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문제 정의
- 본 연구에서는 전해질에 용해되어 사용되었던 전자전달 매개물질인 FCA를 촉매 표면에 직접 담시시킨 고성능의 비용해성 매개체 고정 바이오연료전지 산화촉매를 개발하였다. 전기화학적 특성평가인 CV 및 글루코스와의 반응성 평가를 통해 표면 개질 방법에 따른 전기화학적 반응 기작을 확인하였으며, GOx 표면 개질에 의한 [FCA/GOx]/PEI/CNT의 경우 효소와 전극 간의 직접적 전자전달이 1.
제안 방법
- FCA로 표면을 개질한 촉매는 FCA의 표면개질효과를 확인하기 위하여, 지지체의 표면을 개질한 촉매(GOx/[FCA/PEI]/CNT)와 GOx을 표면을 개질한 촉매([FCA/GOx]/PEI/CNT)를 합성하였다. 우선 GOx/[FCA/PEI]/CNT 촉매 합성을 위해 FCA 용액(0.
- 기존 구조의 촉매인 GOx/PEI/CNT를 합성하기 위해 우선 PEI/CNT를 합성하였다. PEI 수용액(2.
- 본 연구에서는 전자전달 매개체인 페로신카르복시산(FCA, Ferrocene Carboxylic acid)으로 효소 표면을 직접 개질하여 효소와 매개체 간의 전자전달을 촉진하고, 전해질에 용해되지 않은 상태로 MET를 구현한 매개체 고정형 촉매를 개발하였다. 지지체로 사용한 탄소나노튜브(CNT, Carbon nanotube)는 우수한 전자전달능력에 기반하여 GOx 기반 촉매에 널리 사용되고 있으나, 소수성에 기인한 약한 효소 담지력 및 세포 독성 문제를 개선하기 위해, 폴리에틸렌이민(PEI,Polyethyleneimine)을 이용하여 표면을 개질시킨 PEI/CNT 복합체를 지지체로 사용하였다.
- 산소의 공급에 따른 변화를 확인하기 위해 각 촉매를 글루코스 주입 없이 질소 주입조건과 공기 주입 조건에서 CV변화를 측정하였으며 그 결과는 Fig. 3 와 같다.
- 산화극으로서의 적용가능성 및 각 촉매의 반응기작을 평가하기 위하여 글루코스 농도에 따른 촉매의 전류밀도를 측정하였으며 Fig. 4에 도시하였다. Fig.
- 시료 성능 평가를 위해 정전위기를 이용한 전기화 학적인 측정을 진행하였다.
- 실제 구동환경에서의 산화극 촉매의 성능을 확인하기 위해 완전지 실험을 진행하였고 최대전력밀도(Maximum power density, MPD)을 측정하였으며 그 결과는 Fig. 6에 나타내었다. 그 결과 기존에 전기적 인력을 이용해 제조된 촉매인 GOx/PEI/CNT의 MPD값인 1.
- 지지체로 사용한 탄소나노튜브(CNT, Carbon nanotube)는 우수한 전자전달능력에 기반하여 GOx 기반 촉매에 널리 사용되고 있으나, 소수성에 기인한 약한 효소 담지력 및 세포 독성 문제를 개선하기 위해, 폴리에틸렌이민(PEI,Polyethyleneimine)을 이용하여 표면을 개질시킨 PEI/CNT 복합체를 지지체로 사용하였다. 이를 FCA에 의하여 지지체(CNT/PEI)를 표면개질하여 GOx를 담지시킨 촉매(GOx/[FCA/PEI]/CNT)와 GOx의 표면을 직접 개질한 후 지지체에 담지한 촉매([FCA/GOx]/PEI/CNT)를 합성하였으며, 바이오연료전지 산화극용 촉매로서의 성능이 다수 보고된 GOx/PEI/CNT 촉매구조8)와 전자전달 능력을 상호비교하고, 바이오연료전지 산화극으로서의 적용 가능성을 평가 하였다.
- 작업전극을 만들기 위해서 촉매잉크를 탄소전극(지름 5.0 mm, 면적 0.196 cm²) 위에 7.0 μl올려준 후 30분 정도 건조하였다.
- 전기화학 측정을 위해 정전위기를(CHI 720D, CH Instrument, USA) 사용하였고 순환주사전류(Cyclicvoltammogram, CV)와 시간대전류(Chronoamperometry,CA) 측정을 위하여 삼전극 실험을 진행하였으며, 상대 전극은 백금선, 기준전극은 Ag/AgCl(3.0 M NaCl)을 사용하였다. 작업전극을 만들기 위해서 촉매잉크를 탄소전극(지름 5.
대상 데이터
- For the tests, 1 M PBS (pH 7.4) was used as the electrolyte under an air atmosphere and the potential scan rate was 100 mV·s-1.
- 촉매의 담지체로는 탄소나노튜브(Multi Wall Carbon nanotube, M95, Carbon Nano-Material Technology, CNT)를 사용하였고, 정전기적 인력을 이용하여 GOx를 물리적 흡착으로 고정시키기 위해 전도성고분자인 폴리에틸렌이민(Polyethyleneimine, (Sigma Aldrich P3143)50 wt% solution in water, MW 750,000, PEI)을 사용했다. 연료인 글루코스감지를 위한 효소는 글루코스산화효소(Glucose oxidase, (Sigma Aldrich G7141),GOx)를, mediator로는 페로신카르복시산 (Ferrocenecarboxylic acid, (Sigma Aldrich 46264), FCA)를 사용하였다.
- 전기화학 측정을 위해 전극에 촉매를 고정하기 위해 Nafion(Sigma Aldrich 70160)을 사용하였다.
- 본 연구에서는 전자전달 매개체인 페로신카르복시산(FCA, Ferrocene Carboxylic acid)으로 효소 표면을 직접 개질하여 효소와 매개체 간의 전자전달을 촉진하고, 전해질에 용해되지 않은 상태로 MET를 구현한 매개체 고정형 촉매를 개발하였다. 지지체로 사용한 탄소나노튜브(CNT, Carbon nanotube)는 우수한 전자전달능력에 기반하여 GOx 기반 촉매에 널리 사용되고 있으나, 소수성에 기인한 약한 효소 담지력 및 세포 독성 문제를 개선하기 위해, 폴리에틸렌이민(PEI,Polyethyleneimine)을 이용하여 표면을 개질시킨 PEI/CNT 복합체를 지지체로 사용하였다. 이를 FCA에 의하여 지지체(CNT/PEI)를 표면개질하여 GOx를 담지시킨 촉매(GOx/[FCA/PEI]/CNT)와 GOx의 표면을 직접 개질한 후 지지체에 담지한 촉매([FCA/GOx]/PEI/CNT)를 합성하였으며, 바이오연료전지 산화극용 촉매로서의 성능이 다수 보고된 GOx/PEI/CNT 촉매구조8)와 전자전달 능력을 상호비교하고, 바이오연료전지 산화극으로서의 적용 가능성을 평가 하였다.
- 촉매의 담지체로는 탄소나노튜브(Multi Wall Carbon nanotube, M95, Carbon Nano-Material Technology, CNT)를 사용하였고, 정전기적 인력을 이용하여 GOx를 물리적 흡착으로 고정시키기 위해 전도성고분자인 폴리에틸렌이민(Polyethyleneimine, (Sigma Aldrich P3143)50 wt% solution in water, MW 750,000, PEI)을 사용했다. 연료인 글루코스감지를 위한 효소는 글루코스산화효소(Glucose oxidase, (Sigma Aldrich G7141),GOx)를, mediator로는 페로신카르복시산 (Ferrocenecarboxylic acid, (Sigma Aldrich 46264), FCA)를 사용하였다.
- 연료전지로서의 성능을 평가하기 위하여는 SP-240(Bio-Logic, USA)을 정전위기로 사용하였다. 환원극 촉매는 Pt/C를 사용하며 멤브레인으로 Nafion 117, 산화극 촉매는 카본페이퍼 SGL 10BC (Toray, USA)에 촉매 잉크를 로딩한 후 건조하여, MEA (membrane electrode assembly)를 완성했다. 연료로는 글루코스를 0.
데이터처리
- 각 촉매의 글루코스 농도에 따른 반응성을 평가하기 위하여 Michalis–Menten 상수(Km,app)를 계산하였으며 결과는 Fig. 5와 같다.
이론/모형
- 각 촉매의 산화환원반응을 확인하기 위해 순환전압전류법(CV, Cyclic Voltammetry)에 의한 각 촉매의 전기화학적 특성을 질소 주입 조건에서 측정하였으며 그 결과는 Fig. 2와 같다. CV를 측정한 전압범위(0.
- 연료전지로서의 성능을 평가하기 위하여는 SP-240(Bio-Logic, USA)을 정전위기로 사용하였다. 환원극 촉매는 Pt/C를 사용하며 멤브레인으로 Nafion 117, 산화극 촉매는 카본페이퍼 SGL 10BC (Toray, USA)에 촉매 잉크를 로딩한 후 건조하여, MEA (membrane electrode assembly)를 완성했다.
성능/효과
- 그 결과 기존에 전기적 인력을 이용해 제조된 촉매인 GOx/PEI/CNT의 MPD값인 1.0 mW·cm-2에 비해 FCA를 첨가한 GOx/[FCA/PEI]/CNT 1.7 mW·cm-2와 [FCA/GOx]/PEI/CNT의 1.79mW·cm-2가 기존 촉매보다 약 1.8배 개선된 결과를 얻을 수 있었다.
- 반면 최대 전류밀도(Jmax = Imax·area-1)는 반대의 경향을 갖고 있는 것을 확인할 수 있는데, GOx/PEI/CNT의 경우 약 0.109 mA·cm-2를 나타낸 반면, GOx/[FCA/PEI]/CNT와 [FCA/GOx]/PEI/CNT는 각각 0.078 mA·cm-2및 0.031 mA·cm-2로 Jmax가 급격히 하락했음을 확인되었다.
- 산화피크전류밀도를 비교하였을 때 [FCA/GOx]/PEI/CNT 촉매가 0.468 mA·cm-2로 가장 높은 피크전류밀도를 보였고, GOx/[FCA/PEI]/CNT촉매는 0.252mA·cm-2, GOx/PEI/CNT촉매는 0.245 mA·cm-2 로 FCA와 결합한 촉매의 피크전류밀도가 기존촉매에 비해 향상되었음을 알 수 있었으며, 특히 [FCA/GOx]/PEI/CNT는 전자전달이 GOx/PEI/CNT에 비하여 약 1.91배 증가함을 알 수 있었다.
- 8배 개선된 결과를 얻을 수 있었다. 이는 앞선의 결과로 FCA의 효과로 직접전자전달 뿐만 아니라 매개전달효과가 증가했음을 확인하는 결과로서, PEI와 GOx표면의 FCA가 효과적으로 전자전달을 매개하면서 산화극 성능이 크게 향상되었음 알 수 있었다. Shim 등이 보고한 Graphite Carbon felt/ferroncene dicarboxylic acid/GOx 구조의 13 μW·cm-2 7), Park 등이 보고한 Nafion/Gox/Ferrocene/MWCNT/GC 구조의 29.
- 본 연구에서는 전해질에 용해되어 사용되었던 전자전달 매개물질인 FCA를 촉매 표면에 직접 담시시킨 고성능의 비용해성 매개체 고정 바이오연료전지 산화촉매를 개발하였다. 전기화학적 특성평가인 CV 및 글루코스와의 반응성 평가를 통해 표면 개질 방법에 따른 전기화학적 반응 기작을 확인하였으며, GOx 표면 개질에 의한 [FCA/GOx]/PEI/CNT의 경우 효소와 전극 간의 직접적 전자전달이 1.91배 향상되었으며, 매개체를 전해질에 용해하지 않은 상태에서도 효과적으로 매개전자전달(MET)이 일어남을 확인하였으며, 완전지 측정을 통해 매개체를 담지시키지 않은 기존 촉매보다 그 성능을 1.8배 향상시킬 수 있음을 확인하였다. 이는 본 촉매의 생체삽입형 연료전지 개발 시 생체독성 없이도 그 성능을 크게 향상시킬 수 있는 가능성을 확인한 결과로서, 향후 다양한 종류의 효소 담지에 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
- 이는 FCA의 매개전달효과에 의한 것으로서, 산소 대신 FCA에 의해 전자전달이 매개되면서, 글루코스 반응에 의한 CV의 상향효과가 한계를 갖는 것으로 볼 수 있다. 즉, FCA의 도입에 따라, GOx내 FAD와 전극 사이의 전자전달이 촉진되고, FCA의 전자전달효과에 따라, ORR에 따른 피크 감소효과를 최소화 됨을 알 수 있으며, 이는 고농도의 글루코스환경에서 극대화 됨을 알 수 있다.
- 반면, 유사한 구조인 GOx/[FCA/PEI]/CNT에서는 큰 변화가 없는 것을 확인할 수 있는데, 이는 지지체의 표면 개질이 GOx에서 생성된 전자의 직접전달을 개선시키지 못하는 것을 의미하며, FAD와 FCA사이의 거리가 멀어 직접전자전달을 촉진시키지 못한 것으로 추정할 수 있다. 즉, 직접전달개선 효과의 측면에서 PEI의 개질은 효과가 없으며, GOx 표면 개질은 이를 증폭시킬 수 있음을 확인하였다.
후속연구
- 8배 향상시킬 수 있음을 확인하였다. 이는 본 촉매의 생체삽입형 연료전지 개발 시 생체독성 없이도 그 성능을 크게 향상시킬 수 있는 가능성을 확인한 결과로서, 향후 다양한 종류의 효소 담지에 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
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