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문제 정의
- 본 연구 결과를 기반으로 향후 열회수 기술의 개발과 더불어 실제 접시형 태양열 시스템을 이용한 실증실험을 하고자 한다. 또한, 단일 반응기에 비해 연속적인 수소생산이 가능한 Dual-zone reactor에 접목시켜 일정시간 동안의 싸이클 수 증가와 함께 수소생산량을 증가시키고자 한다.
- 3의 반응기는 원통형의 inconel로 제작하였고 금속산화물이 코팅된 다공성 폼을 장착할 수 있도록 2개의 분리형으로 제작하였다. 반응기의 전면부는 quartz window(10 mm, 5 t)를 커버로 사용하여 조사되는 빛을 통과시킴과 동시에 반응 및 생성 가스가 반응기 외부로 유입/유출 되는 것을 방지하고자 하였다. 또한 고온으로 인한 금속의 열팽창이 quartz window를 파손할 우려가 있기 때문에 quartz window가 삽입된 반응기 전면부는 항온조를 이용하여 10℃의 냉각된 물을 전체 반응기간 동안 순환시켰다.
- 본 연구에서는 열회수가 수소생산량에 미치는 영향을 분석하기 위해 인공 태양 모사 장치를 이용하여 CeO2에 대한 2단계 물분해 열화학 싸이클 실험을 수행하였다. CeO2는 ZrO2다공성 폼에 코팅하여 태양열 흡수율을 높였으며 열회수 정도에 따른 수소생산량 분석은 T-R 단계와 W-D 단계의 운반기체로 이용되는 N2와 N2/수증기의 온도를 증가시켜 확인하였다.
제안 방법
- 에 대한 2단계 물분해 열화학 싸이클 실험을 수행하였다. CeO2는 ZrO2다공성 폼에 코팅하여 태양열 흡수율을 높였으며 열회수 정도에 따른 수소생산량 분석은 T-R 단계와 W-D 단계의 운반기체로 이용되는 N2와 N2/수증기의 온도를 증가시켜 확인하였다. 또한, CeO2의 반응특성은 NiFe2O4/ZrO2의 수소생산량과 비교하였다.
- CeO2에 대한 연구로는 LEE 등이 세라믹 다공성 폼에 코팅된 CeO2에 대해 온도에 따른 각 단계별 H2 /O2 생산량과 반응지속성 등을 알아보기 위해 1300~1500℃의 온도조건에서 T-R 단계를, 500~1000℃의 온도 조건에서 W-D 단계를 진행하였다6).
- Fig. 3의 반응기는 원통형의 inconel로 제작하였고 금속산화물이 코팅된 다공성 폼을 장착할 수 있도록 2개의 분리형으로 제작하였다. 반응기의 전면부는 quartz window(10 mm, 5 t)를 커버로 사용하여 조사되는 빛을 통과시킴과 동시에 반응 및 생성 가스가 반응기 외부로 유입/유출 되는 것을 방지하고자 하였다.
- 와 수증기의 온도를 증가시켜 확인하였다. N2및 수증기의 온도는 반응기로 유입되기 전 2.5 kW 히터를 통해 예열(100~200℃)하였으며 각각의 온도는 반응기 투입 전에 K-type열전대를 통해 확인하였다. 전체적인 실험 조건은 Table 1과 같다.
- 에 대한 2단계 물분해 열화학 싸이클 실험을 수행하였다. 각 단계에서 발생하는 고상 및 기상의 열회수 정도에 따른 수소생산량을 분석하였으며 열회수가 없는 기존의 수소생산량과 비교하였다. 연구의 결론은 다음과 같다.
- 인공 태양 모사 장치를 조절하여 다공성 폼의 중심부 온도를 1400℃로 유지하였고 T-R 단계에서 다공성 폼 중심부 온도가 1400℃로 설정된 시점부터 30 분 동안 T-R 단계를 진행하였다. 또한 MFC를 사용하여 N2가스가 0.3 LPM의 유량으로 생성 가스를 운반하도록 설정하였다.
- 수증기 공급이 필요한 과정이므로 T-R 단계에서 W-D 단계로 전환되는 시점부터 수증기 공급 장치가 가동된다. 또한 화학 반응을 거치고 나온 생성 가스를 냉각장치를 거치도록 하여 수분을 분리하고, 0.5 ml 용량의 실린지를 사용하여 3분마다 포집하였다. 포집된 가스는 가스 크로마토그래피(Agilent 7890A)를 이용하여 성분을 분석하였다.
- 또한, CeO2의 반응특성은 NiFe2O4/ZrO2의 수소생산량과 비교하였다.
- 반응기의 내부 유로는 SUS 튜브를 사용하였으며 다공성 폼의 온도가 T-R, W-D 단계의 온도가 충족되는 것을 확인하기 위하여 다공성 폼 전면부의 중심에 R-type 열전대를 삽입하여 온도를 측정하였다.
- 본 연구에서는 인공 태양 모사 장치를 이용하여 CeO2에 대한 2단계 물분해 열화학 싸이클 실험을 수행하였다. 각 단계에서 발생하는 고상 및 기상의 열회수 정도에 따른 수소생산량을 분석하였으며 열회수가 없는 기존의 수소생산량과 비교하였다.
- 열회수가 수소 생산량에 미치는 영향 분석은 T-R 단계와 W-D 단계에서 운반기체로 이용되는 N2와 수증기의 온도를 증가시켜 확인하였다. N2및 수증기의 온도는 반응기로 유입되기 전 2.
- T-R 단계는 금속산화물의 환원 반응이 진행되는 단계로써 운반기체 등에 영향을 받지 않고 충분히 환원되는데 1400℃이상의 온도를 필요로 한다. 인공 태양 모사 장치를 조절하여 다공성 폼의 중심부 온도를 1400℃로 유지하였고 T-R 단계에서 다공성 폼 중심부 온도가 1400℃로 설정된 시점부터 30 분 동안 T-R 단계를 진행하였다. 또한 MFC를 사용하여 N2가스가 0.
- 5 kW Xe-Arc lamp와 반사판으로 구성되었고 실제 solar furnace와 동일하게 지면과 수평으로 설치되었다. 인공 태양 모사 장치의 운용은 금속산화물이 코팅된 다공성 폼의 중심부에 초점을 맞춘 뒤 다공성 폼의 직경만큼 focal spot을 넓혀주어 온도를 측정하면서 T-R, W-D 단계의 온도를 만족할 때까지 전력량을 조절해 가면서 안정화를 시켰다. 전력량은 다공성 폼에 열충격을 방지하기 위하여 0.
대상 데이터
- CeO2는 열적안정성이 우수한 ZrO2 세라믹 다공성 폼 (Drache GmbH, Germany)에 코팅하였으며 ZrO2 세라믹 다공성 폼은 직경 50 mm, 두께 15 mm, 10 ppi로써 19.6 cm2의 면적을 갖는다. CeO2 코팅은 먼저 ZrO2 세라믹 다공성 폼을 D.
- 2는 인공태양모사장치를 나타낸 것이다. 인공 태양 모사 장치는 열화학 싸이클의 T-R 단계 및 W-D 단계에서 필요한 고온을 얻기 위한 열원으로 사용되었으며 2.5 kW Xe-Arc lamp와 반사판으로 구성되었고 실제 solar furnace와 동일하게 지면과 수평으로 설치되었다. 인공 태양 모사 장치의 운용은 금속산화물이 코팅된 다공성 폼의 중심부에 초점을 맞춘 뒤 다공성 폼의 직경만큼 focal spot을 넓혀주어 온도를 측정하면서 T-R, W-D 단계의 온도를 만족할 때까지 전력량을 조절해 가면서 안정화를 시켰다.
- 인공 태양 모사 장치를 이용한 CeO2의 열회수 정도에 따른 수소 생산량을 분석하기에 앞서 T-R 단계 1400℃, W-D 단계 1000℃ 조건에서 NiFe2O4/ZrO2 와 CeO2의 실험을 진행하였다.
이론/모형
- 5 ml 용량의 실린지를 사용하여 3분마다 포집하였다. 포집된 가스는 가스 크로마토그래피(Agilent 7890A)를 이용하여 성분을 분석하였다.
성능/효과
- NiFe2O4/ZrO2 와 CeO2의 첫 번째 싸이클의 수소 생산량은 2.21 ml과 1.86 ml로 나타났으며, 평균 수소 생산량은 2.31 ml, 2.05 ml로 NiFe2O4/ZrO2 의 수소 생산량이 CeO2에 비해 우수한 것을 알 수 있다.
- (1) CeO2와 NiFe2O4/ZrO2 의 수소 생산량 비교 실험은 총 5 싸이클 동안 진행되었으며, 수소 생산량은 싸이클이 진행되는 동안 비교적 일정하게 나타났고 싸이클당 평균 수소생산량은 NiFe2O4/ZrO2 의 경우 2.31 ml로 2.05 ml의 CeO2수소 생산량에 비해 우수한 것을 알 수 있었다.
- (2) CeO2의 경우 W-D 단계 시간이 30분인 것에 반해 NiFe2O4/ZrO2 는 60분에 도달해야 수소의 검출이 완료되는 것을 알 수 있었으며, 이는 반응시간 측면에서 유리한 CeO2가 하루 동안 더 많은 싸이클을 수행할 수 있어 전체적인 수소 생산량은 증가할 것으로 예측할 수 있다.
- (3) T-R 단계에서의 열회수에 따른 수소생산량을 분석하기 위해 T-R 단계와 W-D 단계의 반응 온도가 각각 1,400℃, 1,000℃인 조건을 기준으로 운반기체를 100℃ 예열한 경우, 평균 수소 생산량은 2.17 ml로 9.59% 증가하였으며 운반기체를 200℃ 예열한 경우 수소 생산량은 3.01 ml로 52.02% 증가하였다.
- (4) W-D 단계에서의 열회수에 따른 수소생산량을 분석하기 위해 T-R 단계와 W-D 단계의 반응 온도가 각각 1,400℃, 1,000℃이고 N2와 수증기를 105℃로 주입한 조건을 기준으로 N2/수증기를 150℃ 예열한 경우, 수소 생산량은 2.16 ml로 9.09% 증가하였으며 운반기체를 200℃ 예열한 경우 수소 생산량은 2.69 ml로 35.85% 증가하였다.
- (5) 열회수가 없는 기존의 수소생산량과 열회수 정도에 따른 수소생산량을 비교한 결과 수소생산량이 크게 증가한 것을 알 수 있으며 특히 T-R 단계에서 반응기 표면 및 반응기 내부를 통해 열회수를 할 경우 T-R 단계의 반응온도를 증가시킬 수 있고 이를 통해 수소생산량을 크게 증가시킬 수 있을 것으로 예상된다.
- T-R 단계와 W-D 단계의 반응 온도가 각각 1,400℃, 1,000℃이고 N2와 수증기를 105℃로 주입한 조건을 기준으로 N2/수증기를 150℃ 예열한 경우 수소 생산량은 2.16 ml로 9.09% 증가하였으며 운반기체를 200℃ 예열한 경우 수소 생산량은 2.69 ml로 35.85% 증가하였다. 이는 수증기와 운반기체의 예열이 200℃에서 550℃까지 이루어지면 Zn의 열적환원율이 24%에서 81%까지 증가하는 Vishnevetsky 등의 실험결과와 유사한 경향을 보인다9).
- 8은 T-R 단계와 W-D 단계의 반응 온도가 각각 1,400℃, 1,000℃인 조건에서 운반기체인 N2와 수증기를 105℃로 주입하였을 때와 150℃, 200℃로 예열하였을 때의 첫 번째 싸이클을 나타낸 것이다. T-R 단계의 반응 온도가 동일하였기 때문에 수소 검출 및 종료 시점은 6분과 27분으로 동일하였으며 전체적인 수소생산 그래프는 최대수소생산 시점을 제외하고는 거의 유사하였다. 운반기체와 수증기의 온도에 따른 수소생산량을 Table 4에 나타내었다.
- Table 3은 T-R단계의 운반기체 온도에 따른 수소생산량을 나타낸 것으로써 T-R 단계와 W-D 단계의 반응 온도가 각각 1,400℃, 1,000℃인 조건을 기준으로 운반기체를 100℃ 예열한 경우, 평균 수소 생산량은 2.17 ml로 9.59% 증가하였으며 운반기체를 200℃ 예열한 경우 수소 생산량은 3.01 ml로 52.02% 증가하여 운반기체를 200℃로 예열한 경우 T-R 단계 반응 온도 1,500℃에서 나타난 수소 생산량과 유사한 값을 나타내었다.
- 따라서 T-R 단계를 진행 할 때 반응기 표면 및 반응기 내부를 통해 열회수를 할 경우 T-R 단계의 반응 온도를 증가시키는 효과를 얻을 수 있고, 이를 통해 수소 생산량을 증가시킬 수 있을 것으로 판단된다.
- 수소 생산량은 5 싸이클 동안 비교적 일정하게 나타났으며, 전체적으로 NiFe2O4/ZrO2 의 수소 생산량이 CeO2에 비해 12.68% 더 많은 것을 알 수 있다.
- 7은 T-R 단계와 W-D 단계의 반응 온도가 각각 1,400℃, 1,000℃인 조건에서 상온상태로 운반기체인 N2를 주입하였을 때와 100℃, 200℃로 예열하였을 때의 첫 번째 싸이클을 나타낸 것이다. 전체적인 수소 검출 및 종료 시점은 유사하였으나 수소 검출 시작 후 9분에서 나타나는 최대 수소생산 시점 및 이후의 수소 생산량에서 예열 온도가 높을수록 수소 생산량이 증가하는 것을 알 수 있다.
후속연구
- 본 연구 결과를 기반으로 향후 열회수 기술의 개발과 더불어 실제 접시형 태양열 시스템을 이용한 실증실험을 하고자 한다. 또한, 단일 반응기에 비해 연속적인 수소생산이 가능한 Dual-zone reactor에 접목시켜 일정시간 동안의 싸이클 수 증가와 함께 수소생산량을 증가시키고자 한다.
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