 관계없이 일정한 값을 나타내었다. 반면, 산업용수 또는 해수담수화 플랜트에 사용되는 BWRO와 SWRO 막의 고유저항은 수온이 증가할 수록 하락하였는데, 막의 공극크기가 클수록 수온에 따른 공극 변화 영향이 크기 때문으로 추정된다.
본 연구에 사용된 MF 막의 수온에 따른 막 저항은(Fig. 2b) 0.98-1.01×1012 m-1 사이의 값으로 일정한 범위 내에 분포하는 것으로 확인되었다.
01×10¹² m^-1 사이의 값으로 일정한 범위 내에 분포하는 것으로 확인되었다. 본 연구에 사용된 UF 막도 MF 막과 동일한 경향을 보였다. 막 고유 저항은 1.
4d 의 해석과 일치한다고 볼 수 있다. 정량적으로 분석해 보면, 수온이 12.3℃에서 29.6℃로 상승 시 막 저항과 물의 점성계수는 각각 9.9%, 34.3% 감소했다. 수온 상승에 따른 막저항 감소율(9.
MF와 UF 막의 경우는 온도에 따른 막저항의 변화가 없었는데, 이를 설명하기 위해 두 가지 가능성을 고려해 볼 수 있다. 첫째, RO막의 재질인 폴리아미드는 온도 변화에 민감하나, 본 연구에 사용된 MF, UF 막의 재질인 PVDF는 온도 변화에 영향을 받지 않는 물질일 수 있다. 그러나 폴리아미드의 선형 열팽창계수(Coefficient of linear thermal expansion)는 110.
카올린과는 달리 수돗물 투과 실험에서 휴믹산 오염층의 탈리가 많이 발생하지 않은 것을 알 수 있다(휴믹산 오염 실험 직후 막저항이 1.71×1012 m-1 이었고, 투수율 실험 시 막저항 범위가 1.50-1.67×1012 m-1 이었음).
카올린에 오염된 MF 막의 저항값도 수온에 큰 영향을 받지 않는 것으로 나타났지만, 유기물질인 휴믹산에 오염된 MF 막의 경우 수온 상승에 따라 막저항이 감소하는 경향(17.3˚C 상승 시 9.9% 감소)을 보였다. 이 경우에는 온도보정차압 수식의 유도과정에 오류가 생긴 것을 의미하므로, 이를 파울링 지표로 사용할 수 없다.
휴믹산 오염 운전 결과 초기 차압 15 kPa에서 25 kPa까지 10 kPa 상승시킨 후 실험을 종료하였으며, 이때 막저항은 0.97×1011 m-1에서 1.71×1012 m-1으로 약 1.77배로 상승하였다.

후속연구

만약, 온도에 따른 막 고유 저항과 파울링 저항의 변화가 무시할 수 있을 만큼 작다고 하면, 현장에서 사용되고 있는 온도보정차압 수식(식 2)의 적용 타당성은 검증될 것이고, 그렇지 않다면, 현장의 MF, UF 막 파울링 지표로써 활용될 수 있는 대안이 제안되어야 할 것이다.

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