[논문]P-type Skutterudite 열전소재의 열전도도 제어 연구

손근식; 최순목

doi:10.4313/jkem.2016.29.11.671

[국내논문] P-type Skutterudite 열전소재의 열전도도 제어 연구
Research for Controlled Thermal Conductivity of p-Type Skutterudite Materials 원문보기

전기전자재료학회논문지 = Journal of the Korean institute of electronic material engineers, v.29 no.11, 2016년, pp.671 - 675

손근식 (한국기술교육대학교 에너지신소재공학과) , 최순목 (한국기술교육대학교 에너지신소재공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

Skutterudite materials show PGEC (phonon glass electron crystal) characteristics which is an optimal strategy for designing high performance thermoelectric materials. Now two methods are in parallel to control thermal conductivity of skutterudites, a rattler-atoms doping method and a process for nanostructured bulk materials. Amount of rattler atoms in p-type skutterudite are depends on a Fe/Co ratio of matrix, and the optimal Fe/Co ratio has been reported about from 3:1 to 3.5:0.5 in $R(Fe,Co)_4Sb_{12}$ structure. In this paper, our discussion for rattler doping research was concentrated on double-rattler systems and DD-doped systems in p-type skutterudites. A melt spinning precess combined with high energy ball milling were suggested as a strategy for nanostructured bulk materials with PGEC (phonon glass electron crystal) characteristics in p-type skutterudites.

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문제 정의

본 논문에서는 skutterudite 열전 소재, 그 중에서도 특별히 p-type의 CoSb₃의 ZT 값 향상을 위해 진행되었던 연구들에 대해서 고찰해보고자 한다.
또한 R. Liu그룹은 double filler가 도핑된 skutterudite 에 filler가 첨가되는 양이 같을 때, filler 원자의 질량 차이에 따른 격자 열전도도 차이에 대하여 연구하였다. 비슷한 원자 질량을 가지는 Ba과 Ce을 co-filling 하는 경우보다 큰 무게 차이를 지닌 Ce과 Yb에서 더 많은 격자 열전도도가 감소했다 [16].

제안 방법

G. Rogl그룹은 Didymium 금속(4.7% Pr, 95.3% Nd)은 값이 저렴하고, 자연계에 존재하는 double filler 원자로 ZT 값을 높일 수 있는 방법으로 제시하였다. Didymium 금속이 첨가된 조성에서 DD_0.
그리고 didymium 금속은 Fe/Co 비율에 민감하여 같은 DD 조성에서 Fe/Co 비율이 4:0일 때보다 3:1일 때 더 낮은 격자 열전도도(k_l)를 보유하고 있어 높은 ZT를 위한 효과적인 방법이 된다 [20]. G. Rogl 그룹은 DD_0.6Fe₃CoSb₁₂ 조성의 시편에 추가 공정을 적용하여 ZT 값의 변화를 관찰하였다. 시편에 비틀림 시험을 적용하고 온도, 회전 수, 압력의 변화를 주었을 때(회전수 : 1, 온도 : 575 K, 압력 4 GPa), 기존 ZT=1.

성능/효과

비슷한 원자 질량을 가지는 Ba과 Ce을 co-filling 하는 경우보다 큰 무게 차이를 지닌 Ce과 Yb에서 더 많은 격자 열전도도가 감소했다 [16]. 또한 Yb와 La 계열의 co-filling에서 Yb의 비율이 증가할수록 전기전도도는 증가하고 제백계수는 감소했다. 그 이유는 La이 Yb보다 1개의 전자를 더 제공하고 있기 때문이다.
또한, 나노 구조화를 통한 방법으로는 melt-spinning을 통한 방법과 high energy ball mill 두 가지 방법을 고려 가능하다. 위 2가지 방법을 통해 만들어진 나노구조는 입계에서 phonon의 산란을 만들어내 격자 열전도도를 감소시킬 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	나노 그레인의 결정구조를 만드는 방법에는 어떠한 것들이 있는가?	나노 그레인의 결정구조를 만드는 방법으로 볼 밀링과 melt-spinning 등의 방법이 사용된다. 그 중에서 그림 1(a)는 Yein Tech사의 melt-spinning의 모식도를 나타낸 것이다.
	열전소자의 효율을 나타내는 식에서 각 변수가 의미하는 것은?	이 식에서 S는 제벡계수, T는 절대온도이며 σ는 전기전도도이고, k는 열전도도를 나타낸다. 열전도도는 전자와 phonon에 의한 열전도도의 합으로 나타난다. Power factor (S2σ)는 도핑된 정도에 따른 캐리어 농도에 영향을 받으며 그 한계치가 정해져 있다.
	ZT를 향상시키기 위해 낮은 격자 열전도도를 얻게 해주는 filler atom의 효과는?	조성의 측면에서는 filler atom을 첨가하는 방법이 있다. Single filler atom의 경우 Ce을 첨가하였을 때 가장 낮은 격자 열전도도를 지니게 되는 것으로 보고되었고, double filler의 경우 filler원자의 질량 차이가 클 때 더 많은 격자 열전도도를 감소시킬 수 있다. 또한, DD가 첨가될 때 효과적인 격자 열전도도가 감소될 수 있다고 보고되고 있다.

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