Microfiltration (MF) and Ultrafiltration (UF) membrane processes capable of producing highly purified water have been extensively applied as a pretreatment process in the wastewater reuse field with the improvement of membrane properties and resistance, development of operating protocols, and improv...
Microfiltration (MF) and Ultrafiltration (UF) membrane processes capable of producing highly purified water have been extensively applied as a pretreatment process in the wastewater reuse field with the improvement of membrane properties and resistance, development of operating protocols, and improvement of technologies of backwashing and physicochemical cleaning, and improvement of scale and antifoulants. However, despite of the development of membrane production and process technologies, fouling still remains unresolved. This study confirmed that foulants such as polysaccharides, proteins and humic substances existed in final treated effluent (secondary effluent) by fluorescence excitation emission matrix (FEEM) and fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) analysis. In addition, when constructing ozone oxidation and coagulation processes as a hybrid process, the removal efficiency was 5.8%, 6.9%, 5.9%, and 28.2% higher than that of the single process using coagulation in turbidity, color, dissolved organic carbon (DOC), and UV254, respectively. The reversible and irreversible resistances in applying the hybrid process consisting of ozone oxidation and coagulation processes were lower than those in applying ozone oxidation and coagulation processes separately in UF membrane process. Therefore, it is considered possible to apply ozonation/coagulation as a pretreatment process for stable wastewater reuse by and then contributing to the reduction of fouling when calculating the optimal conditions for ozone oxidation and coagulation and then to applying them to membrane processes.
Microfiltration (MF) and Ultrafiltration (UF) membrane processes capable of producing highly purified water have been extensively applied as a pretreatment process in the wastewater reuse field with the improvement of membrane properties and resistance, development of operating protocols, and improvement of technologies of backwashing and physicochemical cleaning, and improvement of scale and antifoulants. However, despite of the development of membrane production and process technologies, fouling still remains unresolved. This study confirmed that foulants such as polysaccharides, proteins and humic substances existed in final treated effluent (secondary effluent) by fluorescence excitation emission matrix (FEEM) and fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) analysis. In addition, when constructing ozone oxidation and coagulation processes as a hybrid process, the removal efficiency was 5.8%, 6.9%, 5.9%, and 28.2% higher than that of the single process using coagulation in turbidity, color, dissolved organic carbon (DOC), and UV254, respectively. The reversible and irreversible resistances in applying the hybrid process consisting of ozone oxidation and coagulation processes were lower than those in applying ozone oxidation and coagulation processes separately in UF membrane process. Therefore, it is considered possible to apply ozonation/coagulation as a pretreatment process for stable wastewater reuse by and then contributing to the reduction of fouling when calculating the optimal conditions for ozone oxidation and coagulation and then to applying them to membrane processes.
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문제 정의
선행연구와 같이 오존/응집 적용 공정에서 오존을 주입한 경우와 주입하지 않은 경우 수중에 존재하는 오염물질의 제거효율에서 차이를 보였다. 따라서, 응집성 차이점에 대해 알아보고자 응집시간에 따른 플록성장 변화를 측정하였다. 다음 Fig.
따라서, 본 연구에서는 UF 막여과 전처리로 오존산화/응집을 혼성공정으로 구성하여 처리수질변화를 평가하였다. 또한, 형광스펙트럼(fluorescence excitation emission matrix, FEEM) 및 적외선분광(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR) 분석을 통한 유기물 특성 변화, 실시간 플럭성장측정장치를 이용한 오존산화의 응집성 개선 효율 평가, 오존산화/응집 전처리에 따른 UF분리막의 막오염 저항 변화에 대해 평가하고자 연구를 진행하였다.
반면, UV254 항목에서는 오존산화에 대한 높은 제거효율을 보여줌으로써 응집공정과 혼성으로 적용할 시 가장 높은 차이를 보인 것으로 사료된다. 본 실험에서는 응집제를 4 mg Al/L 이상 주입할 경우 모든 항목에서 제거효율이 낮은 결과를 보임에 따라 최적 응집제 주입량을 4 mg Al/L로 주입하고자 하였다. Jeong 등(2014)에 따르면 EfOM은 오존산화 공정 적용 시 DOC는 제거되지 않았으나, 5 kDa 이상의 분자량에서 fluorescence 강도, 방향족 유기물, SMPs 물질이 크게 감소하여 저분자로 변화한 것으로 보고하였다.
본 연구에서는 하수재이용을 위한 전처리 공정으로써 분리막의 막오염 저감을 위해, 오존 및 응집제를 주입할 경우 처리수의 수질특성에 대해 평가하였다. 또한, 전처리공정별 UF 분리막의 가역적 및 비가역적 여과저항을 통한 투과성능을 검토한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다.
제안 방법
TDS 및 pH는 multi meter (HQ40d portable meter, HACH, USA)를 사용하였다. 2차처리수 내유기성분 분석을 위한 FEEM은 spectro fluorophotometer(RF-6000, SHIMADZU, Japan)를 사용하였고, 기능기 분석은 FTIR spectrometer (Tensor 27 IFS-66/S, Bruker Optics, USA)를사용하여 분석을 수행하였다. 플록(floc)크기 측정을 위한 floc size value (FSV)는 on-line intelligent photometric dispersion analyzer (iPDA-100, Econovel, Republic of Korea)를 사용하여 실시간 플록성장 변화를 측정하였다.
UV254는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 254 nm 파장에서 분석하였다. DOC는 Total organic carbon analyzers (TOC-LCPN, SHIMADZU, Japan)를 사용하여 측정하였으며, 이를 바탕으로 SUVA로 환산하였다. TDS 및 pH는 multi meter (HQ40d portable meter, HACH, USA)를 사용하였다.
최적응집제 주입량을 선정 및 응집성 개선 유무를 알아보기 위해 PACl (polyaluminium chloride, 17%)를 2, 4, 6, 8, 10, 12 mg Al/L 범위로 주입 후 실험을 진행하였다. 교반조건을 일정하게 유지하기 위해 jar-tester (C-JT, Changshin, Republic of Korea)를 사용하였고, 혼화/응집 조건은 250 rpm으로 급속교반 1분, 40 rpm으로 완속교반 15분 동안 실시 후 상등수 수질을 분석하여 효율을 비교하였다.
, 2011). 따라서, 본 연구에서는 UF 막여과 전처리로 오존산화/응집을 혼성공정으로 구성하여 처리수질변화를 평가하였다. 또한, 형광스펙트럼(fluorescence excitation emission matrix, FEEM) 및 적외선분광(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR) 분석을 통한 유기물 특성 변화, 실시간 플럭성장측정장치를 이용한 오존산화의 응집성 개선 효율 평가, 오존산화/응집 전처리에 따른 UF분리막의 막오염 저항 변화에 대해 평가하고자 연구를 진행하였다.
또한, 가역적(reversible fouling, Rrev) 및 비가역적 막오염(irreversible fouling, Rirr)을 구분하기 위해 오염된 막의 물리적 수역세 전과 후의 TMP를 측정하여 다음 Darcy’s equation을 통해 저항값을 도출하였다.
본 연구에서는 하수재이용을 위한 전처리 공정으로써 분리막의 막오염 저감을 위해, 오존 및 응집제를 주입할 경우 처리수의 수질특성에 대해 평가하였다. 또한, 전처리공정별 UF 분리막의 가역적 및 비가역적 여과저항을 통한 투과성능을 검토한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다.
본 실험에서는 오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF분리막의 TMP 상승률과 가역 및 비가역적 저항변화를 측정하였다. 다음 Fig.
본 연구에서는 총 여과저항을 산정하기 위해 순수투과 플럭스 실험을 통해 막의 고유 저항값(Rmembrane)을 구하였으며, 막오염 저항(Rfouling)은 대상원수 여과 후 값을 도출하였다. 또한, 가역적(reversible fouling, Rrev) 및 비가역적 막오염(irreversible fouling, Rirr)을 구분하기 위해 오염된 막의 물리적 수역세 전과 후의 TMP를 측정하여 다음 Darcy’s equation을 통해 저항값을 도출하였다.
본 실험에 사용된 원수는 경기도에 소재한 S 하수처리장의 활성슬러지공법으로 처리된 2차처리수로써 10 µm disk-filter로 전처리 후 실험에 적용하였다. 분석항목은 탁도, 색도, DOC, UV254, specific UV Absorbance(SUVA), total dissolved solid (TDS), pH를 분석하였고, 원수 성상은 Table 1과 같다.
여과방식은 가압식으로 전량여과 모드로 운전하였고, 유량계의 설정 유량을 바탕으로 펌프의 인버터를 제어하여 정유량으로 운전하였다. 여과 및 역세정 주기는 각각 30분, 1분으로 적용하였고, 역세유량은1.5Q, 플럭스는 80 LMH로 약 5 cycle 운전하였다. 응집공정 적용을 위해 원수 유입 측에 라인믹서를 구성하여 응집제 주입 시 배관 내에서 교반이 이루어지도록 하였고, 가역 및 비가역적 저항은 유입, 순환, 처리수 측에 압력계를 구성하여 막간차압(transmembrane pressure, TMP) 측정 후 저항값으로 환산하였다.
1 m2이다. 여과방식은 가압식으로 전량여과 모드로 운전하였고, 유량계의 설정 유량을 바탕으로 펌프의 인버터를 제어하여 정유량으로 운전하였다. 여과 및 역세정 주기는 각각 30분, 1분으로 적용하였고, 역세유량은1.
오존주입량은 오존발생기의 출력을 20%, 40%, 60%, 80%, 100%로 조절하여 실험하였고, 25˚C에서 각 출력별 오존 발생량을 KI 적정법을 통해 측정하였다. 오존주입량은 각 출력별로 0.32 mg O3/L, 0.72 mg O3/L, 1.05 mg O3/L, 1.34 mg O3/L, 1.61 mg O3/L로 측정되었고, 본 연구에서는 1.05 mg O3/L(출력 60%)로 고정 후 오존접촉시간을 10분으로 적용하여 실험을 진행하였다. 최적응집제 주입량을 선정 및 응집성 개선 유무를 알아보기 위해 PACl (polyaluminium chloride, 17%)를 2, 4, 6, 8, 10, 12 mg Al/L 범위로 주입 후 실험을 진행하였다.
또한, 오존반응조 후단에 100 L의 반응조를 추가로 구성하여 잔류오존을 제거 후 분리막으로 유입하였다. 오존주입량은 오존발생기의 출력을 20%, 40%, 60%, 80%, 100%로 조절하여 실험하였고, 25˚C에서 각 출력별 오존 발생량을 KI 적정법을 통해 측정하였다. 오존주입량은 각 출력별로 0.
5Q, 플럭스는 80 LMH로 약 5 cycle 운전하였다. 응집공정 적용을 위해 원수 유입 측에 라인믹서를 구성하여 응집제 주입 시 배관 내에서 교반이 이루어지도록 하였고, 가역 및 비가역적 저항은 유입, 순환, 처리수 측에 압력계를 구성하여 막간차압(transmembrane pressure, TMP) 측정 후 저항값으로 환산하였다. 다음 Fig.
05 mg O3/L(출력 60%)로 고정 후 오존접촉시간을 10분으로 적용하여 실험을 진행하였다. 최적응집제 주입량을 선정 및 응집성 개선 유무를 알아보기 위해 PACl (polyaluminium chloride, 17%)를 2, 4, 6, 8, 10, 12 mg Al/L 범위로 주입 후 실험을 진행하였다. 교반조건을 일정하게 유지하기 위해 jar-tester (C-JT, Changshin, Republic of Korea)를 사용하였고, 혼화/응집 조건은 250 rpm으로 급속교반 1분, 40 rpm으로 완속교반 15분 동안 실시 후 상등수 수질을 분석하여 효율을 비교하였다.
탁도는 Turbidimeter (2100AN, HACH, USA)을 통해 NTU (Nephelometric Turbidity Units) 단위로 측정하였다. 색도는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 Pt-Co method로 측정하였고.
2차처리수 내유기성분 분석을 위한 FEEM은 spectro fluorophotometer(RF-6000, SHIMADZU, Japan)를 사용하였고, 기능기 분석은 FTIR spectrometer (Tensor 27 IFS-66/S, Bruker Optics, USA)를사용하여 분석을 수행하였다. 플록(floc)크기 측정을 위한 floc size value (FSV)는 on-line intelligent photometric dispersion analyzer (iPDA-100, Econovel, Republic of Korea)를 사용하여 실시간 플록성장 변화를 측정하였다.
대상 데이터
색도는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 Pt-Co method로 측정하였고. UV254는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 254 nm 파장에서 분석하였다. DOC는 Total organic carbon analyzers (TOC-LCPN, SHIMADZU, Japan)를 사용하여 측정하였으며, 이를 바탕으로 SUVA로 환산하였다.
본 실험에 사용된 오존발생기(LAB-2, Ozonetech corp., Republic of Korea)는 최대 20 g/hr의 오존을 발생시킬 수 있는 성능을 가지고 있으며, 오존반응조의 용량은 100L이고, 5단으로 나누었으며, 기액비는 0.1, 발생압력은 0.5 kgf/cm2로 설정하여 오존을 주입하였다. 또한, 오존반응조 후단에 100 L의 반응조를 추가로 구성하여 잔류오존을 제거 후 분리막으로 유입하였다.
본 실험에 사용된 원수는 경기도에 소재한 S 하수처리장의 활성슬러지공법으로 처리된 2차처리수로써 10 µm disk-filter로 전처리 후 실험에 적용하였다.
본 연구에 사용된 분리막은 중공사 형태로써 polyethersulfone (PES) 재질의 0.03 µm의 공극크기를 가진 UF분리막을 사용하였고, 모듈의 유효막면적은 0.1 m2이다.
이론/모형
탁도는 Turbidimeter (2100AN, HACH, USA)을 통해 NTU (Nephelometric Turbidity Units) 단위로 측정하였다. 색도는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 Pt-Co method로 측정하였고. UV254는 Ultraviolet-visible spectrophotometer (DR6000, HACH, USA)를 사용하여 254 nm 파장에서 분석하였다.
성능/효과
Fig. 4(a)와 같이 탁도는 오존을 주입하지 않은 경우 10 mg Al/L, 오존을 주입한 경우 12 mg Al/L 주입 시 각각 87.1%, 92.9%로 가장 높은 제거효율을 보였다. 색도의 경우 12 mg Al/L 주입 시각각 88.
4(b)), Fig. 4(c)와 같이 DOC는 오존을 주입하지 않은 경우 10 mg Al/L 주입 시 17.4%의 제거율을 보인 반면, 오존을 주입한 경우 12 mg Al/L 주입 시 23.3%의 제거효율을 보였다. 또한, UV254는 12 mg Al/L 주입 시 오존을 주입하지 않은 경우 40.
1) 유기물 특성 분석을 위해 FEEM 및 FTIR 분석을 수행한 결과 막오염 유발물질로 알려져 있는 polysaccharides, proteins, humic substances가 하수처리수 내 존재함을 알 수 있었고, 오존산화로 인해 일부 기능기에서 밴드의 감소를 보이며 오존과의 높은 반응성으로 인해 대부분 산화됨을 알 수 있었다.
2) 오존산화 효과로 인한 응집성 개선 효율을 평가하기 위해 오존주입 유무별 응집제 농도에 따른 탁도, 색도, DOC, UV254 항목을 분석한 결과 오존산화/응집공정을 혼성공정으로 구성할 경우, 응집 단독공정 대비 각각 5.8%, 6.9%, 5.9%, 28.2% 더 높은 제거효율을 보임을 알 수 있었다. 또한, FSV는 최대 1.
3) UF 막여과 공정의 막오염 저감을 위해 오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF 분리막의 TMP 및 막오염저항 변화를 분석한 결과, 오존산화/응집공정을 혼성공정으로 구성할 경우 비가역적 여과저항이 더 낮은 것으로 나타났다. 따라서, 오존산화/응집공정을 막여과 공정에 적용할 경우 막오염 저감에 기여함으로써 안정적인 전체 하수재이용의 전처리 공정으로 적용이 가능할 것으로 사료된다.
6(a)는 전처리로써 오존과 응집제 주입유무에 따른 TMP 변화를 나타낸다. 5 cycle 여과 종료 후 TMP는 전처리를 적용하지 않은 경우 6.8 kPa/hr까지 증가한 반면, 응집제를 주입한 경우 5.2 kPa/hr, 오존을 주입한 경우 2.0 kPa/hr, 오존 및 응집을 모두 주입한 경우 0.8 kPa/hr로 나타남에 따라 오존 및 응집을 모두 적용한 경우 가장 낮은 TMP 상승률을 보였다.
Jeong 등(2014)에 따르면 EfOM은 오존산화 공정 적용 시 DOC는 제거되지 않았으나, 5 kDa 이상의 분자량에서 fluorescence 강도, 방향족 유기물, SMPs 물질이 크게 감소하여 저분자로 변화한 것으로 보고하였다. 따라서, 탁도, 색도, DOC, UV254 항목에서 각각 5.8%, 6.9%, 5.9%, 28.2%의 응집성이 개선된 것은 오존산화로 인해 저분자화된 유기물질이 응집제와 반응하여 더 높은 제거효율을 보인 것으로 사료된다.
2% 더 높은 제거효율을 보임을 알 수 있었다. 또한, FSV는 최대 1.9배 더 높아짐에 따라 산화된 유기물질은 응집제와 반응 시 응집성이 더 개선됨을 알 수 있었다.
25까지 상승하였다. 또한, 오존을 주입한 후 PACl을 4 mg Al/L를 주입하였을 때 약 0.41, 최대 0.48까지 FSV가 증가함에 따라 오존을 주입 후 응집제를 적용할 경우 응집성이 개선되는 것으로 나타났다.
실험 결과, 전처리로써 오존 및 응집제를 모두 주입하지 않은 경우 500초 시점에서 FSV는 0.1에서 0.14까지 상승하였고, 최대 0.17까지 상승하였다. 반면, 전처리로써 오존주입 없이 4 mg Al/L의 PACl를 주입한 경우 500초 완속교반 후 0.
77E+11 m-1로 나타남으로써 전처리를 적용하지 않은 경우보다 낮은 비가역적 여과저항값으로 분석되었다. 오존 및 응집을 모두 적용한 경우의 막오염 저항값은 2.95E+12 m-1로 가장 낮게 나타났으며, 그 중 비가역적 여과저항값은 1.77E+11 m-1로 나타남에 따라 전처리로써 오존산화를 적용한 경우와 유사한 결과를 보였다.
, 2013). 오존을 주입할 경우 유기물 산화로 인해 일부 기능기에서 투과도의 증가를 나타났으며, 막오염을 유발할 수 있는 polysaccharides, proteins, humic substances 등은 오존주입 시 해당물질의 감소를 보임에 따라 오존주입은 유기물 산화에 효과적인 것으로 나타났다.
32E+11 m-1로 나타났다. 응집제를 주입하여 여과한 경우와 오존을 주입하여 여과한 경우에는 4회 물리적 수역세 후 총 여과저항값은 각각 1.24E+12 m-1, 4.73E+11 m-1로 나타났고, 그 중 비가역적 여과저항값은 4.13E+11 m-1, 1.77E+11 m-1로 나타남으로써 전처리를 적용하지 않은 경우보다 낮은 비가역적 여과저항값으로 분석되었다. 오존 및 응집을 모두 적용한 경우의 막오염 저항값은 2.
6(b)는 전처리 조건별 가역적 및 비가역적 저항값을 나타낸다. 총 4회 물리적 수역세를 적용하여 전처리 조건별 여과시간에 따른 저항값을 분석한 결과 전처리를 적용하지 않은 경우 cycle이 증가할수록 가역 및 비가역적 저항값이 점차 증가함으로 인해 막오염으로 인한 총 여과저항값은 1.59E+12 m-1까지 상승하였고, 그 중 비가역적 여과저항값은 5.32E+11 m-1로 나타났다. 응집제를 주입하여 여과한 경우와 오존을 주입하여 여과한 경우에는 4회 물리적 수역세 후 총 여과저항값은 각각 1.
후속연구
3) UF 막여과 공정의 막오염 저감을 위해 오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF 분리막의 TMP 및 막오염저항 변화를 분석한 결과, 오존산화/응집공정을 혼성공정으로 구성할 경우 비가역적 여과저항이 더 낮은 것으로 나타났다. 따라서, 오존산화/응집공정을 막여과 공정에 적용할 경우 막오염 저감에 기여함으로써 안정적인 전체 하수재이용의 전처리 공정으로 적용이 가능할 것으로 사료된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
지속가능한 수자원 개발이 주요 이슈로 여겨지는 이유는?
인구증가, 기후변화, 도시화 및 산업발달로 인해 물 수요량은 점차 증가하고 있는 반면, 물 공급량은 한정되어 있어 2025년 전 세계인구의 70%가 물 부족을 겪을 것으로 예상되고 있으며, 그로 인해 지속가능한 수자원 개발은 주요 이슈로 여겨지고 있다(De Sanctis et al., 2017; Gosling and Amell, 2016).
물부족 문제 해결을 위한 대안에는 어떤 것이 있는가?
, 2017; Gosling and Amell, 2016). 물부족 문제 해결을 위한 대안으로 하수처리수는 수량과 수질의 변동이 적고, 안정적으로 수자원을 공급할 수 있는 조건을 갖추고 있어 대체수자원으로 평가되고 있다(Michael-kordatou et al., 2015).
오존 및 응집제 주입 유무에 따른 UF분리막의 TMP 상승률 변화는?
6(a)는 전처리로써 오존과 응집제 주입유무에 따른 TMP 변화를 나타낸다. 5 cycle 여과 종료 후 TMP는 전처리를 적용하지 않은 경우 6.8 kPa/hr까지 증가한 반면, 응집제를 주입한 경우 5.2 kPa/hr, 오존을 주입한 경우 2.0 kPa/hr, 오존 및 응집을 모두 주입한 경우 0.8 kPa/hr로 나타남에 따라 오존 및 응집을 모두 적용한 경우 가장 낮은 TMP 상승률을 보였다.
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