폐감귤박 활성탄을 이용한 항생제 Dimetridazole의 흡착특성 Adsorption Characteristics of Dimetridazole Antibiotics on Activated Carbon Prepared from Agricultural Waste Citrus Peel원문보기
제주의 농업폐기물인 감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 수용액 중의항생제 dimetridazole (DMZ)를 제거하기 위해 사용하였다. WCAC에의한 DMZ의 흡착을 접촉시간, WCAC의 투여량, WCAC의 입자크기, 온도, pH 및 DMZ 농도와 같은 다양한 조건하에서 연구하였다. DMZ의 흡착량은 온도가 증가하고 입자크기가 감소함에 따라 증가하였다. 또한, pH 4 이상에서는 DMZ의 흡착량이 거의 일정하게 유지되었지만, pH 4 이하에서는 감소하는 경향을 보였다. 흡착등온 결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson 및 Duinin-Radushkevich (D-R) 등온 모델식에 적용하여 검토한 결과 Redlich-Peterson 등온 모델식에 의해 가장 잘 설명되었다. 흡착속도는 유사 2차 속도 모델에 잘 적용될 수 있었으며, 입자 내 확산 모델의 결과로부터 흡착 과정 동안 막 확산과 입자 내 확산이 동시에 일어나는 것을 알 수 있었다. 열역학적 파라미터는 WCAC에 대한 DMZ의 흡착반응은 흡열반응이고 자발적인 과정으로 진행된다는 것을 나타내었다. 실험결과는 WCAC가 항생제 DMZ를 제거하는데 있어서 값싸고 유용한 흡착제가 될 수 있다는 것을 보여주었다.
제주의 농업폐기물인 감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 수용액 중의항생제 dimetridazole (DMZ)를 제거하기 위해 사용하였다. WCAC에의한 DMZ의 흡착을 접촉시간, WCAC의 투여량, WCAC의 입자크기, 온도, pH 및 DMZ 농도와 같은 다양한 조건하에서 연구하였다. DMZ의 흡착량은 온도가 증가하고 입자크기가 감소함에 따라 증가하였다. 또한, pH 4 이상에서는 DMZ의 흡착량이 거의 일정하게 유지되었지만, pH 4 이하에서는 감소하는 경향을 보였다. 흡착등온 결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson 및 Duinin-Radushkevich (D-R) 등온 모델식에 적용하여 검토한 결과 Redlich-Peterson 등온 모델식에 의해 가장 잘 설명되었다. 흡착속도는 유사 2차 속도 모델에 잘 적용될 수 있었으며, 입자 내 확산 모델의 결과로부터 흡착 과정 동안 막 확산과 입자 내 확산이 동시에 일어나는 것을 알 수 있었다. 열역학적 파라미터는 WCAC에 대한 DMZ의 흡착반응은 흡열반응이고 자발적인 과정으로 진행된다는 것을 나타내었다. 실험결과는 WCAC가 항생제 DMZ를 제거하는데 있어서 값싸고 유용한 흡착제가 될 수 있다는 것을 보여주었다.
A activated carbon (WCAC, waste citrus activated carbon) prepared from an agricultural waste citrus peel material generated in Jeju was utilized for the removal of dimetridazole (DMZ) antibiotics in aqueous solution. The adsorption of DMZ on WCAC was investigated with the change of various parameter...
A activated carbon (WCAC, waste citrus activated carbon) prepared from an agricultural waste citrus peel material generated in Jeju was utilized for the removal of dimetridazole (DMZ) antibiotics in aqueous solution. The adsorption of DMZ on WCAC was investigated with the change of various parameters such as contact time, dosage of WCAC, particle size of WCAC, temperature, pH, and DMZ concentration. The DMZ adsorption capacity increased with increasing temperature and decreasing particle size. Also it was decreased at less than pH 4 but sustained almost constantly at pH 4 or greater. Isotherm parameters were determined from the Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson and Duinin-Radushkevich (D-R) isotherm models. The isotherm data were best described by the Redlich-Peterson isotherm model. And the adsorption kinetics can be successfully fitted to the pseudo-second-order kinetic model. The results of the intra-particle diffusion model suggested that film diffusion and intra-particle diffusion were occurred simultaneously during the adsorption process. Meanwhile, the thermodynamic parameters indicated that the adsorption reaction of DMZ on WCAC was an endothermic and spontaneous process. The experimental results showed that WCAC is a promising and cheap adsorbent for the removal of DMZ antibiotics.
A activated carbon (WCAC, waste citrus activated carbon) prepared from an agricultural waste citrus peel material generated in Jeju was utilized for the removal of dimetridazole (DMZ) antibiotics in aqueous solution. The adsorption of DMZ on WCAC was investigated with the change of various parameters such as contact time, dosage of WCAC, particle size of WCAC, temperature, pH, and DMZ concentration. The DMZ adsorption capacity increased with increasing temperature and decreasing particle size. Also it was decreased at less than pH 4 but sustained almost constantly at pH 4 or greater. Isotherm parameters were determined from the Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson and Duinin-Radushkevich (D-R) isotherm models. The isotherm data were best described by the Redlich-Peterson isotherm model. And the adsorption kinetics can be successfully fitted to the pseudo-second-order kinetic model. The results of the intra-particle diffusion model suggested that film diffusion and intra-particle diffusion were occurred simultaneously during the adsorption process. Meanwhile, the thermodynamic parameters indicated that the adsorption reaction of DMZ on WCAC was an endothermic and spontaneous process. The experimental results showed that WCAC is a promising and cheap adsorbent for the removal of DMZ antibiotics.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 국내 제주지역에서 많이 발생되는 폐감귤박을 사용하여 제조한 활성탄을 흡착제로 이용하여 DMZ의 제거연구를 수행하였고 활성탄의 사용량과 입자크기, 용액의 초기농도, pH 영향, 시간에 따른 영향을 검토하였다. 실험결과를 유사 1차 속도식, 유사 2차 속도식, 그리고 내부입자확산 모델에 적용하여 속도해석을 하고, 흡착등온실험 결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Dubinin-Radushkevich (D-R) 흡착등온식에 적용하여 해석하였다.
제안 방법
Fig. 4의 시간에 따른 흡착량의 변화 결과를 유사 1차 속도식과 유사 2차 속도식에 적용하여 흡착속도를 검토하였다. 유사 1차 속도식은 다음과 같다[33].
실험결과를 유사 1차 속도식, 유사 2차 속도식, 그리고 내부입자확산 모델에 적용하여 속도해석을 하고, 흡착등온실험 결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Dubinin-Radushkevich (D-R) 흡착등온식에 적용하여 해석하였다. 또한 흡착과정의 열역학적 특성을 고찰하였다.
본 연구는 농업폐기물인 폐감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 이용하여 항생제인 dimetridazole (DMZ)을 흡착제거하는 실험을 회 분식으로 진행하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
흡착제량은 DMZ 용액의 초기농도에 대한 흡착제의 주입량을 결정하기 때문에 중요하다. 실험조건을 293 K, pH 6, WCAC의 크기 100~170 mesh, DMZ의 농도를 100 mg/L 으로 일정하게 유지하고서 WCAC의 주입량을 0.05 g에서 0.3 g로 달리한 경우에 흡착제 주입량에 따른 평형 흡착량과 제거율의 변화를 Fig. 2에 나타내었다. Fig.
2 MΩ-1 conductivity)에 녹여 1,000 mg/L의 stock solution을 제조 한후에희석하여사용하였다. 용액의 pH는 1 M HCl (Samchun, EP)와 1 M NaOH (Samchun, EP)으로 조절하였으며, pH meter (Istek, AJ7724)를 통해 용액의 pH를 측정하였다.
1 g을 넣은 후 수평진탕기 (Johnsam, JS-FS-2500)를 사용하여 180 rpm으로 교반하였다. 일정시간 간격마다 시료를 채취하여 원심분리기(Eppendorf, centrifuge 5415c)로 10,000 rpm에서 5 min 동안 원심분리한 후 상등액을 채취하여 자외선-가시광선 흡수분광계(UV-visible spectrophotometer, Shimadzu UV-mini1240)로 313 nm에서 흡광도를 분석하였다.
대상 데이터
본 연구에서 흡착제는 국내 제주지역에서 발생되는 폐감귤박을 이용하여 선행 연구[28]에서와같이 제조한 폐감귤박 활성탄(WCAC)을 사용하였으며, WCAC의 비표면적은 1,527 m2 /g, 기공 부피는 1.004 cm3 /g, 평균 기공크기는 20.7 Å이었다.
이론/모형
Gibbs 자유에너지변화(ΔGo° ), 엔탈피변화(ΔHo° ), 엔트로피변화 (ΔSo° )와 같은 열역학적 파라미터 값들을 다음과 같은 Van't Hoff 식을 사용하여 계산할 수 있다.
따라서 본 연구에서는 국내 제주지역에서 많이 발생되는 폐감귤박을 사용하여 제조한 활성탄을 흡착제로 이용하여 DMZ의 제거연구를 수행하였고 활성탄의 사용량과 입자크기, 용액의 초기농도, pH 영향, 시간에 따른 영향을 검토하였다. 실험결과를 유사 1차 속도식, 유사 2차 속도식, 그리고 내부입자확산 모델에 적용하여 속도해석을 하고, 흡착등온실험 결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Dubinin-Radushkevich (D-R) 흡착등온식에 적용하여 해석하였다. 또한 흡착과정의 열역학적 특성을 고찰하였다.
온도변화에 따른 WCAC의 흡착능을 알아보기 위해 등온흡착실 험결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, D-R 모델식에 적용하여 검토하였다.
유사 1차 속도식과 유사 2차 속도식은 용질이 용액으로부터 흡착 제로 이동하여 흡착하는 과정에서의 확산 메커니즘을 설명해주지 못하므로 확산 메커니즘을 알아보기 위하여 다음과 같은 입자 내부 확산 모델식을 사용하였다[36].
성능/효과
1은 실험조건을 293 K, pH 6, DMZ의 농도를 100 mg/L로 일정하게 하고서 WCAC 입자의 크기를 35 mesh (500 μm)이하, 35~60 mesh (500~250 μm), 60~80 mesh (250~180 μm), 80~100 mesh (180~150 μm), 100~170 mesh (150~90 μm)로 달리한 경우에 평형 흡착량과 제거율의 변화를 나타낸 것이다. Fig. 1에서 보면 입자의 크기가 35 mesh 이하에서 100~170 mesh로 작아질수록 흡착량은 145.4 mg/g에서 176.0 mg/g로 증가하였으며, 제거율은 74.3%에서 88.3%로 증가하였으며, 입자 크기가 가장 작은 100~170 mesh에서 흡착량은 176.0 mg/g, 제거율은 88%로 가장 높았다. 이러한 결과는 활성탄의 입자크기가 작을수록 표면적이 증가하고 또한 활성탄 표면에서 세공 내의 활성부위까지의 확산거리가 짧아지기 때문에 활성탄의 활성 부위와 DMZ 사이의 접촉기회가 증가하여 제거율 및 흡착량이 증가하는 것으로 사료된다.
각 등온 식에 적용한 경우에 결정계수(r2) 값을 비교해보면 Langmuir 등온식의 경우에 0.9834~0.9939, Freundlich 등온식의 경우는 0.9452~0.9815, Redlich-Peterson 등온식의 경우는 0.9956~0.9972, D-R 등온식의 경우는 0.8732~0.9599으로 적합한 등온식의 순서는 Redlich-Peterson >Langmuir > Freundlich > D-R이었다.
WCAC에 의한 DMZ의 흡착은 초기의 막확산 이동에 이어서 입자 내부 확산에 의한 복합적인 과정으로 일어나며, 입자 내부확산이 반응속도 결정단계였다. 등온흡착실험결과는 Redlich-Peterson 흡착 등 온식에 가장 잘 부합하였으며, Langmuir 등온식으로부터 구한 DMZ의 최대 흡착량은 293 K, 313 K, 333 K 에서 각각 263.58 mg/g, 266.62 mg/g, 267.83 mg/g이었다. 본 연구의 흡착반응은 ΔHo° 와 ΔGo° 는 각각 양의 값과 음의 값을 가져 흡착공정은 흡열반응이며 자발적으로 일어나는 것을 알 수 있었다.
따라서 흡착반응은 ΔGo° 가 음의 값을 가지므로 자발적인 반응이며, 온도가 높아질수록 ΔGo° 값이 감소하며 흡착반응의 자발성은 온도의 증가에 따라 더 높아진다는 것을 알 수 있었다.
9987로서 유사 1차 속도식보다는 유사 2차 속도식을 잘 만족하였다. 또한 활성탄의 입자 크기를 달리한 실험결과를 유사 1차 속도식에 적용하면 r2는 0.9492~0.9858이고, 유사 2차 속도식에 적용하면 r2는 0.9872~0.9986으로서 유사 1차 속도식보다는 2차 속도식을 잘 만족하였다. Mendez-Diaz 등[35]에 의한 상업용 활성탄을 이용한 DMZ, MNZ, RNZ의 흡착연구와 Baccar 등[25]에 의한 naproxen, ketoprofen, iburofen, diclofenac의 흡착에서도 유사 2차 속도식에 더 적합하였다.
본 연구에서 WCAC에 의한 DMZ의 흡착량을 타 연구결과와 비교해보면 Flores-Cano 등[27]이 농업 폐기물인 아몬드 껍질과 커피 찌꺼기로 만든 활성탄으로 DMZ의 흡착 시 흡착량이 각각 39.5~43.8 mg/g 및 91.7 mg/g, Wan 등[5]이 Eucalyptus sawdust로 제조한 biochar를 흡착제로 사용한 경우에 metronidazole의 흡착량이 200 mg/g, Elif와 Sinem[30]이상 업용석탄계활성탄으로 sulfamethoxazole과 metronidazole의 흡착시 흡착량이 각각 185.19 및 144.93 mg/g, 그리고 RiveraUtrilla 등[22]이 2종류의 상업용 활성탄으로 DMZ의 흡착연구에서 흡착량이 186.3~280.8 mg/g으로 본 연구에서 WCAC에 의한 DMZ의 흡착량이 더 높은 결과를 보였다. 또한 본 연구에서 D-R 등온식으로 구한 흡착에너지(E)의 값은 0.
83 mg/g이었다. 본 연구의 흡착반응은 ΔHo° 와 ΔGo° 는 각각 양의 값과 음의 값을 가져 흡착공정은 흡열반응이며 자발적으로 일어나는 것을 알 수 있었다.
활성탄 입자의 크기가 작아질수록 제거율 및 흡착량이 증가하였으며, 흡착제 주입량이 증가함에 따라 제거율은 증가하였으나 흡착량 은 감소하였다. pH 4이상 에서는 pH가 DMZ의 흡착량에 큰 영향을 미치지 않았지만 pH 4 이하에서는 흡착량이 급격히 감소하였다.
후속연구
이와 유사한 결과를 Elif와 Sinem [30]의 활성탄을 이용한 sulfamethoxazole과 metronidazole의 흡착과 Wan 등[5]의 biochar를 이용한 MNZ와 DMZ의 흡착에서도 볼 수 있다. Fig. 2의 결과로부터 주입량이 0.1 g 이상인 경우에는 제거율에서 큰 차이를 보이지 않으므로 차후 연구에서는 WCAC의 주입량을 0.1 g 으로 하여 진행하였다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
nitroimidazole 항생제의 특징은?
이러한 수중의 잔류 항생물질은 물질 자체의 독성으로 인한 피해뿐만 아니라, 항생물질에 강한 내성을 가진 병원균들의 출현에 기여하여 인간 및 자연의 생태계를 위협하고 있다[4]. 항생제 중 nitroimidazole 항생제는 혐기성 박테리아 및 원생동물에 의한 감염 질환 예방 및 치료를 위한 사료 첨가물로 널리 사용되고 있다[5]. 그로 인해 nitroimidazole 항생제가 폐수 처리장[6], 식수[7], 어류양식장[8] 등에서 검출되었다고 보고되었다.
DMZ는 어떤 물질인가?
특히 dimetridazole (1,2-dimethyl5-nitroimidazole, DMZ)는 nitroimidazole계 항원충제로서 쉬겔라 (shigella)균 감염으로 인한 돼지의 세균성 이질과 Histomonas meleagridis에 의한 가금류의 전염성 장염의 치료에 유용한 구충제로써 널리 사용되고 있다. DMZ는 물에 대한 용해도가 높고 생분해성이 낮으며, 돌연변이나 발암을 유발할 수 있는 독성물질이다[9].
nitroimidazole 항생제의 사용으로 인한 폐해의 실사례는?
그로 인해 nitroimidazole 항생제가 폐수 처리장[6], 식수[7], 어류양식장[8] 등에서 검출되었다고 보고되었다. 특히 dimetridazole (1,2-dimethyl5-nitroimidazole, DMZ)는 nitroimidazole계 항원충제로서 쉬겔라 (shigella)균 감염으로 인한 돼지의 세균성 이질과 Histomonas meleagridis에 의한 가금류의 전염성 장염의 치료에 유용한 구충제로써 널리 사용되고 있다. DMZ는 물에 대한 용해도가 높고 생분해성이 낮으며, 돌연변이나 발암을 유발할 수 있는 독성물질이다[9].
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