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문제 정의
- 본 연구는 아연과 구리와 같은 중금속이 음식물쓰레기에 단독적으로 또는 복합적으로 포함되었을 때 혐기성 발효과정에서 수소생산에 미치는 영향을 살펴보았으며, 본 실험을 통해 나타난 결과를 요약하면 다음과 같다.
- 따라서 본 연구에서는 대표적인 고농도 유기성 폐기물인 음식물 쓰레기를 기질로 하여 혐기성 발효공정을 이용하여 수소를 생산하였다. 특히, 수소 생산 시 아연과 구리와 같은 중금속이 음식물 쓰레기 내에 존재하였을 때 수소생산에 미치는 영향을 규명하여 타 연구에서 활용할 수 있는 기본적 자료를 확보하고자 하였다. 또한 중금속이 단독적으로 존재하였을 때 수소생산에 미치는 영향뿐 아니라 복합적으로 중금속이 존재하였을 때 수소생산량에 미치는 영 향과 미생물의 군집변화를 비교하여 살펴보았다.
제안 방법
- 초기 및 최종 CODcr과 균체량 측정을 위한 건조 중량 분석은 Standard Methods법에 의하여 측정하였다. 균체량(volatile suspendid solids)의 측정은 600 nm에서 흡수된 광량을 기존에 건조중량으로 검량된 곡선에 대입하여 환산 측정하였다.
- 따라서 본 연구에서는 대표적인 고농도 유기성 폐기물인 음식물 쓰레기를 기질로 하여 혐기성 발효공정을 이용하여 수소를 생산하였다. 특히, 수소 생산 시 아연과 구리와 같은 중금속이 음식물 쓰레기 내에 존재하였을 때 수소생산에 미치는 영향을 규명하여 타 연구에서 활용할 수 있는 기본적 자료를 확보하고자 하였다.
- 특히, 수소 생산 시 아연과 구리와 같은 중금속이 음식물 쓰레기 내에 존재하였을 때 수소생산에 미치는 영향을 규명하여 타 연구에서 활용할 수 있는 기본적 자료를 확보하고자 하였다. 또한 중금속이 단독적으로 존재하였을 때 수소생산에 미치는 영향뿐 아니라 복합적으로 중금속이 존재하였을 때 수소생산량에 미치는 영 향과 미생물의 군집변화를 비교하여 살펴보았다.
- 반응기의 총 가스는 2% (v/v) H2SO4을 담은 포화식염수에 포집하며 그 중 수소함량은 head space 가스를 gas-tight syringe로 100 µL를 채취하여 열전도도 검출기를 장착한 가스 크로마토그래피(GOW-MAC series 350)를 이용하여 측정하였다.
- 발효과정 중 생성된 유기산은 상등액 20 µL를 SUPELCOGEL C-610H (300 mm × 7.8 mm ID)칼럼을 장착한 HPLC로 분석하였다.
- 음식물 쓰레기는 충분히 분쇄한 후 그 여액을 반응기에 주입하였으며 초기 COD의 농도를 약 10,000 mg/L로 유지 하였다. 아연의 농도에 따른 수소생산량의 변화를 알아보기 위해 아연의 농도를 0, 0.5, 1 mg/L로 각각 변화를 주어 실험을 수행하였으며, 이때 발생되는 수소생산량을 Fig. 2에 도식하였다. 수소생산은 아연이 첨가되지 않았을 때 1192.
- 이러한 결과는 음식물쓰레기 발효 중 아연은 수소 생성에 관여하는 미생물을 저해하지만 유기물을 산화하는 미생물에게는 영향이 미치지 않는 것으로 판단되었다. 이를 확인하고자 미생물 군집분석을 통하여 중금속의 존재 유무에 따른 미생물 군집의 변화양상을 살펴보았다.
데이터처리
- Fig. 2의 아연 농도에 따른 수소가스 발생량(Ph)과 최대 수소 생성률(Rh)은 수정 Gompartz방정식을 이용하여 분석하였으며, 각 농도에 따른 수소 생산 분석 결과를 Table 3에 요약하였으며 r-Square 값은 0.97 이상이, p-value는 0.0037 이하로 99.6% 신뢰구간에서 통계적으로 중요한 의미를 가진다는 것을 확인하였다. Table 3에 나타난 바와 같이 음식물쓰레기에 중금속인 아연을 첨가하였을 때, 아연의 농도가 높아질수록 수소생산 효율에 저해를 일으키는 것으로 나타났으며, 이는 1 ppm 이하의 농도에서는 수소의 생산이 촉진되고 1 ppm 이상에서 아연은 수소생산에 저해를 준다고 보고된 기존의 연구와13) 상이한 결과로 본 실험에서는 농도구간에 상관없이 아연의 존재는 수소생산에 저해되는 양상을 나타내었다.
- 누적가스 생성량은 식 (2)를 이용하여 해석하였으며, 각 λ, P, R의 값은 SIGMA PLOT 2002 (SPSS Science, UK) software 중 곡선 분석을 이용하여 산출하였다.
이론/모형
- Hydrogen gas production curve with microbial digestion of the different Zinc concentration in food waste. Regression of experimental data was performed by Sigma Plot of SPSS science Inc. using the modified Gompertz equation.
- 8 mm ID)칼럼을 장착한 HPLC로 분석하였다. 배양액 내에 잔존하는 탄수화물을 정량하기 위하여 페놀-황산법으로 발색시킨 후 UV-Visible spectrophotometer (UV1601, SHIMADZU)로 측정하였다. 초기 및 최종 CODcr과 균체량 측정을 위한 건조 중량 분석은 Standard Methods법에 의하여 측정하였다.
- 배양액 내에 잔존하는 탄수화물을 정량하기 위하여 페놀-황산법으로 발색시킨 후 UV-Visible spectrophotometer (UV1601, SHIMADZU)로 측정하였다. 초기 및 최종 CODcr과 균체량 측정을 위한 건조 중량 분석은 Standard Methods법에 의하여 측정하였다. 균체량(volatile suspendid solids)의 측정은 600 nm에서 흡수된 광량을 기존에 건조중량으로 검량된 곡선에 대입하여 환산 측정하였다.
- i-1은 반응기의 head space에서 측정된 현재의 수소 함량(%)과 이전의 수소함량(%)이며, VH와 VS는 반응기의 head space부피(500 mL)와 이전의 누적된 배양액 sampling양을 나타낸다. 회분식으로 구성된 반응조에서 발효 미생물에 의해 생성된 수소생산 곡선을 분석하여 최대 수소생산율을 산정하기 위해 다음 식 (2)과 같은 수정된 Gompertz방정식을 이용하였다.
성능/효과
- 1) 음식물쓰레기를 기질로 이용한 수소생산실험에서 최대 수소생산량은 79.48 mL/g COD으로 확인되었으며 1 mg/L 의 아연이 함유되었을 때 중금속이 포함되지 않은 음식물쓰레기의 총 수소 생산량 대비 약 60%의 수소생산량의 저해가 나타나는 것으로 나타났다. 같은 농도의 구리가 단독적으로 포함될 때 수소생산량은 더욱 저해되어 아연보다 구리가 심각하게 생물학적 수소생산에 영향을 미치는 것으로 판단되었다.
- 2) 아연의 경우 농도가 증가함에 따라 저해작용은 점차 적으로 증가하여 수소생산량은 줄어들었으나 총 가스 발생량은 증가하였다. 또한 아연과 구리가 복합적으로 있는 시료에서 발생된 최대수소생산량은 428.
- 3) 혐기성발효과정에서 다양한 유기산의 생성을 관찰할 수 있었으며, 수소생성이 활발한 경우 butyric acid 또는 acetic acid가 주종으로 관찰되었으며 비교적 적은 양의 수소생성이 있을 때 lactic acid, formic acid, 그리고 propionic acid가 관찰되었다.
- 4) 음식물쓰레기에서 선명하게 나타난 미생물 군집(Band 7, 9, 10, 13, 14)의 경우 중금속이 함유된 시료에서는 거의 발견되지 않아 음식물 쓰레기에 중금속이 함유되었을 경우 수소생산에 관여하는 미생물의 활성을 심각하게 저해하는 것으로 판단되어지며, 아연이나 구리가 함유되었을 경우 Enterococcus casseliflavus strain 91이 중금속이 함유된 시료의 수소생산 활동에 큰 영향을 준 것으로 사료된다.
- 6% 신뢰구간에서 통계적으로 중요한 의미를 가진다는 것을 확인하였다. Table 3에 나타난 바와 같이 음식물쓰레기에 중금속인 아연을 첨가하였을 때, 아연의 농도가 높아질수록 수소생산 효율에 저해를 일으키는 것으로 나타났으며, 이는 1 ppm 이하의 농도에서는 수소의 생산이 촉진되고 1 ppm 이상에서 아연은 수소생산에 저해를 준다고 보고된 기존의 연구와13) 상이한 결과로 본 실험에서는 농도구간에 상관없이 아연의 존재는 수소생산에 저해되는 양상을 나타내었다. 따라서 실험 환경(조건)에 따라 아연이 수소생산이 미치는 영향은 다르게 나타날 수 있으며, 본 실험에서는 음식물 쓰레기의 발효과정에서 아연의 존재는 1 mg/L 이하에서도 수소생산이 저해될 수 있음을 관찰할 수 있었다.
- 48 mL/g COD으로 확인되었으며 1 mg/L 의 아연이 함유되었을 때 중금속이 포함되지 않은 음식물쓰레기의 총 수소 생산량 대비 약 60%의 수소생산량의 저해가 나타나는 것으로 나타났다. 같은 농도의 구리가 단독적으로 포함될 때 수소생산량은 더욱 저해되어 아연보다 구리가 심각하게 생물학적 수소생산에 영향을 미치는 것으로 판단되었다.
- 생물학적 수소생산에 Enterococcus casseliflavus의 기여도는 Wang 등22)의 실험결과에서 보고된 바 있으나 중금속이 있을 때 특히 발현하는 미생물이라는 것이 본 실험에서 관찰되어졌다. 구리가 단독으로 포함되어있을 때는 Band 1의 활성도가 상대적으로 낮게 관찰되었으나 구리와 아연이 같이 있을 때 Band 1의 활성도가 다시 회복되는 것으로 보아 중금속이 있을 때 수소생산에 관여하는 주요한 미생물 종이 Enterococcus casseliflavus임이라는 것을 확인할 수 있었다.
- Table 3에 나타난 바와 같이 음식물쓰레기에 중금속인 아연을 첨가하였을 때, 아연의 농도가 높아질수록 수소생산 효율에 저해를 일으키는 것으로 나타났으며, 이는 1 ppm 이하의 농도에서는 수소의 생산이 촉진되고 1 ppm 이상에서 아연은 수소생산에 저해를 준다고 보고된 기존의 연구와13) 상이한 결과로 본 실험에서는 농도구간에 상관없이 아연의 존재는 수소생산에 저해되는 양상을 나타내었다. 따라서 실험 환경(조건)에 따라 아연이 수소생산이 미치는 영향은 다르게 나타날 수 있으며, 본 실험에서는 음식물 쓰레기의 발효과정에서 아연의 존재는 1 mg/L 이하에서도 수소생산이 저해될 수 있음을 관찰할 수 있었다.
- 2) 아연의 경우 농도가 증가함에 따라 저해작용은 점차 적으로 증가하여 수소생산량은 줄어들었으나 총 가스 발생량은 증가하였다. 또한 아연과 구리가 복합적으로 있는 시료에서 발생된 최대수소생산량은 428.44 mL로 나타났는데, 이는 구리가 독립적으로 있을 때 수소생산량이 심각하게 저해되는 것에 반하여 아연과 공존함으로서 구리의 저해작용을 차단하여 수소생산량을 회복하는 것으로 확인하였다.
- 본 실험을 통하여 음식물쓰레기 내 중금속의 종류 및 농도가 수소생산에 미치는 영향이 다양함을 알 수 있었으며, 특히 중금속이 복합적으로 존재할 때 나타나는 양상이 단독적으로 있을 때 보여지는 양상과 상이할 수 있음을 알 수 있었다. 따라서 효율적인 수소 생산을 위해서는 음식물 쓰레기의 전처리를 통해 중금속의 제거가 필요하며, 혼합된 중금속의 복합적인 영향에 대해서도 심도있는 후속 연구가 필요할 것으로 판단하였다.
- 2에 도식하였다. 수소생산은 아연이 첨가되지 않았을 때 1192.13 mg/L로 가장 높은 것으로 나타났으며, 아연의 농도가 높아질수록 수소생산 효율이 낮아지는 것으로 보아 음식물쓰레기 내 아연은 수소생산을 저해하는 것으로 나타났다.
- 아연의 농도가 증가할수록 총 가스 발생량은 증가하는 것으로 나타났으며, 그에 반하여 수소생산량은 점점 감소하는 것으로 나타났다. 아연농도가 높아질수록 수소생산량은 저하되고 이산화탄소와 같은 수소이외에 가스의 생성이 많이 발생한 것으로 관찰되었으며 가스 중 메탄은 검출되지 않았다. 이러한 결과는 음식물쓰레기 발효 중 아연은 수소 생성에 관여하는 미생물을 저해하지만 유기물을 산화하는 미생물에게는 영향이 미치지 않는 것으로 판단되었다.
- 아연의 농도가 증가할수록 총 가스 발생량은 증가하는 것으로 나타났으며, 그에 반하여 수소생산량은 점점 감소하는 것으로 나타났다. 아연농도가 높아질수록 수소생산량은 저하되고 이산화탄소와 같은 수소이외에 가스의 생성이 많이 발생한 것으로 관찰되었으며 가스 중 메탄은 검출되지 않았다.
- 5에 나타내었다. 아연이 단독으로 존재하였을 때 반응조에서 발생된 최대수소생산량은 412.12 mL이었으며, 구리가 단독적으로 아연과 같은 농도로 존재하였을 때 발생된 최대수소생산량은 200.84 mL로 구리가 아연보다 생물학적 수소생성에 더 많은 저해작용을 하는 것으로 나타났다. 한편, 아연과 구리가 혼합적으로 존재하는 반응조에서 발생된 최대수소생산량은 428.
- 84 mL로 구리가 아연보다 생물학적 수소생성에 더 많은 저해작용을 하는 것으로 나타났다. 한편, 아연과 구리가 혼합적으로 존재하는 반응조에서 발생된 최대수소생산량은 428.44 mL로 아연이 단독적으로 존재하였을 때 발생한 수소생산량을 약간 상회하는 수소가 생산된 것으로 분석되었다. 이는 아연과 구리가 음식물쓰레기에 같이 존재함으로서 혐기성 발효과정에서 구리의 수소생성 저해작용을 완화하는 길항작용이 적용되어12) 수소생성효율을 높였을 것이라고 예상된다.
후속연구
- 본 실험을 통하여 음식물쓰레기 내 중금속의 종류 및 농도가 수소생산에 미치는 영향이 다양함을 알 수 있었으며, 특히 중금속이 복합적으로 존재할 때 나타나는 양상이 단독적으로 있을 때 보여지는 양상과 상이할 수 있음을 알 수 있었다. 따라서 효율적인 수소 생산을 위해서는 음식물 쓰레기의 전처리를 통해 중금속의 제거가 필요하며, 혼합된 중금속의 복합적인 영향에 대해서도 심도있는 후속 연구가 필요할 것으로 판단하였다.
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