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문제 정의
- 본 연구는 struvite 결정화 반응에 의하여 축산폐수로부터 질소(N) 및 인(P)을 회수한 후 struvite 침전물을 분석한 결과를 토대로 가축분뇨 퇴비, 액비화 현황 및 문제점들을 살펴보고, 이에 대한 대안으로 가축 분뇨로부터 회수한 struvite를 비료로 재활용하는 방안에 대하여 검토하고자 하였다. 연구결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 본 연구에서는 가축분뇨로부터 회수한 struvite 침전물 분석결과를 토대로 기존 연구결과와 비교 검토함으로써 우리나라 가축분뇨 자원화 현황 및 문제점들을 고찰하고 이를 토대로 우리나라 실정에 맞는 가축분뇨의 효과적인 재이용 방안을 제시하고자 하였다.
- 축산폐수 및 가축분뇨의 혐기성 소화여액으로부터 회수한 struvite의 상업성을 판단하기 위해서는 정확한 비용-편익 분석이 필요하다. 본 절에서는 비용-편익 분석에 앞서 개략적인 경제성 분석을 통한 자원화 가능성을 검토하였다.
제안 방법
- Struvite 결정화 반응 시 Mg 및 P 주입량은 Mg:N:P의 몰비가 1:1:1이 되도록 주입하였으며, 이때 NH4-N 회수율을 극대화하기 위하여 Kim et al.(2007) 이 제안한 바와 같이 Mg 및 P원을 동시에 주입한 후 최종 pH를 9로 조절하였다. 결정화 반응 시 교반강도는 250 rpm, 반응시간은 5분으로 하였다.
- NH4–N 및 T-P는 Hach manual에 따라 DR4000 흡광광도계 (Hach Company, USA)로 분석하였다.
- 가축분뇨로부터 회수한 struvite 침전물 내에 함유된 영양염류의 농도는 EDS (Energy Dispersive Analysis of X-rays; Jeol, JED-2300)로 분석하였다. struvite에 함유된 중금속 분석을 위한 전처리는 산 소화법(acidic digestion)을 따랐으며, 전처리 후 Standard Method (APHA, 2005) 방법에 따라 ICP-AES (Perkin Elmer, Optima 8300) 장비를 사용하여 중금속 분석을 수행하였다.
- 가축분뇨로부터 회수한 struvite가 자원화물로써 타당한지를 검토하기 위하여 축산폐수에 함유된 질소와 인을 struvite 형태로 회수하였다. 실험에 사용된 축산폐수는 충청북도 C시 N면에 위치한 가축분뇨 공공 처리시설로 유입되는 돈 분폐수를 사용하였다.
- 결정화 반응 시 교반강도는 250 rpm, 반응시간은 5분으로 하였다. 결정화 반응이 끝난 후 침전된 struvite는 7일 동안 상온의 햇빛이 비치지 않는 응달에서 완전 건조시켜 분말상태로 만든 후 분석을 위해 사용하였다.
- 축산폐수로부터 회수한 struvite 침전물이 struvite 결정체인지 확인을 위해서 XRD (X-ray diffraction;Scintag, Scintag 2000 system) 분석을 수행하였으며, struvite 결정 형태는 SEM (Scanning Electron Microscopy; Leica, Stereosacan 440)에 의해 분석되었다.
대상 데이터
- 가축분뇨로부터 회수한 struvite가 자원화물로써 타당한지를 검토하기 위하여 축산폐수에 함유된 질소와 인을 struvite 형태로 회수하였다. 실험에 사용된 축산폐수는 충청북도 C시 N면에 위치한 가축분뇨 공공 처리시설로 유입되는 돈 분폐수를 사용하였다. 축산폐수의 성상은 Table 1과 같고 암모니아성 질소(NH4-N) 및 정인산염 (PO4-P) 농도가 각각 845 및 31mg/L인 것으로 나타났다.
- 축산폐수에 함유된 N과 P를 struvite 형태로 회수하기 위하여 사용된 Mg 및 P원은 각각 MgCl26H2O 및 K2HPO4로 이들 시약을 증류수에 용해시켜 사용하였다. 이때 Mg 및 P 농도는 각각 70g Mg/L 및 50g P/L였다.
이론/모형
- struvite를 회수하기 위한 실험에 사용된 축산폐수의 성상 (SS, TCOD, TKN,PO4-P)은 Standard Method (APHA, 2005)에 준하여 분석하였다. NH4–N 및 T-P는 Hach manual에 따라 DR4000 흡광광도계 (Hach Company, USA)로 분석하였다.
- 가축분뇨로부터 회수한 struvite 침전물 내에 함유된 영양염류의 농도는 EDS (Energy Dispersive Analysis of X-rays; Jeol, JED-2300)로 분석하였다. struvite에 함유된 중금속 분석을 위한 전처리는 산 소화법(acidic digestion)을 따랐으며, 전처리 후 Standard Method (APHA, 2005) 방법에 따라 ICP-AES (Perkin Elmer, Optima 8300) 장비를 사용하여 중금속 분석을 수행하였다.
성능/효과
- 1. 축산폐수로부터 struvite 결정화 반응을 통하여 질소 (N) 및 인 (P) 회수율을 분석한 결과 NH4-N 및 PO4-P 회수율은 각각 81 및 92%로 가축분뇨에 함유된 N 및 P 회수 방법으로 매우 효과적인 것으로 나타났다.
- 2. Struvite 결정화 반응에 의해 생성된 침전물의 XRD 분석결과 struvite 결정체임이 확인되었으며, SEM 분석결과 그 크기는 최대 25μm 정도의 크기를 가지는 것으로 관찰되었다.
- 3. 축산폐수로부터 회수된 struvite에 함유된 영양 염류를 분석한 결과 N, P, Mg 함량은 각각 15,16 및 10%인 것으로 나타나 자원화물로 많이 활용되고 있는 가축분뇨 퇴비, 액비 내에 포함된 N, P, Mg 성분에 비해 그 양이 월등히 많아 비료로서의 기능적인 측면에서 탁월한 것으로 나타났다.
- 4. 축산폐수로부터 회수된 struvite 내의 중금속 함유량을 분석한 결과 다른 중금속에 비해 Cu 및 Zn의 농도가 높은 것으로 나타났으며, 분석된 모든 중금속 성분에 한하여 보통비료의 공정 규격 기준을 모두 만족시키는 것으로 나타나 중금속에 기인한 위해성은 없는 것으로 판단되어진다.
- struvite 침전물에 함유된 영양염류 함량을 EDS로분석한 결과는 Table 3에 나타내었다. N, P, Mg 함량은 각각 약 15, 16 및 10%인 것으로 관찰되었으며, 이외에도 K, C 및 O가 약 2, 26 및 31%인 것으로 나타나 탄소가 상당량 포함되어 있는 것으로 드러났다.struvite 침전물에 N, P, Mg 이외에 K 및 C 등의 다른원소가 검출된 원인은 K의 경우 struvite 결정화 반응 시 주입한 P원으로 K2HPO4 를 사용했기 때문인 것으로 판단되며, C는 결정화 과정에서 Mg에 의한 유기 물이 응집 침전되어 struvite 결정체에 포함되었기 때문인 것으로 사료된다.
- -P 회수율을 분석한 결과 각각 약 81 및 92%인 것으로 관찰되었다. Table 2에 정리된 다른 연구결과와 비교해 보면 연구자에 따라 다소 상이한 결과를 보이고 있기는 하나 struvite 결정화 반응 시 NH4-N 회수율 범위는 70 92% 범위를 보이고 있으며, PO4-P는 69 98% 범위의 회수율을 보이고 있어 본 연구결과에서 나타난 NH4-N 및 PO4-P 회수율이 타 연구결과의 회수율 범위에 포함되어 있는 것을 알 수 있었다. 축산페 수에는 비교적 높은 농도의 NH4-N 및 PO4-P 농도를 함유하고 있기 때문에 struvite 결정화 방법을 통해 이를 효과적으로 회수할 수 있다면 유가자원의 활용측면에서 매우 유용할 것으로 사료된다.
- 1과 같다. XRD 데이터베이스 상에 나타난 struvite 결정체의 피크 (peak) 위치 및 강도가 본 연구에서 회수한 struvite 침전물의 주요 피크의 위치 및 강도와 일치하는 것으로 나타나 회수된 침전물이 struvite 결정인 것을 확인하였다. struvite 침전물의 SEM 분석결과는 Fig.
- 36%의 범위를 보이고 있는 것으로 나타났다.struvite 침전물에 함유된 N 함유율이 약 3 15%, P는약 7 ~ 19%인 점을 감안할 때 가축분뇨 퇴비, 액비에 함유된 N, P 함량은 가축분뇨로부터 회수된 struvite 에 함유된 N, P 함량에 비해 그 양이 훨씬 낮은 것을 알 수 있다. 시중에서 판매되고 있는 복합비료의 N 성분이 대략 10 ~ 21%, P 성분이 9 ~ 15%의 범위를 보이고 있는 점과 비교해도(Lee and Kim, 2009) 가축분뇨 퇴비, 액비에 함유된 N, P 함량은 매우 낮은 것을 알 수 있다.
- struvite 침전물의 SEM 분석결과는 Fig. 2에서 보여지는 것처럼 최대 약 25μm 크기의 결정물인 것으로 관찰되었다.
- 본 연구에서는 축산폐수를 이용하여 struvite 결정화 반응에 의해 축산폐수에 함유된 NH4-N 및 PO4-P 회수율을 분석한 결과 각각 약 81 및 92%인 것으로 관찰되었다. Table 2에 정리된 다른 연구결과와 비교해 보면 연구자에 따라 다소 상이한 결과를 보이고 있기는 하나 struvite 결정화 반응 시 NH4-N 회수율 범위는 70 92% 범위를 보이고 있으며, PO4-P는 69 98% 범위의 회수율을 보이고 있어 본 연구결과에서 나타난 NH4-N 및 PO4-P 회수율이 타 연구결과의 회수율 범위에 포함되어 있는 것을 알 수 있었다.
- 시중에서 판매되고 있는 복합비료의 N 성분이 대략 10 ~ 21%, P 성분이 9 ~ 15%의 범위를 보이고 있는 점과 비교해도(Lee and Kim, 2009) 가축분뇨 퇴비, 액비에 함유된 N, P 함량은 매우 낮은 것을 알 수 있다. 오히려 가축분뇨로부터 struvite 형태로 N, P를 회수 할 경우 N, P 함량은 복합비료에 함유된 양과 비슷하여 비료로서의 기능적 측면이 매우 우수한 것을 확인할 수 있다. 게다가 struvite의 뛰어난 장점은 퇴비, 액비에는 거의 존재하지 않는 Mg을 다량 (약 10%) 함유하고 있어 (Table 3 참조) Mg을 필요로 하는 작물 등 (예: 사탕무우 등)에 효과적으로 적용할 수 있다는 점이다(Gaterell et al.
- 이상의 연구결과로 볼 때 가축분뇨 퇴비, 액비는 화학비료를 보조하는 수준에서 적합할 것으로 판단된다. 식물의 질소 이용률이 돈분 액비에 비해 화학비료가 더 높다는 연구결과(Kwon et al.
- 실험에 사용된 축산폐수는 충청북도 C시 N면에 위치한 가축분뇨 공공 처리시설로 유입되는 돈 분폐수를 사용하였다. 축산폐수의 성상은 Table 1과 같고 암모니아성 질소(NH4-N) 및 정인산염 (PO4-P) 농도가 각각 845 및 31mg/L인 것으로 나타났다.
- struvite 침전물에 N, P, Mg 이외에 K 및 C 등의 다른원소가 검출된 원인은 K의 경우 struvite 결정화 반응 시 주입한 P원으로 K2HPO4 를 사용했기 때문인 것으로 판단되며, C는 결정화 과정에서 Mg에 의한 유기 물이 응집 침전되어 struvite 결정체에 포함되었기 때문인 것으로 사료된다. 한편, 문헌 조사 결과 가축분뇨 로부터 회수된 struvite 침전물에서의 영양염류 분석에 대한 연구는 거의 없는 것으로 나타났으며, 일부 연구의 경우 N,P,Mg 분석에 그친 것으로 조사되었다 (Table 3 참조). 본 연구결과에서 나타난 struvite 침전 물 내의 N, P 함량은 Liu et al.
후속연구
- 농촌 진흥청고시 “비료 공정규격설정 및 지정”에서 명시하고 있는 “비료의 구분 및 종류”에서는 비료의 종류를 “보통비료”와 “부산물비료”로 구분하고 있는데 이들의 범주 내에서 struvite를 비료로 활용하는 방법은 현재로서는 없다. 3.2절에서도 언급하였듯이 가축분뇨로부터 회수한 struvite가 기능적인 측면에서 기존 퇴비, 액비보다 훨씬 우수하고 보통비료와 비슷하거나 뛰어남에도 불구하고 제도권 내에서 비료로서 활용되지 못하는 점은 향후 개선될 필요성이 있다고 판단된다. 또한, 가축분뇨로부터 회수되는 struvite 양은 비교적 적을 것으로 예상할 수 있기 때문에 회수한 struvite를 기존 상업용 비료와 혼합 또는 가공을 통하여 이를 활용할 수 있도록 하는 방안을 모색할 필요가 있다.
- 이 이외에도 다른 여러 문헌에서 struvite로부터 영양염류의 느린 용출 특성 및 이로 인한 작물 재배 효과에 대하여 언급하였다(Munch and Barr, 2001;Johnston and Richards, 2003; Li and Zhao, 2003).Struvite의 완효성을 이용한 작물 재배는 영양염류의 작물 이용율을 높이고 이로 인한 불필요한 수계 유출을 막을 수 있는 효과를 가져올 수 있을 것으로 기대된다.
- 가축분뇨로부터 회수한 struvite의 상업화를 위한 전제조건으로는 위에서 기술한 것처럼 가축분뇨로부터 회수한 struvite를 비료로 활용할 수 있도록 관련법 개정 등 제도 개선의 뒷받침과 더불어 struvite에 함유된 중금속, 항생제 등의 위해성에 대한 추가 검증 또한 필요할 것으로 판단된다. 가축분뇨로부터 회수한 struvite의 비료 재활용은 향후 정부에서 추진하고자 하는 양분관리제의 양분 삭감을 위한 하나의 대안이 될 수도 있을 것으로 기대된다.
- 가축분뇨로부터 회수한 struvite의 상업화를 위한 전제조건으로는 위에서 기술한 것처럼 가축분뇨로부터 회수한 struvite를 비료로 활용할 수 있도록 관련법 개정 등 제도 개선의 뒷받침과 더불어 struvite에 함유된 중금속, 항생제 등의 위해성에 대한 추가 검증 또한 필요할 것으로 판단된다. 가축분뇨로부터 회수한 struvite의 비료 재활용은 향후 정부에서 추진하고자 하는 양분관리제의 양분 삭감을 위한 하나의 대안이 될 수도 있을 것으로 기대된다.
- (2010)은 돈분 액비의 발효 기간이 길어질수록 N, P 함량이 줄어들고, 특히 N 함량이 급격히 감소하는 것을 관찰하였다. 따라서 이러한 요인에 의한 가축 분뇨 퇴비, 액비의 질적 저하를 최소화하는 것이 향후 가축분뇨 퇴비, 액비의 재이용률을 높일수 있는 방안 이라 판단된다.
- , 2015; Ryu and Lee, 2016), 우리나라에 서는 아직까지 법적 요인 및 인식 등의 부족으로 struvite가 자원화 방안으로 검토되거나 활용되지 못하고 있는 실정이다. 따라서, 가축분뇨로부터 회수한 struvite의 자원 활용 가능성에 대한 기술적, 경제적 분석은 struvite의 제도권 진입 및 상업화에 중요한 역할을 담당할 수 있을 것으로 판단된다.
- 또한, 가축분뇨로부터 회수되는 struvite 양은 비교적 적을 것으로 예상할 수 있기 때문에 회수한 struvite를 기존 상업용 비료와 혼합 또는 가공을 통하여 이를 활용할 수 있도록 하는 방안을 모색할 필요가 있다. 마지막으로 가축분뇨로부터 struvite 형태로 N, P를 회수할 경우 경제성을 높이는 방안 중 하나는 Mg첨가제를 자연재인 간수 및 바닷물 등으로 대체하는 방안과 동시에 N,P 회수를 가축분뇨 정화처리와 연계하는 방안도 필요할 것으로 사료된다. 현재 가축분뇨 정화처리율이 낮은 원인은 가축분뇨를 퇴비, 액비로 자원화하는 비용보다 정화처리 비용이 더 비싼 것이 하나의 원인이고 무엇보다 가축분뇨에 함유된 고농도 NH4-N로 인한 독성으로 생물학적 처리 효율이 낮기 때문이다.
- Table 2에 정리된 다른 연구결과와 비교해 보면 연구자에 따라 다소 상이한 결과를 보이고 있기는 하나 struvite 결정화 반응 시 NH4-N 회수율 범위는 70 92% 범위를 보이고 있으며, PO4-P는 69 98% 범위의 회수율을 보이고 있어 본 연구결과에서 나타난 NH4-N 및 PO4-P 회수율이 타 연구결과의 회수율 범위에 포함되어 있는 것을 알 수 있었다. 축산페 수에는 비교적 높은 농도의 NH4-N 및 PO4-P 농도를 함유하고 있기 때문에 struvite 결정화 방법을 통해 이를 효과적으로 회수할 수 있다면 유가자원의 활용측면에서 매우 유용할 것으로 사료된다.
- 현재 비료의 위해성에 관한 법적인 기준은 중금속 및 병원성 미생물에 한하여 농촌진흥청 고시인 “비료 공정규격설정 및 지정”에 명시되어 있는데 가축분뇨로부터 회수한 struvite에 대하여도 유해물질에 대한 충분한 검증이 필요할 것으로 판단된다.
- 가축 사육 과정에서 항생제 사용량이 많기 때문에 가축분뇨로부터 struvite를 회수할 경우 struvite내에 항생제가 포함될 가능성이 매우 높다.현재까지 struvite 결정화 반응 과정에서 항생제가 얼마나 제거되고 침전물 내에 그 양이 얼마나 함유되어 있는지에 대한 연구 결과는 없는 것으로 파악되어 향후 이에 대한 연구가 필요할 것으로 판단된다.Başakçilardan-Kabakci et al.
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