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문제 정의
- 선행연구와 같이 오존/응집 적용 공정에서 오존을 주입한 경우와 주입하지 않은 경우 수중에 존재하는 오염물질의 제거효율에서 차이를 보였다. 따라서, 응집성 차이점에 대해 알아보고자 응집시간에 따른 플록성장 변화를 측정하였다. 다음 Fig.
- 따라서, 본 연구에서는 UF 막여과 전처리로 오존산화/응집을 혼성공정으로 구성하여 처리수질변화를 평가하였다. 또한, 형광스펙트럼(fluorescence excitation emission matrix, FEEM) 및 적외선분광(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR) 분석을 통한 유기물 특성 변화, 실시간 플럭성장측정장치를 이용한 오존산화의 응집성 개선 효율 평가, 오존산화/응집 전처리에 따른 UF분리막의 막오염 저항 변화에 대해 평가하고자 연구를 진행하였다.
- 반면, UV254 항목에서는 오존산화에 대한 높은 제거효율을 보여줌으로써 응집공정과 혼성으로 적용할 시 가장 높은 차이를 보인 것으로 사료된다. 본 실험에서는 응집제를 4 mg Al/L 이상 주입할 경우 모든 항목에서 제거효율이 낮은 결과를 보임에 따라 최적 응집제 주입량을 4 mg Al/L로 주입하고자 하였다. Jeong 등(2014)에 따르면 EfOM은 오존산화 공정 적용 시 DOC는 제거되지 않았으나, 5 kDa 이상의 분자량에서 fluorescence 강도, 방향족 유기물, SMPs 물질이 크게 감소하여 저분자로 변화한 것으로 보고하였다.
- 본 연구에서는 하수재이용을 위한 전처리 공정으로써 분리막의 막오염 저감을 위해, 오존 및 응집제를 주입할 경우 처리수의 수질특성에 대해 평가하였다. 또한, 전처리공정별 UF 분리막의 가역적 및 비가역적 여과저항을 통한 투과성능을 검토한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다.
제안 방법
- TDS 및 pH는 multi meter (HQ40d portable meter, HACH, USA)를 사용하였다. 2차처리수 내유기성분 분석을 위한 FEEM은 spectro fluorophotometer(RF-6000, SHIMADZU, Japan)를 사용하였고, 기능기 분석은 FTIR spectrometer (Tensor 27 IFS-66/S, Bruker Optics, USA)를사용하여 분석을 수행하였다. 플록(floc)크기 측정을 위한 floc size value (FSV)는 on-line intelligent photometric dispersion analyzer (iPDA-100, Econovel, Republic of Korea)를 사용하여 실시간 플록성장 변화를 측정하였다.
- UV254는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 254 nm 파장에서 분석하였다. DOC는 Total organic carbon analyzers (TOC-LCPN, SHIMADZU, Japan)를 사용하여 측정하였으며, 이를 바탕으로 SUVA로 환산하였다. TDS 및 pH는 multi meter (HQ40d portable meter, HACH, USA)를 사용하였다.
- 최적응집제 주입량을 선정 및 응집성 개선 유무를 알아보기 위해 PACl (polyaluminium chloride, 17%)를 2, 4, 6, 8, 10, 12 mg Al/L 범위로 주입 후 실험을 진행하였다. 교반조건을 일정하게 유지하기 위해 jar-tester (C-JT, Changshin, Republic of Korea)를 사용하였고, 혼화/응집 조건은 250 rpm으로 급속교반 1분, 40 rpm으로 완속교반 15분 동안 실시 후 상등수 수질을 분석하여 효율을 비교하였다.
- , 2011). 따라서, 본 연구에서는 UF 막여과 전처리로 오존산화/응집을 혼성공정으로 구성하여 처리수질변화를 평가하였다. 또한, 형광스펙트럼(fluorescence excitation emission matrix, FEEM) 및 적외선분광(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR) 분석을 통한 유기물 특성 변화, 실시간 플럭성장측정장치를 이용한 오존산화의 응집성 개선 효율 평가, 오존산화/응집 전처리에 따른 UF분리막의 막오염 저항 변화에 대해 평가하고자 연구를 진행하였다.
- 또한, 가역적(reversible fouling, Rrev) 및 비가역적 막오염(irreversible fouling, Rirr)을 구분하기 위해 오염된 막의 물리적 수역세 전과 후의 TMP를 측정하여 다음 Darcy’s equation을 통해 저항값을 도출하였다.
- 본 연구에서는 하수재이용을 위한 전처리 공정으로써 분리막의 막오염 저감을 위해, 오존 및 응집제를 주입할 경우 처리수의 수질특성에 대해 평가하였다. 또한, 전처리공정별 UF 분리막의 가역적 및 비가역적 여과저항을 통한 투과성능을 검토한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다.
- 본 실험에서는 오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF분리막의 TMP 상승률과 가역 및 비가역적 저항변화를 측정하였다. 다음 Fig.
- 본 연구에서는 총 여과저항을 산정하기 위해 순수투과 플럭스 실험을 통해 막의 고유 저항값(Rmembrane)을 구하였으며, 막오염 저항(Rfouling)은 대상원수 여과 후 값을 도출하였다. 또한, 가역적(reversible fouling, Rrev) 및 비가역적 막오염(irreversible fouling, Rirr)을 구분하기 위해 오염된 막의 물리적 수역세 전과 후의 TMP를 측정하여 다음 Darcy’s equation을 통해 저항값을 도출하였다.
- 본 실험에 사용된 원수는 경기도에 소재한 S 하수처리장의 활성슬러지공법으로 처리된 2차처리수로써 10 µm disk-filter로 전처리 후 실험에 적용하였다. 분석항목은 탁도, 색도, DOC, UV254, specific UV Absorbance(SUVA), total dissolved solid (TDS), pH를 분석하였고, 원수 성상은 Table 1과 같다.
- 여과방식은 가압식으로 전량여과 모드로 운전하였고, 유량계의 설정 유량을 바탕으로 펌프의 인버터를 제어하여 정유량으로 운전하였다. 여과 및 역세정 주기는 각각 30분, 1분으로 적용하였고, 역세유량은1.5Q, 플럭스는 80 LMH로 약 5 cycle 운전하였다. 응집공정 적용을 위해 원수 유입 측에 라인믹서를 구성하여 응집제 주입 시 배관 내에서 교반이 이루어지도록 하였고, 가역 및 비가역적 저항은 유입, 순환, 처리수 측에 압력계를 구성하여 막간차압(transmembrane pressure, TMP) 측정 후 저항값으로 환산하였다.
- 1 m2이다. 여과방식은 가압식으로 전량여과 모드로 운전하였고, 유량계의 설정 유량을 바탕으로 펌프의 인버터를 제어하여 정유량으로 운전하였다. 여과 및 역세정 주기는 각각 30분, 1분으로 적용하였고, 역세유량은1.
- 오존주입량은 오존발생기의 출력을 20%, 40%, 60%, 80%, 100%로 조절하여 실험하였고, 25˚C에서 각 출력별 오존 발생량을 KI 적정법을 통해 측정하였다. 오존주입량은 각 출력별로 0.32 mg O3/L, 0.72 mg O3/L, 1.05 mg O3/L, 1.34 mg O3/L, 1.61 mg O3/L로 측정되었고, 본 연구에서는 1.05 mg O3/L(출력 60%)로 고정 후 오존접촉시간을 10분으로 적용하여 실험을 진행하였다. 최적응집제 주입량을 선정 및 응집성 개선 유무를 알아보기 위해 PACl (polyaluminium chloride, 17%)를 2, 4, 6, 8, 10, 12 mg Al/L 범위로 주입 후 실험을 진행하였다.
- 또한, 오존반응조 후단에 100 L의 반응조를 추가로 구성하여 잔류오존을 제거 후 분리막으로 유입하였다. 오존주입량은 오존발생기의 출력을 20%, 40%, 60%, 80%, 100%로 조절하여 실험하였고, 25˚C에서 각 출력별 오존 발생량을 KI 적정법을 통해 측정하였다. 오존주입량은 각 출력별로 0.
- 5Q, 플럭스는 80 LMH로 약 5 cycle 운전하였다. 응집공정 적용을 위해 원수 유입 측에 라인믹서를 구성하여 응집제 주입 시 배관 내에서 교반이 이루어지도록 하였고, 가역 및 비가역적 저항은 유입, 순환, 처리수 측에 압력계를 구성하여 막간차압(transmembrane pressure, TMP) 측정 후 저항값으로 환산하였다. 다음 Fig.
- 05 mg O3/L(출력 60%)로 고정 후 오존접촉시간을 10분으로 적용하여 실험을 진행하였다. 최적응집제 주입량을 선정 및 응집성 개선 유무를 알아보기 위해 PACl (polyaluminium chloride, 17%)를 2, 4, 6, 8, 10, 12 mg Al/L 범위로 주입 후 실험을 진행하였다. 교반조건을 일정하게 유지하기 위해 jar-tester (C-JT, Changshin, Republic of Korea)를 사용하였고, 혼화/응집 조건은 250 rpm으로 급속교반 1분, 40 rpm으로 완속교반 15분 동안 실시 후 상등수 수질을 분석하여 효율을 비교하였다.
- 탁도는 Turbidimeter (2100AN, HACH, USA)을 통해 NTU (Nephelometric Turbidity Units) 단위로 측정하였다. 색도는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 Pt-Co method로 측정하였고.
- 2차처리수 내유기성분 분석을 위한 FEEM은 spectro fluorophotometer(RF-6000, SHIMADZU, Japan)를 사용하였고, 기능기 분석은 FTIR spectrometer (Tensor 27 IFS-66/S, Bruker Optics, USA)를사용하여 분석을 수행하였다. 플록(floc)크기 측정을 위한 floc size value (FSV)는 on-line intelligent photometric dispersion analyzer (iPDA-100, Econovel, Republic of Korea)를 사용하여 실시간 플록성장 변화를 측정하였다.
대상 데이터
- 색도는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 Pt-Co method로 측정하였고. UV254는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 254 nm 파장에서 분석하였다. DOC는 Total organic carbon analyzers (TOC-LCPN, SHIMADZU, Japan)를 사용하여 측정하였으며, 이를 바탕으로 SUVA로 환산하였다.
- 본 실험에 사용된 오존발생기(LAB-2, Ozonetech corp., Republic of Korea)는 최대 20 g/hr의 오존을 발생시킬 수 있는 성능을 가지고 있으며, 오존반응조의 용량은 100L이고, 5단으로 나누었으며, 기액비는 0.1, 발생압력은 0.5 kgf/cm2로 설정하여 오존을 주입하였다. 또한, 오존반응조 후단에 100 L의 반응조를 추가로 구성하여 잔류오존을 제거 후 분리막으로 유입하였다.
- 본 실험에 사용된 원수는 경기도에 소재한 S 하수처리장의 활성슬러지공법으로 처리된 2차처리수로써 10 µm disk-filter로 전처리 후 실험에 적용하였다.
- 본 연구에 사용된 분리막은 중공사 형태로써 polyethersulfone (PES) 재질의 0.03 µm의 공극크기를 가진 UF분리막을 사용하였고, 모듈의 유효막면적은 0.1 m2이다.
이론/모형
- 탁도는 Turbidimeter (2100AN, HACH, USA)을 통해 NTU (Nephelometric Turbidity Units) 단위로 측정하였다. 색도는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 Pt-Co method로 측정하였고. UV254는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 254 nm 파장에서 분석하였다.
성능/효과
- Fig. 4(a)와 같이 탁도는 오존을 주입하지 않은 경우 10 mg Al/L, 오존을 주입한 경우 12 mg Al/L 주입 시 각각 87.1%, 92.9%로 가장 높은 제거효율을 보였다. 색도의 경우 12 mg Al/L 주입 시각각 88.
- 4(b)), Fig. 4(c)와 같이 DOC는 오존을 주입하지 않은 경우 10 mg Al/L 주입 시 17.4%의 제거율을 보인 반면, 오존을 주입한 경우 12 mg Al/L 주입 시 23.3%의 제거효율을 보였다. 또한, UV254는 12 mg Al/L 주입 시 오존을 주입하지 않은 경우 40.
- 1) 유기물 특성 분석을 위해 FEEM 및 FTIR 분석을 수행한 결과 막오염 유발물질로 알려져 있는 polysaccharides, proteins, humic substances가 하수처리수 내 존재함을 알 수 있었고, 오존산화로 인해 일부 기능기에서 밴드의 감소를 보이며 오존과의 높은 반응성으로 인해 대부분 산화됨을 알 수 있었다.
- 2) 오존산화 효과로 인한 응집성 개선 효율을 평가하기 위해 오존주입 유무별 응집제 농도에 따른 탁도, 색도, DOC, UV254 항목을 분석한 결과 오존산화/응집공정을 혼성공정으로 구성할 경우, 응집 단독공정 대비 각각 5.8%, 6.9%, 5.9%, 28.2% 더 높은 제거효율을 보임을 알 수 있었다. 또한, FSV는 최대 1.
- 3) UF 막여과 공정의 막오염 저감을 위해 오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF 분리막의 TMP 및 막오염저항 변화를 분석한 결과, 오존산화/응집공정을 혼성공정으로 구성할 경우 비가역적 여과저항이 더 낮은 것으로 나타났다. 따라서, 오존산화/응집공정을 막여과 공정에 적용할 경우 막오염 저감에 기여함으로써 안정적인 전체 하수재이용의 전처리 공정으로 적용이 가능할 것으로 사료된다.
- 6(a)는 전처리로써 오존과 응집제 주입유무에 따른 TMP 변화를 나타낸다. 5 cycle 여과 종료 후 TMP는 전처리를 적용하지 않은 경우 6.8 kPa/hr까지 증가한 반면, 응집제를 주입한 경우 5.2 kPa/hr, 오존을 주입한 경우 2.0 kPa/hr, 오존 및 응집을 모두 주입한 경우 0.8 kPa/hr로 나타남에 따라 오존 및 응집을 모두 적용한 경우 가장 낮은 TMP 상승률을 보였다.
- Jeong 등(2014)에 따르면 EfOM은 오존산화 공정 적용 시 DOC는 제거되지 않았으나, 5 kDa 이상의 분자량에서 fluorescence 강도, 방향족 유기물, SMPs 물질이 크게 감소하여 저분자로 변화한 것으로 보고하였다. 따라서, 탁도, 색도, DOC, UV254 항목에서 각각 5.8%, 6.9%, 5.9%, 28.2%의 응집성이 개선된 것은 오존산화로 인해 저분자화된 유기물질이 응집제와 반응하여 더 높은 제거효율을 보인 것으로 사료된다.
- 2% 더 높은 제거효율을 보임을 알 수 있었다. 또한, FSV는 최대 1.9배 더 높아짐에 따라 산화된 유기물질은 응집제와 반응 시 응집성이 더 개선됨을 알 수 있었다.
- 25까지 상승하였다. 또한, 오존을 주입한 후 PACl을 4 mg Al/L를 주입하였을 때 약 0.41, 최대 0.48까지 FSV가 증가함에 따라 오존을 주입 후 응집제를 적용할 경우 응집성이 개선되는 것으로 나타났다.
- 실험 결과, 전처리로써 오존 및 응집제를 모두 주입하지 않은 경우 500초 시점에서 FSV는 0.1에서 0.14까지 상승하였고, 최대 0.17까지 상승하였다. 반면, 전처리로써 오존주입 없이 4 mg Al/L의 PACl를 주입한 경우 500초 완속교반 후 0.
- 77E+11 m-1로 나타남으로써 전처리를 적용하지 않은 경우보다 낮은 비가역적 여과저항값으로 분석되었다. 오존 및 응집을 모두 적용한 경우의 막오염 저항값은 2.95E+12 m-1로 가장 낮게 나타났으며, 그 중 비가역적 여과저항값은 1.77E+11 m-1로 나타남에 따라 전처리로써 오존산화를 적용한 경우와 유사한 결과를 보였다.
- , 2013). 오존을 주입할 경우 유기물 산화로 인해 일부 기능기에서 투과도의 증가를 나타났으며, 막오염을 유발할 수 있는 polysaccharides, proteins, humic substances 등은 오존주입 시 해당물질의 감소를 보임에 따라 오존주입은 유기물 산화에 효과적인 것으로 나타났다.
- 32E+11 m-1로 나타났다. 응집제를 주입하여 여과한 경우와 오존을 주입하여 여과한 경우에는 4회 물리적 수역세 후 총 여과저항값은 각각 1.24E+12 m-1, 4.73E+11 m-1로 나타났고, 그 중 비가역적 여과저항값은 4.13E+11 m-1, 1.77E+11 m-1로 나타남으로써 전처리를 적용하지 않은 경우보다 낮은 비가역적 여과저항값으로 분석되었다. 오존 및 응집을 모두 적용한 경우의 막오염 저항값은 2.
- 6(b)는 전처리 조건별 가역적 및 비가역적 저항값을 나타낸다. 총 4회 물리적 수역세를 적용하여 전처리 조건별 여과시간에 따른 저항값을 분석한 결과 전처리를 적용하지 않은 경우 cycle이 증가할수록 가역 및 비가역적 저항값이 점차 증가함으로 인해 막오염으로 인한 총 여과저항값은 1.59E+12 m-1까지 상승하였고, 그 중 비가역적 여과저항값은 5.32E+11 m-1로 나타났다. 응집제를 주입하여 여과한 경우와 오존을 주입하여 여과한 경우에는 4회 물리적 수역세 후 총 여과저항값은 각각 1.
후속연구
- 3) UF 막여과 공정의 막오염 저감을 위해 오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF 분리막의 TMP 및 막오염저항 변화를 분석한 결과, 오존산화/응집공정을 혼성공정으로 구성할 경우 비가역적 여과저항이 더 낮은 것으로 나타났다. 따라서, 오존산화/응집공정을 막여과 공정에 적용할 경우 막오염 저감에 기여함으로써 안정적인 전체 하수재이용의 전처리 공정으로 적용이 가능할 것으로 사료된다.
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