본 연구는 원자력 중대 사고 시, 환경에 유출된 방사성 세슘의 확산을 억제하기 위해 충북 영동지역 일라이트의 활용 가능성을 평가하였다. 영동 일라이트는 운모질 편암의 열수변질 작용에 의해 형성되었으며, 주요 구성 광물은 석영, 장석, 일라이트이다. 저농도 세슘 용액을 사용한 회분식 흡착 실험 결과, 영동 일라이트의 흡착 분배 계수($K_d$)는 약 $4,200L\;kg^{-1}$으로 다른 점토 광물에 비해 비교적 높은 값을 가지며, 이는 일라이트에 존재하는 풍화된 모서리면(FES)의 영향으로 판단된다. 영동 일라이트와 세슘의 흡착등온선은 비선형 흡착 특성을 나타내며 단일 표면 한계 흡착 능력이 $250,000{\mu}g\;kg^{-1}$으로 우수한 흡착능을 보여주어 방사성 세슘 흡착제로서의 사용 가능성을 입증하였다. 이러한 결과는 추후 방사능 누출 사고 등의 긴급 상황 발생 시, 영동 지역 일라이트를 오염 확산 방지 및 정화작업에 사용하기 위한 평가 자료로 활용될 것으로 기대된다.
본 연구는 원자력 중대 사고 시, 환경에 유출된 방사성 세슘의 확산을 억제하기 위해 충북 영동지역 일라이트의 활용 가능성을 평가하였다. 영동 일라이트는 운모질 편암의 열수변질 작용에 의해 형성되었으며, 주요 구성 광물은 석영, 장석, 일라이트이다. 저농도 세슘 용액을 사용한 회분식 흡착 실험 결과, 영동 일라이트의 흡착 분배 계수($K_d$)는 약 $4,200L\;kg^{-1}$으로 다른 점토 광물에 비해 비교적 높은 값을 가지며, 이는 일라이트에 존재하는 풍화된 모서리면(FES)의 영향으로 판단된다. 영동 일라이트와 세슘의 흡착등온선은 비선형 흡착 특성을 나타내며 단일 표면 한계 흡착 능력이 $250,000{\mu}g\;kg^{-1}$으로 우수한 흡착능을 보여주어 방사성 세슘 흡착제로서의 사용 가능성을 입증하였다. 이러한 결과는 추후 방사능 누출 사고 등의 긴급 상황 발생 시, 영동 지역 일라이트를 오염 확산 방지 및 정화작업에 사용하기 위한 평가 자료로 활용될 것으로 기대된다.
This study evaluated potential application of illite, which is produced at Yeongdong area in Korea, to remove radiocesium released to environmental system through severe nuclear accidents. The Yeongdong illite was formed by metamorphose of micaceous schist in hydrothermal condition, and composed of ...
This study evaluated potential application of illite, which is produced at Yeongdong area in Korea, to remove radiocesium released to environmental system through severe nuclear accidents. The Yeongdong illite was formed by metamorphose of micaceous schist in hydrothermal condition, and composed of quartz, illite, and albite. Sorption distribution coefficient ($K_d$) of cesium by the Yeongdong illite was higher than the $K_d$ values for other clay minerals. It may be affected by preferential adsorption of cesium to Frayed Edge Sites (FES) on illite. Nonlinear isotherm models were suitable to describe the sorption processes for the Yeongdong illite. Its max. single layer capacity was $250,000{\mu}g\;kg^{-1}$ for cesium. Therefore, the Yeongdong illite could be an efficient and economic sorbent to prevent dispersion of radiocesium, and apply for remediation.
This study evaluated potential application of illite, which is produced at Yeongdong area in Korea, to remove radiocesium released to environmental system through severe nuclear accidents. The Yeongdong illite was formed by metamorphose of micaceous schist in hydrothermal condition, and composed of quartz, illite, and albite. Sorption distribution coefficient ($K_d$) of cesium by the Yeongdong illite was higher than the $K_d$ values for other clay minerals. It may be affected by preferential adsorption of cesium to Frayed Edge Sites (FES) on illite. Nonlinear isotherm models were suitable to describe the sorption processes for the Yeongdong illite. Its max. single layer capacity was $250,000{\mu}g\;kg^{-1}$ for cesium. Therefore, the Yeongdong illite could be an efficient and economic sorbent to prevent dispersion of radiocesium, and apply for remediation.
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문제 정의
방사성 세슘 흡착제로서 영동 일라이트의 우수성이 입증될 경우, 원자력 관련 중대사고 발생 시 초기 제염 작업에 사용할 수 있는 다량의 흡착제를 저렴하고 신속하게 확보할 수 있는 장점이 있다. 따라서 본 연구는 국내 영동 지역에서 생산되는 일라이트를 세슘 제염제로서 활용하기 위한 기초 연구의 목적으로 수행되었다.
본 연구는 충북 영동 지역 일라이트의 물리⋅화학적 특성을 밝히고, 세슘 흡착 특성을 평가하기 위하여 산업용 일라이트를 사용하여 수행되었다. 본 연구를 통하여 내릴 수 있는 결론은 다음과 같다.
제안 방법
광물 시료들은 알루미나 볼을 사용한 분쇄기(Pulverisette2, FRITSCH)를 이용하여 파쇄한 후에 입자 크기별로 세분화되었으며, 45-53 µm 시료를 사용하여 시료들의 물리⋅화학적 특성에 대한 분석을 수행하였다.
, 2014). 시료와 용액의 비율(Solid/Solution ratio)은 기존 연구결과에서 제시한 일라이트의 흡착분배계수 범위(Kd = Cs /Cw, Cs = 흡착제에 흡착된 세슘의 농도, Cw = 용액에 있는 세슘의 농도)를 바탕으로 예비 흡착 실험을 수행하여 설정하였다(Cornell, 1993; Rajec et al., 1999; Vejsada et al., 2005). 이후, 원심분리기(Centrifuge 5702, Eppendorf)에서 3,500 rpm으로 30분간 원심 분리하여 용액과 시료를 분리하고, 상등액 10 ml를 채취하여 농축 질산으로 보존처리하였다.
점토 광물 시료들의 세슘 흡착 특성을 파악하기 위하여 저농도 세슘에 대해 회분식 흡착 실험을 실시하였다. 실험에는 방사성 세슘인 137Cs과 화학적 성질이 유사한 안정동위원소인 133Cs을 사용하였으며, 초순수(Direct-Q ICW-3000, Merck Millipore Corp.
주요 광물 성분과 화학 조성 분석을 위해 각각 XRD (X-ray diffraction)와 XRF (X-ray fluorescence) 분석을 실시하였다. XRD는 다기능 X선 회절 분석기(EMPYREAN, PANalytical)를 사용하여 진행되었다.
대상 데이터
본 연구는 충북 영동 지역 산익리에서 생산된 산업용 일라이트만을 대상으로 하여 실시되었다. 하지만 동일한 지역의 일라이트라도 변성 및 풍화 정도에 따라서 흡착 특성이 달라질 수 있으며, 일라이트의 함량도 변화할 수 있다.
본 연구에 사용된 영동 일라이트는 충청북도 영동군 산익리의 Y 일라이트 광산에서 채취되어 파쇄 공정을 거쳐 270-325 mesh (45-53 µm) 규격으로 판매되고 있는 산업용 시료이다(Fig. 1).
점토 광물 시료들의 세슘 흡착 특성을 파악하기 위하여 저농도 세슘에 대해 회분식 흡착 실험을 실시하였다. 실험에는 방사성 세슘인 137Cs과 화학적 성질이 유사한 안정동위원소인 133Cs을 사용하였으며, 초순수(Direct-Q ICW-3000, Merck Millipore Corp.) 1 L에 염화세슘(CsCl, Sigma-Aldrich) 1.68 g을 녹여 약 1,000,000 µg L-1의 기준 용액을 제조하였다. 해당 용액을 저농도(약 10-10,000 µg L-1) 로 희석하여 흡착 실험에 사용하였으며, 기준 용액은 4℃ 보관을 기준으로 제조일로부터 일주일간 사용 후 폐기하였고 희석 용액은 실험 당일 제조하여 시간에 따른 변질의 가능성을 최소화하였다.
Koh (2008)는 충북 영동 지역 일라이트 광상에 대해 “선캄브리아기 변성 퇴적암류인 석영-운모질 편암 및 운모질 편암류 내에 분포하고 이를 모암으로 배태된 변성 광상”으로 정의하였으며, 이 광상에서는 열수에 의한 광역변성작용과 더불어 파쇄대 또는 압쇄대에서 일어난 표성 변질작용(supergene alteration)에 의한 풍화의 양상이 모두 관찰된다. 영동 일라이트 이외에 해당 시료의 흡착 능력을 비교 평가하기 위하여 다양한 점토 광물 참고 시료들을 사용하였으며, 비교 시료들은 국외에서 다수 연구된 시료들로 선정하였다(Table 1).
데이터처리
XRD는 다기능 X선 회절 분석기(EMPYREAN, PANalytical)를 사용하여 진행되었다. 40 kv, 25 mA 조건에서 CuK α (K-Alpha1 1.54060 Å, K-Alpha2 1.54443 Å) 방사선을 사용하여 2 theta(θ) 한 단계(step)당 0.013°로 5~65°까지 측정하였으며, PANalytical의 HighScore Plus 프로그램을 사용하여 조성 광물을 동정하였다. XRF는 X-선 형광분석기(XRF-1800, SHIMADZU)를 사용하여 Si4+, Al3+, Ti4+, Fe3+, Mn2+, Mg2+, Ca2+, Na+ , K+ , P5+의 질량비(wt%)를 측정하였다.
이론/모형
Fig. 5는 영동 일라이트에 대한 저농도(10- 10,000 µg L-1) 세슘의 흡착 평형 실험 결과를 사용하여 도시한 흡착 등온선이며, 이들 결과를 각각 Linear, Freundlich, 그리고 Langmuir 모델에 적용하여 구한 파라미터들을 Table 4에 나타내었다. 각 흡착 모델에 대한 평균 제곱 오차(MSE)는 0.
주요 광물 성분과 화학 조성 분석을 위해 각각 XRD (X-ray diffraction)와 XRF (X-ray fluorescence) 분석을 실시하였다. XRD는 다기능 X선 회절 분석기(EMPYREAN, PANalytical)를 사용하여 진행되었다. 40 kv, 25 mA 조건에서 CuK α (K-Alpha1 1.
각 농도별 흡착 실험 결과를 사용하여 흡착 등온선을 구하고 선형(Linear, Cs = Kd⋅Cw) 및 비선형 (Freundlich [Cs = Kf⋅Cwn ] and Langmuir [Cs = Qm⋅Cw⋅KL/ Cw⋅KL +1]) 흡착 모델을 적용하였다. 여기서 Kf [(µg kg-1)/(µg L-1)n]와 n [-]은 각각 흡착 용량, 표면 불균일성(n = 1인 경우 선형 모델)을 의미하고, Langmuir 모델에서 사용되는 Qm은 단일 평면 최대 흡착량, KL은 흡착 속도와 관련된 상수를 지시한다(Lee et al.
시료의 광물학적 형태를 관찰하기 위하여 SEM (scanning electron microscope) 분석을 수행하였다. 분석을 위하여 시료에 백금(Pt) 코팅(20 mA, 250초)을 실시한 후, JEOL Ltd.
이와 함께, 시료의 흡착 효율과 밀접한 관련이 있을 것으로 예상되는 양이온 교환능(cation exchange capacity)을 아세트산-암모늄 방법(ammonium acetate method)을 사용하여 측정하였으며, 암모늄 이온의 농도는 단백질/질소 자동분석기(Kjeltec auto 2400/8400 System Tecator AB, Sweden)를 사용하여 분석하였다. 시료의 비표면적(specific surface area)은 비표면적-공극 분석기(ASIQM0000-4, Quantachrome)를 사용하여 질소의 흡착/탈착 등온선을 얻은 후 BET (Brunauer-Emmet-Teller) 공식을 통해 구하였으며, 공극 크기(pore size)와 분포(distribution)는 BJH (Barrett-Joyner-Halenda) 방법을 사용하였다.
0 kV 조건에서 관찰하였다. 이와 함께, 시료의 흡착 효율과 밀접한 관련이 있을 것으로 예상되는 양이온 교환능(cation exchange capacity)을 아세트산-암모늄 방법(ammonium acetate method)을 사용하여 측정하였으며, 암모늄 이온의 농도는 단백질/질소 자동분석기(Kjeltec auto 2400/8400 System Tecator AB, Sweden)를 사용하여 분석하였다. 시료의 비표면적(specific surface area)은 비표면적-공극 분석기(ASIQM0000-4, Quantachrome)를 사용하여 질소의 흡착/탈착 등온선을 얻은 후 BET (Brunauer-Emmet-Teller) 공식을 통해 구하였으며, 공극 크기(pore size)와 분포(distribution)는 BJH (Barrett-Joyner-Halenda) 방법을 사용하였다.
성능/효과
1) 충북 영동 지역의 산업용 일라이트는 석영 (76%), 일라이트(17%), 장석(7%)으로 구성되어 있으며, SEM 이미지를 통해 결정성이 좋은 석영 덩어리를 관찰할 수 있다. 이 지역의 일라이트는 화강암 및 운모질 편암의 변성작용에 의해 생성된 광체이며, 주 구성 광물인 석영이 혼재된 형태로 나타나는 것으로 사료된다.
2) 약 100 µg L-1의 저농도 세슘을 사용한 회분식 흡착 실험 결과, 영동 일라이트는 다른 점토 광물들에 비해 비교적 높은 흡착 분배계수 값(Kd = 4,200 L kg-1)을 나타내었다. 하지만, 비교 일라이트 시료인 IMT (Kd = 6,300 L kg-1)보다 낮은 흡착 분배 계수 값을 보여주었는데, 이러한 차이는 시료가 형성된 지역 환경의 지질 작용 및 변성 정도에 따라 일라이트의 흡착 특성이 변화할 수 있다는 것을 보여준다.
3) 영동 지역의 산업용 일라이트는 세슘에 대해 단일 평면 한계 흡착 능력이 250,000 µg kg-1으로 우수한 흡착능을 보이며, 특히 세슘의 농도가 100 µg L-1 이하의 저농도인 경우에 더욱 효과적이다. 비록 실제 수계에 존재하는 다른 이온 성분에 비해 상대적으로 저농도로 분포할 수 있는 세슘에 대한 선택적 흡착에 대한 추가적인 연구가 필요하지만, 영동 지역 일라이트는 가격이 저렴하고 매장량이 풍부하여 추후 원전 사고 및 핵 테러 등의 비상 상황에서 137Cs에 의한 지표수 오염 발생 시 신속하게 대응하기 위한 초기 제염제로 고려될 수 있다.
5는 영동 일라이트에 대한 저농도(10- 10,000 µg L-1) 세슘의 흡착 평형 실험 결과를 사용하여 도시한 흡착 등온선이며, 이들 결과를 각각 Linear, Freundlich, 그리고 Langmuir 모델에 적용하여 구한 파라미터들을 Table 4에 나타내었다. 각 흡착 모델에 대한 평균 제곱 오차(MSE)는 0.8518 (linear), 0.9833 (Freundlich), 0.9808 (Langmuir)로 일라이트의 흡착 특성은 비선형 모델인 Freundlich 와 Langmuir 모델에 잘 부합하는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 용액의 농도가 변함에 따라 흡착 특성이 함께 변화한다는 것을 의미하며 영동 일라이트의 경우, 세슘 용액의 농도가 증가할수록 흡착 능력이 감소하는 경향을 보인다.
시료들에 대한 XRF 성분 분석 결과, 전체적으로 SiO2의 비율이 가장 높았으나 약 44-70% 내외로 시료별 큰 편차를 나타내었다(Table 2). K2O는 일라이트 시료들에서만 각각 4.
세슘 초기 농도를 약 100 µg L-1로 설정한 실험에서, Kd는 IMT > 영동 일라이트 > 벤토나이트 > 몬모릴로나이트 > 카올리나이트의 순으로 감소하였다. 영동 일라이트와 IMT 시료가 4,200-6,300 L kg-1의 Kd 범위를 나타내 가장 높은 세슘 흡착 능력을 보였으며, 벤토나이트, 몬모릴로나이트 및 카올리나이트(Kd = 620-2,100 L kg-1)는 현저하게 낮은 값을 보여주었다. 실험 전 세슘 용액의 pH는 5.
5°)가 보인다. 영동 일라이트와 일라이트 비교 시료(IMT) 모두 석영의 함량이 70% 이상으로 가장 높았으며, IMT 시료의 일라이트 함량은 29%로 영동 일라이트에 비해 높게 나타났다. 영동 일라이트의 경우, 일라이트는 약 17%가 존재하였으며 나머지는 장석(7%)으로 구성되어 있다.
비교 시료로 사용된 벤토나이트에서는 몬모릴로나이트와 유사한 피크가 관찰되어 벤토나이트의 주 구성 광물이 순도 높은 몬모릴로나이트인 것을 확인할 수 있었던 반면, 몬모릴로나이트 시료의 경우 몬모릴로나이트 이외에 석영 피크가 함께 관찰되었다. 카올리나이트 시료는 높은 카올리나이트 순도를 가진 것으로 확인되었다.
)을 나타내었다. 하지만, 비교 일라이트 시료인 IMT (Kd = 6,300 L kg-1)보다 낮은 흡착 분배 계수 값을 보여주었는데, 이러한 차이는 시료가 형성된 지역 환경의 지질 작용 및 변성 정도에 따라 일라이트의 흡착 특성이 변화할 수 있다는 것을 보여준다.
후속연구
하지만 동일한 지역의 일라이트라도 변성 및 풍화 정도에 따라서 흡착 특성이 달라질 수 있으며, 일라이트의 함량도 변화할 수 있다. 따라서 추후에 영동 지역 일라이트에 대한 체계적인 조사가 필요할 것으로 사료되며, 이를 통하여 영동 지역의 일 라이트에 대한 데이터베이스를 확보할 수 있을 것으로 기대된다. 이러한 데이터베이스는 농업, 공업, 화장품 산업 등 각 분야에서 일라이트의 품위를 산정하고 최적의 일라이트를 선정하는 근거자료로 활용될 수 있으며, 특히 방사성 세슘의 제염에 특화된 일라이트를 확보할 수 있게 될 것으로 기대된다.
이하의 저농도인 경우에 더욱 효과적이다. 비록 실제 수계에 존재하는 다른 이온 성분에 비해 상대적으로 저농도로 분포할 수 있는 세슘에 대한 선택적 흡착에 대한 추가적인 연구가 필요하지만, 영동 지역 일라이트는 가격이 저렴하고 매장량이 풍부하여 추후 원전 사고 및 핵 테러 등의 비상 상황에서 137Cs에 의한 지표수 오염 발생 시 신속하게 대응하기 위한 초기 제염제로 고려될 수 있다.
따라서 추후에 영동 지역 일라이트에 대한 체계적인 조사가 필요할 것으로 사료되며, 이를 통하여 영동 지역의 일 라이트에 대한 데이터베이스를 확보할 수 있을 것으로 기대된다. 이러한 데이터베이스는 농업, 공업, 화장품 산업 등 각 분야에서 일라이트의 품위를 산정하고 최적의 일라이트를 선정하는 근거자료로 활용될 수 있으며, 특히 방사성 세슘의 제염에 특화된 일라이트를 확보할 수 있게 될 것으로 기대된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
후쿠시마 원전 사고로 인해 누출된 방사성 핵종들은 몇 TBq로 집계되는가?
이러한 상황에서, 지난 2011년 발생한 일본 후쿠시마 원자력 발전소 사고는 원자력 중대 사고에 대한 위험성을 재조명시키는 계기가 되었다. 후쿠시마 원전 사고로 인해 누출된 방사성 핵종들은 약 630,000-770,000 TBq로 집계되며 자연계로 유입되어 환경과 생태계에 심각한 피해를 야기하였다 (Namiki et al., 2012).
방사성 세슘의 반감기는 몇 년인가?
방사성 핵종들 중 하나인 방사성 세슘(137Cs)은 우라늄과 플루토늄이 중성자 를 흡수하는 핵분열 과정을 통해 생성되는 휘발성 물질로서 원자력 발전소 중대 사고 초기에 주변 환경 오염에 크게 기여한다. 또한 137Cs은 반감기가 30.2년으로 비교적 길기 때문에 한번 누출되었을 경우 오랜 시간 자연계에 잔류하여 피해를 증가시킬 수 있다(Yang et al., 2016).
137Cs은 인체에 왜 해로운가?
, 2013). 137Cs의 생물학적 성질은 칼륨과 비 슷하기 때문에 인체에 유입될 경우 이온교환반응을 통하여 체내에 농축되며, 베타 붕괴(β-dacay) 를 거쳐 바륨으로 전환되면서 고에너지파인 감마선(γ-ray)을 방출하여 건강상 심각한 문제를 일으킬 수 있다(Hinton et al., 2006; Lee et al.
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