고압 이산화탄소 반응에 의한 사암과 셰일의 물리적-미세구조적 변화 Variation of the Physical-microstructural Properties of Sandstone and Shale Caused by CO2 Reaction in High Pressure Condition원문보기
이산화탄소 지중저장 기술은 이산화탄소 저감을 위한 가장 효과적인 방법 중 하나로 주목받고 있다. 본 연구에서는 이산화탄소 저장조건을 실험실에서 모사하였다. 사암과 셰일 시료를 1M NaCl 용액에 포화시킨 후 $45^{\circ}C$, 10기압의 조건에서 4주 동안 반응시키며 물리적 성질과 미세구조적 성질의 변화를 측정하였다. 부피, 밀도, 탄성파속도, 포아송비, 동탄성계수 등 모든 항목에서 사암 시료에 비해 셰일 시료의 물리적 성질 변화가 크게 나타났다. X선 단층촬영을 통한 미세구조 분석 결과 두 가지 시료 모두에서 공극의 총개수가 감소하였고, 각각의 공극들이 가지는 평균 부피, 평균 표면적, 평균 등가직경 등이 변화하였다. 이는 이산화탄소와 광물의 반응으로 인한 점토 광물의 팽창 및 유출이 원인인 것으로 판단된다. 본 연구결과는 이산화탄소 지중저장 시 발생되는 암반의 물리적, 미세구조적 변화를 예측하는 데 효과적으로 이용될 것으로 기대된다.
이산화탄소 지중저장 기술은 이산화탄소 저감을 위한 가장 효과적인 방법 중 하나로 주목받고 있다. 본 연구에서는 이산화탄소 저장조건을 실험실에서 모사하였다. 사암과 셰일 시료를 1M NaCl 용액에 포화시킨 후 $45^{\circ}C$, 10기압의 조건에서 4주 동안 반응시키며 물리적 성질과 미세구조적 성질의 변화를 측정하였다. 부피, 밀도, 탄성파속도, 포아송비, 동탄성계수 등 모든 항목에서 사암 시료에 비해 셰일 시료의 물리적 성질 변화가 크게 나타났다. X선 단층촬영을 통한 미세구조 분석 결과 두 가지 시료 모두에서 공극의 총개수가 감소하였고, 각각의 공극들이 가지는 평균 부피, 평균 표면적, 평균 등가직경 등이 변화하였다. 이는 이산화탄소와 광물의 반응으로 인한 점토 광물의 팽창 및 유출이 원인인 것으로 판단된다. 본 연구결과는 이산화탄소 지중저장 시 발생되는 암반의 물리적, 미세구조적 변화를 예측하는 데 효과적으로 이용될 것으로 기대된다.
Underground $CO_2$ storage technology is one of the most effective methods to reduce atmospheric $CO_2$. In this study, $CO_2$ storage condition was simulated in the laboratory. Sandstone and shale specimens were saturated in 1M NaCl and were reacted at $45^{\ci...
Underground $CO_2$ storage technology is one of the most effective methods to reduce atmospheric $CO_2$. In this study, $CO_2$ storage condition was simulated in the laboratory. Sandstone and shale specimens were saturated in 1M NaCl and were reacted at $45^{\circ}C$, 10 atm for 4 weeks. The physical and microstructural properties of rock specimens were measured. Variations on physical properties of shale specimens were bigger than those of sandstone specimens, such as volume, density, elastic wave velocity, Poisson's ratio and Young's modulus. Microstructure were analyzed using X-ray computed tomography. Total number of pores were decreased, and average volume, average area and average equivalent diameter of each pore were changed after $CO_2$ reaction. Swelling and leakage of clay mineral caused by $CO_2$-mineral reaction were the reason of changes. The results of this study can be applied to predict the physical and microstructural changes in underground $CO_2$ storage condition.
Underground $CO_2$ storage technology is one of the most effective methods to reduce atmospheric $CO_2$. In this study, $CO_2$ storage condition was simulated in the laboratory. Sandstone and shale specimens were saturated in 1M NaCl and were reacted at $45^{\circ}C$, 10 atm for 4 weeks. The physical and microstructural properties of rock specimens were measured. Variations on physical properties of shale specimens were bigger than those of sandstone specimens, such as volume, density, elastic wave velocity, Poisson's ratio and Young's modulus. Microstructure were analyzed using X-ray computed tomography. Total number of pores were decreased, and average volume, average area and average equivalent diameter of each pore were changed after $CO_2$ reaction. Swelling and leakage of clay mineral caused by $CO_2$-mineral reaction were the reason of changes. The results of this study can be applied to predict the physical and microstructural changes in underground $CO_2$ storage condition.
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문제 정의
따라서 주입층 및 덮개암 암석이 이산화탄소와 반응하여 일으키는 물리적·미세구조적 변화는 이산화탄소의 안전한 격리를 위해 반드시 선행되어야 한다. 따라서 본 연구에서는 주입된 이산화탄소가 저류층 내에서 유동하다 덮개암을 만나 고압의 상태로 유지되는 환경을 모사하였다.
본 연구에서는 이산화탄소 지중저장 환경을 실험실에서 구현하고 암석의 물리적, 미세구조적 변화를 분석하였다. 부피, 밀도, P파 속도, S파 속도, 포아송비, 동탄성 계수 등의 측정을 통한 물리적 성질의 변화를 관찰하였을 뿐만 아니라, X선 단층촬영 영상 분석 기법을 도입하여 암석의 미세구조를 3차원적으로 분석해 공극률 및 공극 크기 분포 정보를 추출하였다.
제안 방법
1 µs해상도로 탄성파속도를 측정할 수 있다. 20 ~ 500 kHz의 주파수 범위에서 사용가능하며 본 연구에서는 P파 측정 시 54 kHz의 트랜스듀서를, S파 측정 시 250 kHz의 트랜스듀서를 이용하였다. 본 연구에서는 동일한 시료를 대상으로 이산화탄소와의 반응이 진행됨에 따라 발생하는 물리적인 변화를 알아보기 위해 시료를 파괴하지 않고 지속적으로 관찰하기 위해 비파괴시험만 이용하였으며, 그중 가장 널리 이용되고 측정이 간편한 탄성파측정법을 이용하였다.
각각의 공극의 부피는 3차원의 값으로 나타나는데 이를 분석이 용이하도록 등가 직경(equivalent diameter)의 개념을 이용해 1차원의 값으로 변환하였다. 등가직경이란 공극이 가지는 부피와 동일한 부피를 가진 구의 직경을 의미하고, 식 (4)와 같이 계산할 수 있다.
고압 상태의 이산화탄소와 반응하기 전과 후 공극의 부피, 표면적, 등가직경의 분포 변화를 통계적으로 분석 하였다. 사암의 총 공극의 개수는 155,041개에서 150,132개로 감소하였다.
관심영역 내부 각각의 복셀에 대한 영상 내 강도(intensity) 값의 분포 빈도를 분석한 후 문턱값을 설정하였다. 그 후 문턱값보다 낮은 강도를 가지는 복셀은 공극으로, 문턱값보다 높은 강도를 가지는 복셀은 암석으로 구분하였다.
본 연구에서 각 시료는 챔버에 투입하기 전 1 M의 NaCl용액에 포화된 상태로 만들어 염수에 의한 효과도 함께 고려하였다. 그 후 45℃, 10 MPa의 고압환경에서 4주(770시간) 동안 이산화탄소와 암석 시료를 반응시키며 2주(335시간)마다 탄성파 속도를 측정하였고, 초기 상태와 반응 후 상태의 X선 단층촬영 영상을 취득해 그 변화를 분석하였다.
관심영역 내부 각각의 복셀에 대한 영상 내 강도(intensity) 값의 분포 빈도를 분석한 후 문턱값을 설정하였다. 그 후 문턱값보다 낮은 강도를 가지는 복셀은 공극으로, 문턱값보다 높은 강도를 가지는 복셀은 암석으로 구분하였다. 이를 이진화(binarization) 과정이라 한다.
2). 본 연구에서 각 시료는 챔버에 투입하기 전 1 M의 NaCl용액에 포화된 상태로 만들어 염수에 의한 효과도 함께 고려하였다. 그 후 45℃, 10 MPa의 고압환경에서 4주(770시간) 동안 이산화탄소와 암석 시료를 반응시키며 2주(335시간)마다 탄성파 속도를 측정하였고, 초기 상태와 반응 후 상태의 X선 단층촬영 영상을 취득해 그 변화를 분석하였다.
본 연구에서는 유망한 이산화탄소 지중저장 후보지 중 하나인 군산분지와 유사한 지질학적 층서를 가진 보령 지역에서 사암과 셰일을 채취하고, 이산화탄소 고압 반응 장비를 이용해 최대 770시간까지 고압 상태의 초임계 이산화탄소를 반응시키며 암석의 물성 및 미세구조 변화를 분석하였다.
본 연구에서는 이산화탄소 지중저장 환경을 실험실에서 구현하고 암석의 물리적, 미세구조적 변화를 분석하였다. 부피, 밀도, P파 속도, S파 속도, 포아송비, 동탄성 계수 등의 측정을 통한 물리적 성질의 변화를 관찰하였을 뿐만 아니라, X선 단층촬영 영상 분석 기법을 도입하여 암석의 미세구조를 3차원적으로 분석해 공극률 및 공극 크기 분포 정보를 추출하였다. 모든 항목에서 사암 시료에 비해 셰일 시료의 변화가 더 크게 나타났는데 이는 셰일 시료 내부에 포함된 점토 광물의 유출이 가장 큰 원인으로 판단된다.
암석시료에 초임계 이산화탄소를 반응시키는 환경을 모사하기 위해 압력 및 온도를 조절하며 지속적으로 초임계 환경을 유지시키기 위한 고온고압 챔버를 이용하였다. 연구에 사용한 기기는 Reaction Engineering사에서 개발한 고온고압반응기로 최대 15 MPa의 압력과 350°C의 온도까지 버틸 수 있도록 설계되었다(Fig.
염수에 포화된 시료의 물리적 성질에 고압환경이 미치는 영향을 알아보기 위해 Pundit사에서 제작한 Pundit Lab모델을 이용해 P파와 S파의 속도 변화를 관찰하였다. 본 기기는 0.
이와 같은 과정을 통해 이산화탄소와 반응으로 인해 사암과 셰일 시료에서 발생되는 공극률, 등가직경의 분포, 표면적, 부피 등 공극구조의 변화를 가시화하고 통계적으로 분석하였다.
특히 저류층 암석의 물리적 특성이 변화할 경우 주입조건에 영향을 미칠 수 있고, 덮개암의 물리적 특성이 약화되면 저장 지층 외부로 이산화탄소가 유출될 위험성이 있다. 이와 같은 물리적 특성의 변화를 관찰하기 위해 본 연구에서는 고압의 이산화탄소에 의해 저류층 암석과 덮개암 내부에서 발생되는 변화를 X선 단층촬영 기법을 이용해 정량적으로 분석하였다.
이중 600 × 600 × 1000 복셀(약 17.9 mm × 17.9 mm × 29.8 mm)을 관심영역(region of interest, ROI)으로 설정하고 이 영역에 대한 공극 구조의 변화를 분석하였다.
실제 저장 후보지의 저류층의 특성을 파악하기 위해서는 군산분지에서 획득한 암석 코어시료를 이용하는 것이 이상적이지만, 여건상 불가능하여 지리학적으로 가깝고 지질학적으로 유사한 보령에서 사암과 셰일을 채 취하였다. 편광현미경과 X선 회절분석을 통해 대상 시료들의 광물학적 구성을 분석하였다. Fig.
대상 데이터
국제암반공학회에서 제안한 방법에 따르면 탄성파속도 측정시험 시 시료의 직경은 파장의 10배보다 길어야 하고, 시료의 길이는 평균 광물입자크기의 10배보다 길어야 한다(Brown, 1981). 따라서 대상 시료는 일정 크기 이상으로 가공되어야 하고, 본 연구에서는 43.7 mm ~ 50.5 mm로 가공되었다. X선 단층촬영의 경우 시료의 크기가 작을수록 더 높은 해상도의 영상을 취득할 수 있지만 동일한 시료를 대상으로 물리적 성질과 미세구조적 성질을 종합적으로 분석하기 위해 부득이하게 29.
본 기기는 130 kV, 60 μA의 X선 광원과 2240 × 2240 픽셀의 평면감지기를 가지고 있고, 최대 직경 140 mm, 높이 200 mm의 시료까지 영상을 취득할 수 있다.
, 2012). 본 연구에서 이용한 셰일은 이중 녹니석을 포함하고 있으며, 사암은 정장석을 포함하고 있다. 녹니석은 식 (5)와 같이 이산화탄소와 반응하여 마그네사이트(MgCO3), 카올리나이트(Al2Si2O5(OH)4)와 석영(SiO2)를 형성하고, 정장석은 식 (6)과 같이 이산화탄소와 반응하여 칼륨이온(K+), 탄산(HCO3-), 석영(SiO2)와 카올리나이트(Al2Si2O5(OH)4)를 형성한다.
실험 전후 사암과 셰일 시료 내부의 공극의 변화를 관찰하기 위해 X선 단층촬영 기법을 이용하였다. 본 연구에서는 SkyScan사의 SkayScan 1173 high-energy micro-CT모델을 이용하였다. 본 기기는 130 kV, 60 μA의 X선 광원과 2240 × 2240 픽셀의 평면감지기를 가지고 있고, 최대 직경 140 mm, 높이 200 mm의 시료까지 영상을 취득할 수 있다.
본 연구에서는 시료마다 2240 × 2240 픽셀의 영상이 각각 1200장씩 취득되었고, Table 2와 같은 과정으로 처리되었다.
2.1 대상 암석 시료
시험대상 암종은 저류층 내에서 주요 저장층 역할을 하는 사암과 덮개암 역할을 하는 셰일로 선정하였다. 실제 저장 후보지의 저류층의 특성을 파악하기 위해서는 군산분지에서 획득한 암석 코어시료를 이용하는 것이 이상적이지만, 여건상 불가능하여 지리학적으로 가깝고 지질학적으로 유사한 보령에서 사암과 셰일을 채 취하였다.
연구에 사용한 기기는 Reaction Engineering사에서 개발한 고온고압반응기로 최대 15 MPa의 압력과 350°C의 온도까지 버틸 수 있도록 설계되었다(Fig. 2).
그 외 백운모, 녹니석이 관찰되었다. 채취된 사암 시료는 직경 37.92 mm, 길이 43.73 mm의 원통형으로, 셰일은 직경 37.80 mm, 길이 50.05 mm의 원통형으로 가공하였다. 가공된 시료의 크기 및 물리적 특성은 Table 1과 같다.
취득된 데이터는 재형성(reconstruction) 과정을 거쳐 수천 장의 29.81µm 공간해상도의 수직 단면 영상으로 변환되었다.
이론/모형
본 연구에서는 동일한 시료를 대상으로 이산화탄소와의 반응이 진행됨에 따라 발생하는 물리적인 변화를 알아보기 위해 시료를 파괴하지 않고 지속적으로 관찰하기 위해 비파괴시험만 이용하였으며, 그중 가장 널리 이용되고 측정이 간편한 탄성파측정법을 이용하였다. 모든 측정은 한국암반공학회의 암석표준시험법에 따라 수행하였다(KSRM, 2005).
20 ~ 500 kHz의 주파수 범위에서 사용가능하며 본 연구에서는 P파 측정 시 54 kHz의 트랜스듀서를, S파 측정 시 250 kHz의 트랜스듀서를 이용하였다. 본 연구에서는 동일한 시료를 대상으로 이산화탄소와의 반응이 진행됨에 따라 발생하는 물리적인 변화를 알아보기 위해 시료를 파괴하지 않고 지속적으로 관찰하기 위해 비파괴시험만 이용하였으며, 그중 가장 널리 이용되고 측정이 간편한 탄성파측정법을 이용하였다. 모든 측정은 한국암반공학회의 암석표준시험법에 따라 수행하였다(KSRM, 2005).
실험 전후 사암과 셰일 시료 내부의 공극의 변화를 관찰하기 위해 X선 단층촬영 기법을 이용하였다. 본 연구에서는 SkyScan사의 SkayScan 1173 high-energy micro-CT모델을 이용하였다.
성능/효과
(a)에서 부피의 변화를 보면 각 공극의 평균 부피는 4,993,817 µm3에서 6,368,062 µm3으로 증가하였고, 중앙값은 503,315 µm3에서 451,241µm3로 소폭 감소, 최빈값은 52,981 µm3에서 53,087µm3로 소폭 증가하였다.
Fig. 3(a)와 같이 셰일 시료의 초기 부피는 49.07 cm3으로 측정되었으나, 4주의 이산화탄소 고압 반응 후에는 48.99 cm3으로 약 0.16% 감소하였고, 사암 시료의 초기 부피는 46.52 cm3에서 46.42 cm3로 약 0.18% 감소하였다. Fig.
P파와 S파 속도는 사암은 거의 변화가 없었지만, 셰일은 감소하는 경향을 보였다. 이는 본 연구와 동일한 암석시료와 실험설계를 이용한 Choi and Song(2012)의 연구와도 일치하는 결과이다.
9% 감소하였다. 두 종류의 시료 모두에서 부피 감소와 그로 인한 밀도 증가가 관찰되었다. 하지만 탄성파속도, 포아송비, 동탄성계수의 경우 사암 시료에서는 변화가 거의 관찰되지 않았으나 셰일시료에서는 상대적으로 큰 변화가 관찰되었다.
등가직경의 분포는 사암의 경우 이산화탄소 반응 후 공극의 빈도가 전체적으로 증가하는 경향을 보였고, 셰일의 경우 반응 후 공극의 빈도가 소폭 감소하는 경향을 띄었다(Fig. 6). 사암의 등가직경 빈도는 반응 후 큰 변화가 없었으나 구간에 따라 최대 30%까지 감소하는 경향을 보였다.
기존 연구에 의하면 암석의 풍화를 받으면 파괴 시 취성을 더 가지게 되고 그로 인해 포아송비가 상승하게 된다(Saliu and Lawal, 2014). 따라서 동일한 암석이라면 풍화를 많이 받은 암석의 포아송비가 더 크게 나타나며, 본 연구에서의 셰일 시료도 이산화탄소와의 반응으로 인해 물리적 성질이 약화되어 포아송비가 상승한 것으로 판단된다.
부피, 밀도, P파 속도, S파 속도, 포아송비, 동탄성 계수 등의 측정을 통한 물리적 성질의 변화를 관찰하였을 뿐만 아니라, X선 단층촬영 영상 분석 기법을 도입하여 암석의 미세구조를 3차원적으로 분석해 공극률 및 공극 크기 분포 정보를 추출하였다. 모든 항목에서 사암 시료에 비해 셰일 시료의 변화가 더 크게 나타났는데 이는 셰일 시료 내부에 포함된 점토 광물의 유출이 가장 큰 원인으로 판단된다. X선 단층촬영 기법은 대표적인 비파괴 기법 중 하나로 본 연구와 같이 시료를 파괴하지 않고 그 내부의 변화를 관찰하기 위한 실험 연구에 유용하게 적용할 수 있다.
93% 감소하였다. 물리적 성질의 변화가 적은 사암 시료의 공극률은 거의 변화가 없었고, 물리적 성질의 변화가 상대적으로 큰 셰일 시료의 공극률은 크게 감소했다.
3(c)와 (d)와 같이 탄성파속도는 P파와 S파 모두 감소하는 경향을 보였다. 사암의 P파 속도와 S파 속도는 초기 5,324 m/s, 3,052 m/s에서 4주의 반응 후 5,315 m/s, 3,046 m/s로 각각 0.2%씩 감소하였고, 셰일의 P파 속도와 S파 속도는 초기 3,263 m/s, 1,735 m/s에서 4주의 반응 후 3,141 m/s, 1,605 m/s로 각각 3.8%와 7.5% 감소하였다. Fig.
사암의 공극률은 Fig. 4의 가시화 영상과 같이 초기 10.70%, 반응 후 10.01%로 측정되어 소폭 감소하였다. 셰일의 공극률은 Fig.
6% 증가하였다. 사암의 동탄성계수는 초기 62.96 GPa에서 4주 반응 후 62.78 GPa로 소폭 감소하였고, 셰일의 동탄성계수는 초기 21.19 GPa에서 4주 후 18.47 GPa로 약 12.9% 감소하였다. 두 종류의 시료 모두에서 부피 감소와 그로 인한 밀도 증가가 관찰되었다.
6). 사암의 등가직경 빈도는 반응 후 큰 변화가 없었으나 구간에 따라 최대 30%까지 감소하는 경향을 보였다. 반면 셰일의 등가직경의 빈도는 180 µm 이하에서는 12% ~ 61% 감소하는 경향을 보였으나, 180 µm 이상에서는 최대 100%까지 증가하는 경향을 보였다.
실제로 비슷한 물리적, 광물학적 성질을 가지는 베레아 사암을 직경 15 mm로 가공하고 X선 단층촬영 영상을 취득한 결과 7.46 µm 공간해상도의 영상을 얻을 수 있었다.
평균 공극 부피는 1,222,472 µm3에서 3,065,110 µm3로 증가하였고, 중앙값은 371,610 µm3에서 504,328 µm3로 증가하였으며, 최빈값은 53,087 µm3로 일정하게 유지되었다.
X선 단층촬영 기법은 대표적인 비파괴 기법 중 하나로 본 연구와 같이 시료를 파괴하지 않고 그 내부의 변화를 관찰하기 위한 실험 연구에 유용하게 적용할 수 있다. 이산화탄소 지중저장시 발생되는 암석 물리적 성질과 미세구조의 변화 연구는 향후 이산화탄소 저장 시 지반 내에서 발생되는 변화를 예측하고 대비하는 데 이용될 것으로 기대된다.
46 µm 공간해상도의 영상을 얻을 수 있었다. 향후 연구 시 소형 시료를 이용한다면 더 정확한 공극 구조를 분석할 수 있을 것으로 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
이산화탄소 포집 및 저장기술의 종류는?
이산화탄소의 농도를 줄이기 위해 세계 각국에서는 많은 노력들이 행해지고 있으며, 이산화탄소 포집 및 저 장기술(carbon capture and storage, CCS)은 그 대표적인 기술 중 하나이다. 이산화탄소 포집 및 저장기술은 대량의 이산화탄소가 발생되는 배출원으로부터 순수한 이산화탄소만을 분리하여 포집하는 포집기술(capture), 파이프라인, 선박, 차량 등을 이용해 포집장소로부터 저장장소까지 이산화탄소를 운반하는 수송기술(transport), 석유 및 가스전, 대염수층, 석탄층 등에 이산화탄소를 주입하고 격리하는 저장기술(storage)로 구분된다(Metz et al., 2005).
기후변화로 극지지역에는 어떤 변화가 나타났는가?
최근 들어 급격한 기후변화로 인해 태풍, 폭염, 가뭄, 홍수 등의 자연재해들이 예전에 비해 높은 강도와 빈도로 전 세계에서 발생하고 있고, 그린란드의 해빙과 빙상이 감소하는 등 극지 지역에서도 큰 변화가 관찰되고 있다(Kintisch, 2016, Van Aalst, 2006). 이러한 기후변화는 대기 중 온실가스의 농도 증가로 인해 발생되는데, 이 중 이산화탄소는 화석연료의 연소로 인해 발생한다.
대염수층 이산화탄소 저장이 성공적으로 이루어진 지역은?
, 2015). 가장 성공적으로 평가받는 노르웨이 슬라이프너(Sleipner) 프로젝트뿐만 아니라 일본 미나미-나고아카(Minami-Nagoaka) 프로젝트, 노르웨이 스노흐비트(Snøhvit) 프로젝트, 독일 케트진(Ketzin) 프로젝트, 호주 오트웨이(Otway) 프로젝트 등 다양한 프로젝트에서 대염수층을 대상으로 이산화탄소 저장이 이루어지고 있다(Metz et al., 2005).
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