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문제 정의
- 본 연구에서는 Ga (Ga2O3 0.9 wt%)과 Al (Al2O3 2.1 wt%)가 동시 도핑된 GAZO 투명전극과 Al (Al2O3 3 wt%)만 도핑된 AZO 투명전극을 만들어, Al의 일부가 Ga으로 대체될 때 투명전극의 내습성에 어떠한 영향을 끼치는지 조사하였다.
- 앞서 제시한 투명전극의 광학적 특성 변화 즉, 노출시간 증가에 따라 다소의 투과율 감소를 보인 결과는 단락전류 거동과는 정반대이다. 현재로서는, 그리드 전극으로 사용한 Ag와 산화물 전극 간 계면특성이 오히려 고온 노출에 의해 개선된 것이 단락전류 증가와 관련이 있는 것으로 짐작하고 있으나, 그에대한 직접적인 증거를 확보하지는 못하였으며, Ag/산화물 접합에 대한 연구를 통해 파악하고자 한다. AZO 소자의 효율은, 노출 시간 증가에 따라 초기에는 서서히 감소하나, 240 분 후 최대 20%의 감소를 보였다.
제안 방법
- Fig. 4는 고습 증류수에 노출된 시간에 따른 AZO와 GAZO 박막의 면저항, 캐리어 농도 및 이동도 변화를 Hall 효과 측정법을 통해 얻은 결과이며, 각 샘플의 초기 값이 다르므로 초기값과 처리 후 값을 함께 도시하였다. 고온 증류수에 노출된 AZO 박막의 면저항은 30분 노출 되었을 때 83.
- 노출 전후 태양전지의 전류-전압(I-V) 특성을 –0.2 V ~ +1.0 V의 범위에서 측정하여 단락전류, 개방전압, 충진율(FF, fill factor) 등의 성능을 구하였다.
- 투명전극층의 두께는 약 300 nm로서 20 sccm의 Ar, 200 W의 DC 파워, 1 mTorr의 공정압력, 150℃의 기판온도에서 제조되었다. 단위 박막 및 두가지 태양전지 소자의 내습성을 평가하기 위하여, 고온용 바이알(Schott- Duran)에 단위막 혹은 태양전지 샘플을 넣고 샘플이 잠길 만큼 증류수를 채운 뒤 오븐에서 실제온도 100℃로 30분, 60분, 120분, 240분씩 고온 증류수에 노출시켰다. 샘플이 고온 증류수에 잠긴 채 바이알 내에 밀봉되어 있기 때문에, 수증기가 포화된 환경으로서 통상의 고온고습 시험(85 ℃, 상대습도 85%)에 비해 매우 가혹한 조건을 적용하여 내습성 시험 시간을 단축하였다.
- 0 V의 범위로 측정하였으며, 흡수층 내 도핑농도와 공간전하영역(SCR, space charge region)을 추출하였다. 또한, 소자의 면적 방향 균일성을 확인하기 위해 레이저광원을 조사하여 소자의 국부적인 영역(지름 약 0.1 mm)에 대한 전류-전압 곡선(마이크로 I-V)을 측정하였다. 소자 전체면적(7×7 mm2)에 대해 가로 및 세로 방향으로 각 20 포인트씩 총 400 포인트를 스캔하였다.
- 투명전극 박막의 결정성과 표면 형상을 분석하기 위하여 X선 회절법(X-Ray Diffraction), 주사전자현미경(SEM, scanning electron microscopy) (FE-SEM, HITACHI, S-4800)을 각각 이용하였다. 또한, 투명전극 단위막의 광학적/전기적 물성 관찰을 위하여 UV-visible spectrocopy (carry 5000), Hall measurement system (Ecopia, HMS-5000) 분석을 수행하였다.
- ×10-7 Torr 이하로 유지하여 챔버 내 수분을 충분히 제거하였으며, i-ZnO를 약 80 nm로 증착한 후 각각 AZO 타겟과 GAZO 타겟을 이용하여 투명전극층을 형성하였다. 마지막으로 grid 전극을 E-beam을 이용하여 Ag 1.65 ㎛를 증착함으로써 두 종류의 태양전지 샘플을 각 5개씩 만들었다. 추가로 투과율, 전하농도, 이동도를 측정하기 위해 유리기판 위에 투명전극층만 증착하여 단위막 물성평가를 수행하였다.
- 본 연구에서는 AZO와 GAZO 투명전도성 박막을 마그네트론 스퍼터링을 사용하여 제조하였고, 이들을 투명전극으로 사용한 CIGS 태양전지를 제조하여, 고온/고습에 노출될 경우 단위박막 및 태양전지의 성능변화를 관찰하였다. 단위박막의 경우, 두 박막 모두 투과율 및 반사율 변화는 크지 않았으나 캐리어 농도 및 이동도가 큰 폭으로 감소하였으며, 특히 GAZO의 성능 저하가 심하였다.
- 단위 박막 및 두가지 태양전지 소자의 내습성을 평가하기 위하여, 고온용 바이알(Schott- Duran)에 단위막 혹은 태양전지 샘플을 넣고 샘플이 잠길 만큼 증류수를 채운 뒤 오븐에서 실제온도 100℃로 30분, 60분, 120분, 240분씩 고온 증류수에 노출시켰다. 샘플이 고온 증류수에 잠긴 채 바이알 내에 밀봉되어 있기 때문에, 수증기가 포화된 환경으로서 통상의 고온고습 시험(85 ℃, 상대습도 85%)에 비해 매우 가혹한 조건을 적용하여 내습성 시험 시간을 단축하였다.
- 스퍼터를 이용하여 투명전극층을 증착에서 챔버의 초기진공은 9.×10-7 Torr 이하로 유지하여 챔버 내 수분을 충분히 제거하였으며, i-ZnO를 약 80 nm로 증착한 후 각각 AZO 타겟과 GAZO 타겟을 이용하여 투명전극층을 형성하였다.
- 정전용량-전압(C-V)는 30 kHz 주파수를 가진 20 mV 진폭의 AC 바이어스를 –1.0 V ~ +1.0 V의 범위로 측정하였으며, 흡수층 내 도핑농도와 공간전하영역(SCR, space charge region)을 추출하였다.
- 65 ㎛를 증착함으로써 두 종류의 태양전지 샘플을 각 5개씩 만들었다. 추가로 투과율, 전하농도, 이동도를 측정하기 위해 유리기판 위에 투명전극층만 증착하여 단위막 물성평가를 수행하였다. 투명전극층의 두께는 약 300 nm로서 20 sccm의 Ar, 200 W의 DC 파워, 1 mTorr의 공정압력, 150℃의 기판온도에서 제조되었다.
- 후면전극으로 사용되는 400 nm 두께의 Mo가 코팅된 25×25 mm2 크기의 유리기판(Soda-lime Glass) 위에 CuInGa 금속프리커서를 스퍼터링 증착하고 H2Se/H2S로 열처리하는 2 단계 공정을 통해 CIGS 흡수층을 제작하였다.
대상 데이터
- 소자 전체면적(7×7 mm2)에 대해 가로 및 세로 방향으로 각 20 포인트씩 총 400 포인트를 스캔하였다.
- 추가로 투과율, 전하농도, 이동도를 측정하기 위해 유리기판 위에 투명전극층만 증착하여 단위막 물성평가를 수행하였다. 투명전극층의 두께는 약 300 nm로서 20 sccm의 Ar, 200 W의 DC 파워, 1 mTorr의 공정압력, 150℃의 기판온도에서 제조되었다. 단위 박막 및 두가지 태양전지 소자의 내습성을 평가하기 위하여, 고온용 바이알(Schott- Duran)에 단위막 혹은 태양전지 샘플을 넣고 샘플이 잠길 만큼 증류수를 채운 뒤 오븐에서 실제온도 100℃로 30분, 60분, 120분, 240분씩 고온 증류수에 노출시켰다.
이론/모형
- S로 열처리하는 2 단계 공정을 통해 CIGS 흡수층을 제작하였다. CdS 버퍼층은 Chemical Bath Deposition 법으로 50 nm 가량 흡수층 상부에 증착하였다. 스퍼터를 이용하여 투명전극층을 증착에서 챔버의 초기진공은 9.
- 소자 전체면적(7×7 mm2)에 대해 가로 및 세로 방향으로 각 20 포인트씩 총 400 포인트를 스캔하였다. 투명전극 박막의 결정성과 표면 형상을 분석하기 위하여 X선 회절법(X-Ray Diffraction), 주사전자현미경(SEM, scanning electron microscopy) (FE-SEM, HITACHI, S-4800)을 각각 이용하였다. 또한, 투명전극 단위막의 광학적/전기적 물성 관찰을 위하여 UV-visible spectrocopy (carry 5000), Hall measurement system (Ecopia, HMS-5000) 분석을 수행하였다.
성능/효과
- 일반적으로 스퍼터링 방법에 의해서 성장한 ZnO박막은 c-축 성장을 우선적으로 하는데, 이는 (002) 결정면이 가장 낮은 표면 자유에너지를 가지기 때문이다17). AZO 박막과 GAZO 박막의 회절패턴을 비교해 봤을 때, (002) 결정면의 회절 강도는 AZO 박막보다 GAZO 박막에서 더 높았으며, GAZO 박막의 결정성이 더 우수함을 알 수 있다. 한편, Fig.
- 현재로서는, 그리드 전극으로 사용한 Ag와 산화물 전극 간 계면특성이 오히려 고온 노출에 의해 개선된 것이 단락전류 증가와 관련이 있는 것으로 짐작하고 있으나, 그에대한 직접적인 증거를 확보하지는 못하였으며, Ag/산화물 접합에 대한 연구를 통해 파악하고자 한다. AZO 소자의 효율은, 노출 시간 증가에 따라 초기에는 서서히 감소하나, 240 분 후 최대 20%의 감소를 보였다. 반면, GAZO 소자는 노출 초기에 심한 감소를 보인 후 240 분 후 AZO 소자에 비해 낮은 13.
- 태양전지의 경우, 노출 시간 경과에 따라 개방전압 및 충진율이 지속적으로 감소하였으나, 단락전류는 다소 증가하는 경향을 보였다. AZO를 투명전극으로 가진 소자의 효율이 노출 초기에 완만하게 감소한 반면, GAZO 소자는 초기에는 급격히 감소하다가 노출시간 경과에 따라 완만한 감소 경향을 보였다. 장시간에 걸친 성능변화관찰결과로부터 GAZO의 내습성이 AZO에 비해 더 우수함을 알 수 있었다.
- 즉, GAZO 소자의 장기 내습성이 AZO 소자에 비해 우수함을 예측할 수 있다. 개별 성능파라미터의 해석은 매우 복잡한 과정을 거쳐야 하므로, 변환효율을 기준으로 하여 두가지 투명전극을 비교한다면, 장기적인 내습성은 GAZO가 더 우수하다고 결론지을 수 있다.
- 이는 습도에 오래 노출될수록 박막의 캐리어 농도 및 이동도 감소에 따라 면저항이 증가하였기 때문이며, 산소 혹은 수분 등이 박막 내부로 확산침투하거나 표면에 흡착하는 현상으로 설명될 수 있다18). 결과적으로 AZO 박막과 GAZO 박막을 비교했을 때, 초기 성능은 GAZO 박막이 더 우수하나, 고온의 수분에 대해 GAZO가 더 민감하게 전도 특성이 열화되었다. 즉, 태양전지의 FF의 저하는 AZO 및 GAZO 박막 저항 증가에 기인된 소자직렬저항 증가에서 그 원인을 찾을 수 있다18).
- 4는 고습 증류수에 노출된 시간에 따른 AZO와 GAZO 박막의 면저항, 캐리어 농도 및 이동도 변화를 Hall 효과 측정법을 통해 얻은 결과이며, 각 샘플의 초기 값이 다르므로 초기값과 처리 후 값을 함께 도시하였다. 고온 증류수에 노출된 AZO 박막의 면저항은 30분 노출 되었을 때 83.9 Ohm/sq에서 103.7 Ohm/sq로 약간 증가하였고, 240 분 후 73 Ohm/sq에서 213 Ohm/sq로 약 3 배 증가하였다. 반면 GAZO박막은 30 분 노출되었을 때 49.
- 5는 유리에 증착한 AZO와 GAZO 단위막의 고온 수분 노출 시간에 따른 광 투과율을 보여준다. 그림에서 알 수 있는 바와 같이 AZO와 GAZO 박막 모두에서 습도에 노출된 시간에 상관없이 가시광선영역에서 80% 이상의 투과율을 보였으며, 반사율 또한 뚜렷한 차이를 보이지 않았다. 하지만 습도에 오래 노출되어도 파장 전 영역에서 유사한 광학적 투과율을 가진 AZO박막과 달리, GAZO박막은 500~1300 nm 영역에서 투과율이 다소 낮아지는 것을 확인할 수 있다.
- 소자의 성능도 각 소자의 초기값이 다르므로 증감비((after-before)/before, %)로 나타내었다. 노출시간이 증가함에 따라 개방전압, 충진율이 지속적으로 감소한 반면, 단락전류는 오히려 증가하는 경향이 관찰되었다. 충진율의 감소는 위의 Hall 측정결과에서 보았듯이 ZnO의 면저항 증가에 기인한 것으로 판단할 수 있다.
- Al과 Ga이 모두 도핑된 ZnO (GAZO)는 AZO와 GZO의 중간적인 전기적 성능을 가지며, 투과율은 AZO와 유사한 것으로 알려져 있다7,16). 따라서, 비용을 비롯하여 전기적/광학적 성능을 모두 고려할 때, GAZO는 ITO 혹은 AZO가 가진 문제점을 모두 해소할 수 있는 대안 물질로서 판단된다.
- AZO 소자의 효율은, 노출 시간 증가에 따라 초기에는 서서히 감소하나, 240 분 후 최대 20%의 감소를 보였다. 반면, GAZO 소자는 노출 초기에 심한 감소를 보인 후 240 분 후 AZO 소자에 비해 낮은 13.7%의 효율 감소를 보였다. 즉, GAZO 소자의 장기 내습성이 AZO 소자에 비해 우수함을 예측할 수 있다.
- 장시간에 걸친 성능변화관찰결과로부터 GAZO의 내습성이 AZO에 비해 더 우수함을 알 수 있었다. 이는, ZnO 도핑원소에 Ga을 추가하여 얻어진 결과로서, 태양전지에 적합한 투과 스펙트럼과 우월한 전도성, 그리고 장기 내습성이 우수한 GAZO 물질을 이용한다면, 태양광모듈 내구성을 향상시킬 수 있다는 것을 말해준다.
- AZO를 투명전극으로 가진 소자의 효율이 노출 초기에 완만하게 감소한 반면, GAZO 소자는 초기에는 급격히 감소하다가 노출시간 경과에 따라 완만한 감소 경향을 보였다. 장시간에 걸친 성능변화관찰결과로부터 GAZO의 내습성이 AZO에 비해 더 우수함을 알 수 있었다. 이는, ZnO 도핑원소에 Ga을 추가하여 얻어진 결과로서, 태양전지에 적합한 투과 스펙트럼과 우월한 전도성, 그리고 장기 내습성이 우수한 GAZO 물질을 이용한다면, 태양광모듈 내구성을 향상시킬 수 있다는 것을 말해준다.
- 그림에서 알 수 있는 바와 같이 AZO와 GAZO 박막 모두에서 습도에 노출된 시간에 상관없이 가시광선영역에서 80% 이상의 투과율을 보였으며, 반사율 또한 뚜렷한 차이를 보이지 않았다. 하지만 습도에 오래 노출되어도 파장 전 영역에서 유사한 광학적 투과율을 가진 AZO박막과 달리, GAZO박막은 500~1300 nm 영역에서 투과율이 다소 낮아지는 것을 확인할 수 있다. 그러나, 뒤에 설명한 바와 같이, 고온 수분에 노출된 태양전지의 단락전류는 오히려 증가하였으며, 따라서, 다소의 투과율 손실은 무시할 수 있다.
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