녹조현상 발생시 남조류에 의하여 발생하는 이취미 물질인 Geosmin과 2-methylisoborneol(2-MIB)는 수돗물에 냄새를 유발하는 원인 물질로서 제거가 필요하다. 일반적으로 정수장에서는 이취미 물질의 제거를 위하여 활성탄을 사용하고 있으나 활성탄의 기공 분포와 활성탄의 입자크기가 이취미 물질 흡착제 미치는 영향에 대한 정보는 부족하다. 따라서, 본 연구에서는 다양한 활성탄의 기공분포와 활성탄의 입자 크기가 이 취미 물질 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 분말활성탄(PAC), 입상활성탄(GAC), 활성탄소섬유(ACF)의 이취미 물질 흡착을 비교한 결과, PAC > ACF > GAC 순서로 이취미물질 흡착제거효율이 높았다. 다양한 기공분포 특성을 갖는 분말활성탄들을 비교한 결과, 미세기공이 잘발달된 경우가 Geosmin과 2-MIB의 흡착에 유리한 것으로 나타났으며, 입자 크기의 경우에는 작을수록 Geosmin과 2-MIB의 흡착에 보다 효과적이었다.
녹조현상 발생시 남조류에 의하여 발생하는 이취미 물질인 Geosmin과 2-methylisoborneol(2-MIB)는 수돗물에 냄새를 유발하는 원인 물질로서 제거가 필요하다. 일반적으로 정수장에서는 이취미 물질의 제거를 위하여 활성탄을 사용하고 있으나 활성탄의 기공 분포와 활성탄의 입자크기가 이취미 물질 흡착제 미치는 영향에 대한 정보는 부족하다. 따라서, 본 연구에서는 다양한 활성탄의 기공분포와 활성탄의 입자 크기가 이 취미 물질 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 분말활성탄(PAC), 입상활성탄(GAC), 활성탄소섬유(ACF)의 이취미 물질 흡착을 비교한 결과, PAC > ACF > GAC 순서로 이취미물질 흡착제거효율이 높았다. 다양한 기공분포 특성을 갖는 분말활성탄들을 비교한 결과, 미세기공이 잘발달된 경우가 Geosmin과 2-MIB의 흡착에 유리한 것으로 나타났으며, 입자 크기의 경우에는 작을수록 Geosmin과 2-MIB의 흡착에 보다 효과적이었다.
Geosmin and 2-methylisoborneol (2-MIB) produced by cyanobacteria during algal blooming in surface water are the major taste-and-odor-causing compounds in drinking water and need to be removed. Activated carbon is often used in treatment plants for the mitigation of odor problem. However, there is a ...
Geosmin and 2-methylisoborneol (2-MIB) produced by cyanobacteria during algal blooming in surface water are the major taste-and-odor-causing compounds in drinking water and need to be removed. Activated carbon is often used in treatment plants for the mitigation of odor problem. However, there is a lack of information on the effect of pore size distribution and particle size of activated carbon for adsorption of both odor compounds. Therefore, we studied the effect of pore size distribution and particle size of activated carbon on the adsorption of geosmin and 2-MIB. When comparing the adsorption of geosmin and 2-MIB between activated carbon fiber (ACF), powdered activated carbon (PAC) and granular activated carbon (GAC), the order of removal efficiency was PAC > ACF > GAC. As a result of comparing PACs with various pore distribution characteristics, well-developed micropores on activated carbon were found to be favorable for adsorption of geosmin and 2-MIB. For particle size, smaller was more effective for adsorption of geosmin and 2-MIB.
Geosmin and 2-methylisoborneol (2-MIB) produced by cyanobacteria during algal blooming in surface water are the major taste-and-odor-causing compounds in drinking water and need to be removed. Activated carbon is often used in treatment plants for the mitigation of odor problem. However, there is a lack of information on the effect of pore size distribution and particle size of activated carbon for adsorption of both odor compounds. Therefore, we studied the effect of pore size distribution and particle size of activated carbon on the adsorption of geosmin and 2-MIB. When comparing the adsorption of geosmin and 2-MIB between activated carbon fiber (ACF), powdered activated carbon (PAC) and granular activated carbon (GAC), the order of removal efficiency was PAC > ACF > GAC. As a result of comparing PACs with various pore distribution characteristics, well-developed micropores on activated carbon were found to be favorable for adsorption of geosmin and 2-MIB. For particle size, smaller was more effective for adsorption of geosmin and 2-MIB.
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문제 정의
Fluorescence Excitation Emission Matrix (FEEM) 자연 유기물질의 형광을 검출하는 것으로 유기물에 대한 정성적 분석이 가능한 분석법으로 흡착에 의한 자연유기물의 특성변화를 분석하고자 이용하였다. 분석 단위는 AU (Arbitrary unit)로서, 유기물농도로 인한 최대 분석 강도(1,000 AU)가 넘지 않도록 희석 한 후 분석하였다.
따라서 본 연구에서는 정수처리에서 분말활성탄에 의한 조류기인 이취미 물질의 흡착제거에 있어서 분말활성탄의 특성, 즉 분말활성탄의 기공 분포와 입자 크기가 이취미 물질의 흡착에 미치는 영향을 살펴보고자 한다.
본 연구에서는 녹조 유발 이취미 물질인 Geosmin, 2-MIB의제거에 있어서 활성탄의 기공분포의 영향을 살펴보기 위하여 기공분포 특성이 다른 분말활성탄(PAC), 입상활성탄(GAC), 활성탄소섬유(ACF)를 대상으로 Geosmin, 2-MIB의 흡착실험을 진행하였다. 활성탄에서 이취미 물질의 흡착에 직접적으로 영향을 미치는 것은 2 nm 이하 크기의 미세기공인 것으로 알려져 있는데, 활성탄의 경우 미세기공뿐만 아니라 흡착시 흡착제의 전달 역할을 하는 2~50 nm 크기의 메조기공과 50 nm 이상의 거대기공이 다양하게발달된 가지형 공극 구조(branched pore structure)를 가지고 있다(Gregg and Sing, 1988).
본 연구에서는 분말활성탄의 이취미 물질 흡착 특성을 평가하기 위하여 회분식 흡착 실험을 수행하였다. 이취미 물질(Geosmin,2-MIB)의 초기 농도는 100 ng/L로 설정하였는데, 이는 문헌과 실제 모니터링한 측정값을 바탕으로 국내외 수계에서 녹조 대량 발생시 평균적으로 관측되는 최대 농도 값에 근사한 값으로 결정하였다(Kim et al.
본 절에서는 녹조 유발 이취미 물질인 Geosmin, 2-MIB의 흡착제거효율이 가장 높았던 분말활성탄을 대상으로 기공 분포의 변화가 Geosmin, 2-MIB의 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 이를 위하여 국내 정수장에서 가장 많이 사용되는 야자계의 분말활성탄(PAC-1)과 함께 다양한 기공 분포를 보이는 목탄계의 분말활성탄(PAC-2, PAC-3, PAC-4)을 대상으로 Geosmin, 2-MIB의 제거효율을 비교 평가 하였다.
본 절에서는 분말활성탄 중 가장 흡착제거효율이 우수하였던 PAC-2를 대상으로 분말활성탄의 입자 크기를 변화시켜 이취미 물질 흡착제거에 미치는 영향을 확인하였다.
제안 방법
자연 유기물질(NOM, Natural Organic Matter)의 분자량에 따른 분포를 알아보기 위하여 Liquid chromatography-organic carbon detector (LC-OCD)를 이용하였다. LC-OCD (CODLABOR, Karlsruhe, Germany)에 size exclusion column (HW55S, GROM Analytic + HPLC GmbH, Germany)를 연결하여 자연유기물을 분획하여 유기탄소검출기를 이용하여 분석하였다. 본 기기는 추가적인 과정 없이 1 mL의 시료를 Auto-sampler를통해 주입하고, 샘플은 머무름 시간에 따라 Bio-polymers (≥80-4kDa), Humic substances, Building blocks, Law molecular weight (LMW) acids (10-0.
헤드스페이스-고체상 미량 추출법(Headspace-SPME)은 fiber를 이용하여 분석 대상 물질을 선택적으로 흡착 시킨 후 분석하는 방법으로써 휘발성 유기화합물질의 미량 분석에 주로 이용되는 방법이다. 따라서 본연구에서는 시료 사용량이 적고 검출 농도의 한계가 가장 낮아 최근에 널리 사용되는 SPME 추출법을 이용하여 시료의 전처리 후 GC/MS (Agilent, USA)를 이용하여 분석을 진행하였다.
또한 분말활성탄의 입자 크기가 이취미 물질 흡착에 미치는 영향을 살펴보기 위하여 PAC-2를 대상으로 분말활성탄 제조사의 협조를 받아 Corse (>35 µm), Medium (15~35 µm), Fine (<15µm)으로 입자크기를 달리한 3가지 종류를 제조하여 상호 비교실험을 진행하였다.
각 분말활성탄의 비표면적과 기공크기 분포를 분석하기 위해가장 널리 활용되는 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 측정 방법을 수행하였다. 본 실험은 시료의 전처리 후 질소 가스의 흡착제 표면에서 흡착 및 탈착량을 측정하여 그 결과를 BET 식을 이용하여각 흡착제의 비표면적을 계산하는 방법으로 측정하였다.
본 연구에서는 활성탄을 이용하여 활성탄의 특성인 기공크기분포와 입자 크기에 따른 Geosmin, 2-MIB의 흡착특성을 살펴본 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
Fluorescence Excitation Emission Matrix (FEEM) 자연 유기물질의 형광을 검출하는 것으로 유기물에 대한 정성적 분석이 가능한 분석법으로 흡착에 의한 자연유기물의 특성변화를 분석하고자 이용하였다. 분석 단위는 AU (Arbitrary unit)로서, 유기물농도로 인한 최대 분석 강도(1,000 AU)가 넘지 않도록 희석 한 후 분석하였다. 분석은 시료를 quartz cuvette (Hellma, USA)에담은 뒤, Arc lamp를 광원으로 하는 RF-5301 spectrofluorometer(Shimadzu, Japan)를 사용하여 형광 발광을 스캔 및 측정하였다.
분석 단위는 AU (Arbitrary unit)로서, 유기물농도로 인한 최대 분석 강도(1,000 AU)가 넘지 않도록 희석 한 후 분석하였다. 분석은 시료를 quartz cuvette (Hellma, USA)에담은 뒤, Arc lamp를 광원으로 하는 RF-5301 spectrofluorometer(Shimadzu, Japan)를 사용하여 형광 발광을 스캔 및 측정하였다. FEEM의 Excitation wavelength는 10 nm slit마다 나누어서 220~400 nm의 범위로 스캔 하였고, Emission wavelength는 1 nm마다 280~600 nm로 스캔 하였다.
본 절에서는 녹조 유발 이취미 물질인 Geosmin, 2-MIB의 흡착제거효율이 가장 높았던 분말활성탄을 대상으로 기공 분포의 변화가 Geosmin, 2-MIB의 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 이를 위하여 국내 정수장에서 가장 많이 사용되는 야자계의 분말활성탄(PAC-1)과 함께 다양한 기공 분포를 보이는 목탄계의 분말활성탄(PAC-2, PAC-3, PAC-4)을 대상으로 Geosmin, 2-MIB의 제거효율을 비교 평가 하였다.
본 연구에서는 분말활성탄의 이취미 물질 흡착 특성을 평가하기 위하여 회분식 흡착 실험을 수행하였다. 이취미 물질(Geosmin,2-MIB)의 초기 농도는 100 ng/L로 설정하였는데, 이는 문헌과 실제 모니터링한 측정값을 바탕으로 국내외 수계에서 녹조 대량 발생시 평균적으로 관측되는 최대 농도 값에 근사한 값으로 결정하였다(Kim et al., 2014).
흡착 반응을 거친 후 샘플 용액은 0.2 µm membrane filter로 여과 하여 serum bottle에 가득 채워 head-space를 없앤 후 밀봉하여 냉장 보관 후 GC-MS를 이용하여 분석하였다(Matsui et al., 2015).
대상 데이터
본 실험에서 사용된 활성탄은 기공분포 특성이 다른 분말활성탄,입상활성탄, 활성탄소섬유를 대상으로 비교실험을 수행하였으며,분말활성탄의 경우는 국내에서 정수용으로 사용되는 분말활성탄 중 기공 분포 특성이 다른 4종의 분말활성탄을 대상으로 비교하였다. 분말활성탄 PAC-1은 비교실험을 위하여 국내 정수장에서 가장 일반적으로 사용되는 국산 분말활성탄으로 선정하였으며, 나머지 PAC-2, 3, 4는 다양한 기공 분포 특성을 갖는 분말활성탄을 선정하여 상호 비교실험을 진행하였다.
본 연구에 사용된 원수는 낙동강 상수원수로써 대구 매곡 정수장의 착수정에서 취수한 것으로 수질은 탁도 2 NTU, 부유고형물 4 mg/L,총유기탄소 3 mg/L, 총질소 1.9 mg/L, 총인 0.5 mg/L이었다.
본 실험에서 사용된 활성탄은 기공분포 특성이 다른 분말활성탄,입상활성탄, 활성탄소섬유를 대상으로 비교실험을 수행하였으며,분말활성탄의 경우는 국내에서 정수용으로 사용되는 분말활성탄 중 기공 분포 특성이 다른 4종의 분말활성탄을 대상으로 비교하였다. 분말활성탄 PAC-1은 비교실험을 위하여 국내 정수장에서 가장 일반적으로 사용되는 국산 분말활성탄으로 선정하였으며, 나머지 PAC-2, 3, 4는 다양한 기공 분포 특성을 갖는 분말활성탄을 선정하여 상호 비교실험을 진행하였다. PAC-1은 야자계, PAC-2, 3,4는 목탄계의 분말활성탄이다.
실험에 사용된 원수는 정수장 원수에 이취미 물질을 spiking하여 제조하였으며 휘발 특성이 있는 이취미 물질을 밀봉하기 위하여 serum bottle에 가득 채우고 분말활성탄을 20 mg/L 농도로 주입하여 흡착 실험을 진행하였다.
5KDa)의 순서로 분자량별로 분리되어 정량 된다. 이동상 용액으로는 KH2PO4 (1.5 g/L)를 포함하는 버퍼를 사용하였고, 무기 탄소를 제거하기 위하여 Phosphoric acid 용액(K2S2O8 0.5 g/L, H3PO4(85%) 4 mL/L)을 함께 사용하였다.
이론/모형
Geosmin과 2-MIB의 분석은 헤드스페이스-고체상 미량 추출법(HS-SPME) GC-MS 분석방법을 이용하였다. 헤드스페이스-고체상 미량 추출법(Headspace-SPME)은 fiber를 이용하여 분석 대상 물질을 선택적으로 흡착 시킨 후 분석하는 방법으로써 휘발성 유기화합물질의 미량 분석에 주로 이용되는 방법이다.
각 분말활성탄의 비표면적과 기공크기 분포를 분석하기 위해가장 널리 활용되는 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 측정 방법을 수행하였다. 본 실험은 시료의 전처리 후 질소 가스의 흡착제 표면에서 흡착 및 탈착량을 측정하여 그 결과를 BET 식을 이용하여각 흡착제의 비표면적을 계산하는 방법으로 측정하였다.
자연 유기물질(NOM, Natural Organic Matter)의 분자량에 따른 분포를 알아보기 위하여 Liquid chromatography-organic carbon detector (LC-OCD)를 이용하였다. LC-OCD (CODLABOR, Karlsruhe, Germany)에 size exclusion column (HW55S, GROM Analytic + HPLC GmbH, Germany)를 연결하여 자연유기물을 분획하여 유기탄소검출기를 이용하여 분석하였다.
성능/효과
Fig. 3에서 보듯이 Geosmin과 2-MIB 모두 국내 사용빈도가 가장 높은 야자계 분말활성탄인 PAC-1에 비하여 다른 기공 분포를 갖는 목탄계 분말활성탄(PAC-2, 3 4)들이 우수한 제거효율을 나타내었다. 이는 활성탄의 원료물질의 차이와 기공분포의 차이에 기인하는 것으로 판단된다.
이는 흡착제의 표면특성과 함께 확산속도에 기인하는 것으로 판단된다. Table 1에서 보듯이 흡착표면인 비표면적(BET)은 분말활성탄이나 입상활성탄이 1,000 m2/g 이상의 비표면적 값을 갖는데 비하여 활성탄소섬유의 경우는 훨씬 작은 값인 549 m2/g을 갖는 것으로 나타났으며, 총 기공용적의 경우에도 분말활성탄과 입상활성탄이 각각 0.603 cm3/g 및 0.309 cm3/g으로0.181 cm3/g인 활성탄소섬유에 비하여 월등히 큰 값을 갖는 것으로 나타났다. 반면에 평균 기공크기는 분말활성탄의 경우 3.
각 분말활성탄의 Geosmin과 2-MIB의 흡착제거효율은 PAC-2 > PAC-3 > PAC-4의 순서로 우수하였으며, 이는 Table 2에서 볼 수 있듯이 비표면적 값, 총 기공용적, 평균 기공크기에 반비례하는 결과이다.
목탄계 분말활성탄(PAC-2, 3 4)의 경우에는 PAC-2가 다른 분말활성탄에 비하여 가장 우수한 제거효율을 보여주었으며,Geosmin은 흡착 접촉 시간 10분만에 잔류 농도 8 ng/L로써 먹는 물 수질 기준(≤20 ng/L)을 만족하였고, 2-MIB는 PAC-1에 비하여 제거율이 40% 앞선 결과를 보였다.
분말활성탄, 입상활성탄, 활성탄소섬유의 이취미 물질 흡착제거효율을 비교한 결과, 분말활성탄, 활성탄소섬유, 입상활성탄 순으로 흡착제거효율이 높았으며, 흡착속도가 빠른 분말활성탄은 현장에서 신속대응 시에 적용하는 것이 가장 효율적이며, 흡착특성이 우수한 활성탄소섬유는 입상활성탄을 대체하는 대안으로서 가능성이 있을 것으로 판단된다.
분말활성탄의 기공크기 분포는 활성탄의 원료물질에 따라 달라지며, 분말활성탄의 Geosmin, 2-MIB의 흡착효율을 결정하는 인자는 비표면적 값, 총 기공용적, 평균 기공크기 보다는 분말활성탄의 미세기공의 분포가 가장 중요한 요인으로 판단된다.
분말활성탄의 입자 크기가 작을수록 Geosmin, 2-MIB의 흡착제거효율이 높았으며, 이에 따라 취급상의 문제가 크지 않은 경우에는 입자 크기가 작은 분말활성탄을 사용하는 것이 유리할 것으로 판단된다.
분말활성탄의 입자 크기에 따른 이취미 물질 흡착제거 비교결과 Fig. 7에서 보듯이 PAC-Fine, PAC-Medium, PAC-Corse 순으로,즉 입자 크기가 작아질수록 높은 흡착제거효율을 나타내었다. 특히 입자 크기가 가장 작은 PAC-Fine의 경우는 다른 입자 크기를 갖는 분말활성탄 대비 20분 동안의 흡착시간 내에 100%의 제거율을 보이며 국내 먹는 물 수질 기준(≤20 ng/L)을 충분히 만족하였다.
이러한 결과를 바탕으로 볼 때 분말활성탄의 Geosmin과 2-MIB에 대한 흡착제거효율이 가장 높았던 것은 분말활성탄이 활성탄소섬유나 입상활성탄에 비하여 총 기공용적이 가장 크며 비표면적도 1,000 m2/g 이상의 큰 값을 갖고 있어 상대적으로 흡착이 가능한 면적 자체가 분말활성탄이 다른 흡착제에 비하여 크며, 분말형태를 띠고 있어 단위중량당 훨씬 넓은 표면적을 가지고 있으며, 그에 더해 분말활성탄의 입자의 직경이 15~35 µm로 수 mm에 이르는 입상활성탄에 비하여 상대적으로 입자의 직경이 훨씬 작아 흡착대상물질의 기공 내로의 확산거리가 짧아짐에 따라 빠르게 흡착이 진행되어 흡착제거효율이 가장 높았던 것으로 판단된다.
이는 Table 2에서 보듯이 야자계 분말활성탄인 PAC-1의 비표면적이 다른 목탄계활성탄에 비하여 가장 작은 것에서 확인할 수 있다. 이와 함께 총 기공용적의 경우 목탄계인 PAC-2, 3, 4는 0.603~0.950 cm3/g으로 높은 값을 보이는데 비하여 야자계인 PAC-1은 0.129 cm3/g으로 큰 차이를 보이고 있어 상대적으로 흡착이 가능한 면적 자체가 적음에 따라 흡착제거효율이 낮은 것으로 판단된다. 또한 기공분포에 있어서도 Fig.
(2002b)은 NOM 중에서도 저분자량의 NOM이 2-MIB와 흡착에서 가장 경쟁적으로 직접 흡착지점을 두고 경쟁을 하며, 미세기공의 활성탄은 저분자량의 NOM에 의하여 대부분의 영향을 받으며, 메조기공의 활성탄은 고분자량의 NOM에 영향을 받는다고 하였다. 이처럼 NOM이 존재하는 실제 상수원수를 사용한 본 실험에서도 NOM과의 경쟁흡착이 이취미 물질의 흡착에 큰 영향을 주었던 것으로 보인다. Fig.
후속연구
이취미 물질인 Geosmin과 2-MIB의 흡착제거에 있어서 현장에서 신속한 대응을 위해서는 큰 비표면적을 갖고 있으며 흡착속도가 빠른 분말활성탄을 적용하는 것이 가장 효율적인 방법으로 판단되며, 장기적으로 흡착탑의 형태로 적용하는 경우에는 입상활성탄이나 활성탄소섬유가 적용가능할 것으로 보이며, 특히 흡착대상물질의 크기와 비슷한 미세기공이 표면에 분포하고 있어 흡착특성이 우수한 활성탄소섬유는 입상활성탄을 대체하는 대안으로서 가능성이 있을 것으로 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
녹조 현상의 원인은?
저수지, 하천 내에 질소와 인 등의 영양 염류의 과다한 유입으로 인하여 일어나는 부영양화 및 그에 따라 유발되는 녹조 현상은 수생태계 및 수질에 부정적 영향을 준다. 최근에는 기후변화에 따른 녹조현상의 발생 빈도가 증가함에 따라 상수원 내 조류 기인 독소 물질 및 이취미 유발 물질이 고농도화 됨으로써 경제적, 사회적으로 커다란 문제를 야기하고 있다(Srivastava et al.
헤드스페이스-고체상 미량 추출법이란?
Geosmin과 2-MIB의 분석은 헤드스페이스-고체상 미량 추출법(HS-SPME) GC-MS 분석방법을 이용하였다. 헤드스페이스-고체상 미량 추출법(Headspace-SPME)은 fiber를 이용하여 분석 대상 물질을 선택적으로 흡착 시킨 후 분석하는 방법으로써 휘발성 유기화합물질의 미량 분석에 주로 이용되는 방법이다. 따라서 본연구에서는 시료 사용량이 적고 검출 농도의 한계가 가장 낮아 최근에 널리 사용되는 SPME 추출법을 이용하여 시료의 전처리 후 GC/MS (Agilent, USA)를 이용하여 분석을 진행하였다.
일부 고도정수처리시설에서 오존과 입상활성탄 도입하여 이취미 물질 제거하는 이유는?
, 2001; Ho and Newcombe, 2005). 조류에 의한 이취미 물질은 입상활성탄 공정으로 제거 가능하지만 단독 보다는 오존산화와 동시 진행 시에 효율이 더 좋은 것으로 보고되고 있다(Yuan et al., 2013).
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