원자력연료 제조공정에서 생산되는 우라늄산화물(uranium oxide, UOX) 소결체의 밀도 분석은 일반적으로 소결공정을 거친 후, 소결체의 표본을 가지고 측정한다. 본 연구에서는 우라늄산화물의 중간물질인 중우라늄산암모늄(ammonium diuranate)의 색도를 분광기(spectrophotometer)로 측정함으로써 소결공정 이전에 우라늄산화물 소결체의 밀도를 분석해 보았다. 중우라늄산암모늄 표준 샘플 5개를 통해 얻은 명도 및 색의 좌푯(L, a, b)값과 통상적인 방법으로 얻은 소결체 밀도의 상관관계 추세선을 바탕으로 표적 샘플의 밀도를 분석한 결과, L 값에 대한 소결체의 밀도 분석이 결정계수$R^2$ 값 0.9967로 가장 신뢰성이 높게 나왔음을 확인하였다. a 값에 대한 결정계수 $R^2$ 값은 0.9534로 상관관계가 높은 편이나 L 값보다는 낮았다. 이에 반해 b 값에 대한 결정계수 $R^2$ 값은 0.4349로 상관관계가 거의 없었다.
원자력연료 제조공정에서 생산되는 우라늄산화물(uranium oxide, UOX) 소결체의 밀도 분석은 일반적으로 소결공정을 거친 후, 소결체의 표본을 가지고 측정한다. 본 연구에서는 우라늄산화물의 중간물질인 중우라늄산암모늄(ammonium diuranate)의 색도를 분광기(spectrophotometer)로 측정함으로써 소결공정 이전에 우라늄산화물 소결체의 밀도를 분석해 보았다. 중우라늄산암모늄 표준 샘플 5개를 통해 얻은 명도 및 색의 좌푯(L, a, b)값과 통상적인 방법으로 얻은 소결체 밀도의 상관관계 추세선을 바탕으로 표적 샘플의 밀도를 분석한 결과, L 값에 대한 소결체의 밀도 분석이 결정계수 $R^2$ 값 0.9967로 가장 신뢰성이 높게 나왔음을 확인하였다. a 값에 대한 결정계수 $R^2$ 값은 0.9534로 상관관계가 높은 편이나 L 값보다는 낮았다. 이에 반해 b 값에 대한 결정계수 $R^2$ 값은 0.4349로 상관관계가 거의 없었다.
The sintered density of uranium oxide pellets for pressurized water reactors is generally analyzed with pellet's samples completed with the sintering process. In this paper, the sintered density was analyzed by the newly developed method measuring the chromatography of ammonium diuranate, a precurso...
The sintered density of uranium oxide pellets for pressurized water reactors is generally analyzed with pellet's samples completed with the sintering process. In this paper, the sintered density was analyzed by the newly developed method measuring the chromatography of ammonium diuranate, a precursor of uranium oxide, by a spectrophotometer (CM-5, Konica Minolta) before completing the sintering process. As a result of the sintered density analysis based on the brightness, color coordinate values (L, a, b) obtained from five ammonium diuranate samples by a spectrophotometer and the trend line of sintered density analyzed by a previous method, the sintered density with respect to the L value was observed with 0.9967 of the decision factor $R^2$. In case of a value, $R^2$ value was 0.9534 indicating lower reliability than that of the L value. However, b value with $R^2$ value of 0.4349 showed a very low correlation.
The sintered density of uranium oxide pellets for pressurized water reactors is generally analyzed with pellet's samples completed with the sintering process. In this paper, the sintered density was analyzed by the newly developed method measuring the chromatography of ammonium diuranate, a precursor of uranium oxide, by a spectrophotometer (CM-5, Konica Minolta) before completing the sintering process. As a result of the sintered density analysis based on the brightness, color coordinate values (L, a, b) obtained from five ammonium diuranate samples by a spectrophotometer and the trend line of sintered density analyzed by a previous method, the sintered density with respect to the L value was observed with 0.9967 of the decision factor $R^2$. In case of a value, $R^2$ value was 0.9534 indicating lower reliability than that of the L value. However, b value with $R^2$ value of 0.4349 showed a very low correlation.
본 연구에서는 중우라늄산암모늄의 색도 분석을 통하여 핵연료용 우라늄산화물 소결체의 밀도를 추정하고자 하였다. 이에 따라 색의 좌표 L-a-b 표색계의 정량적 수치로부터 색도 분석을 수행한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다.
제안 방법
따라서 본 연구에서는 소결공정 전에 우라늄산화물의 중간물질인 중우라늄산암모늄을 분광기로 측정함으로써 표색계 L-a-b 데이터로 우라늄산화물 소결체의 밀도를 추정하고 기존 방법의 밀도 측정값과 비교 분석하였다.
그리하여 우라늄산화물의 흑색화가 되는 시점의 산화개시 온도만을 측정함으로써 우라늄산화물 소결체의 밀도를 분석할 수 있는 것이다. 또한 해당 연구에서는 물질마다 발생하는 고유 흡수 스펙트럼 및 에너지값의 차이를 나타내는 표색계 L-a-b 데이터를 우라늄산화물의 흑색화 시점을 찾아내는 분석 데이터로 활용함으로써 산화개시 온도와 소결밀도의 상관관계를 예측하는데 높은 신뢰성을 보였다[9].
대상 데이터
중우라늄산암모늄은 질산우라닐 용액과 암모니아 기체의 희석비율 및 최종 pH 등의 조업변수를 달리하여 표준 샘플 5개를 제조하였다[11-12]. Table 3은 표준 샘플 5개의 L, a, b 색도 분석값과 실제 기존전자식 저울로 측정한 우라늄산화물 소결체의 밀도를 나타낸 표이다.
교정(calibration)이 끝난 후 중우라늄산암모늄 표준 샘플이 담긴 시료용기를 광학부로 밀착시키고 색도를 측정하였다. 측정된 결과는 분광기 전용 프로그램(spectra magic NX)으로 확인하였으며, 이를 엑셀 파일로 별도 저장하여 데이터를 수집하였다.
데이터처리
이후, 표준 샘플과 동일한 조건에서 표적 샘플을 우라늄산화물 소결체로 제조하여 밀도를 측정하였다. 그리하여 색도 분석을 통하여 예측된 소결체의 밀도 값과 기존의 밀도 분석방법을 통해 나온 소결체의 밀도 값을 비교 분석하였다.
이론/모형
본 연구결과를 색도로 정량하기 위해서 1976년에 국제조명위원회에서 규정한 CIE L-a-b 그래프를 적용하였다. L-a-b 그래프에서 L 값은 명도를 나타내며, a와 b 값은 색도의 좌표로 방향을 표현한다.
성능/효과
이에 따라 색의 좌표 L-a-b 표색계의 정량적 수치로부터 색도 분석을 수행한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다. 1. 중우라늄산암모늄 표준 샘플 5개의 L 값에 대한 소결체의 밀도 상관관계 경우, 결정계수 R2 값이 0. 9967로 1에 근접하여 명도 L 값에 대한 신뢰성이 높다는 것을 알 수 있었다. a 값에 대한 소결체의 밀도의 경우, 결정계수 R2 값이 0.
9967로 1에 근접하여 명도 L 값에 대한 신뢰성이 높다는 것을 알 수 있었다. a 값에 대한 소결체의 밀도의 경우, 결정계수 R2 값이 0. 9534로 L 값보다는 낮았다. b 값에 대한소결체의 밀도 상관관계는 결정계수 R2 값이 0.
9534로 L 값보다는 낮았다. b 값에 대한소결체의 밀도 상관관계는 결정계수 R2 값이 0. 4349로 L 값과 a 값과 비하여 매우 낮은 수치였음에 b 값을 이용한 소결체의 밀도 분석은 불가능하였다. 그리하여, L-a-b 표색계에서 명도를 나타내는 L 값과 함께 채도를 나타내는 a, b 값 중 red-green 계통을 나타내는 a 값에 대하여 높은 신뢰성이 있다고 판단하였다.
후속연구
이러한 분광기를 이용한 연구는 추후 실험 데이터를 충분히 확보하여 신뢰성을 더욱 높인다면 무기화학 부문을 포함한 다양한 분야에 적용할 수 있을 것으로 사료된다. 특히 원자력연료 제조 분야에서는 기존과 다른 특유의 방법이므로 향후 우라늄산화물 분말의 O/U비(oxygen to uranium ratio), 불순물 함량 등의 주요한 특성 확인을 비롯하여 질산우라닐 용액 중의 우라늄 농도 분석에도 적극적으로 응용할 수 있을 것으로 판단한다.
향후 중우라늄산암모늄의 색도 분석을 통한 우라늄산화물 소결체의 밀도 추정값과 실제 소결체 밀도 분석값의 오차를 줄이기 위해서는 미리 설정된 온도의 중우라늄산암모늄 결정화에서 반응 pH 범위 내 일정 pH 간격으로 중우라늄산암모늄 샘플을 제조 및 분석하여 상관관계 데이터를 보정해야 할 것이다. 이와 더불어 중우라늄산암모늄결정 구조에 대한 심도 있는 연구가 뒷받침되어야 할 것이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
소결공정이란?
재변환공정에서 생산된 우라늄산화물 분말은 소결체를 생산하기 위하여 후속 공정인 압분공정과 소결공정, 연삭공정을 거친다. 이 중,소결공정은 압분공정에서 제조된 성형압분체를 고온의 환원성 분위기(H2, gas)에서 일정 시간 소결하여 우라늄산화물 소결체를 제조하는 공정이다.
재변환공정에서 생산된 우라늄산화물 분말이 소결체를 생산하기 위해 거치는 작업은?
재변환공정에서 생산된 우라늄산화물 분말은 소결체를 생산하기 위하여 후속 공정인 압분공정과 소결공정, 연삭공정을 거친다. 이 중,소결공정은 압분공정에서 제조된 성형압분체를 고온의 환원성 분위기(H2, gas)에서 일정 시간 소결하여 우라늄산화물 소결체를 제조하는 공정이다.
우라늄산화물 소결체가 원자로의 설계 특성에 따라 밀도를 달리하나, 원자로 내부에서 연소할 때 발생하는 핵분열 기체를 최대로 보유하기 위하여 고밀도를 유지하는 이유는?
우라늄산화물 소결체는 원자로의 설계 특성에 따라 밀도를 달리하나, 원자로 내부에서 연소할 때 발생하는 핵분열 기체를 최대로 보유하기 위하여 고밀도를 유지한다. 이는 소결체 밖으로 방출된 핵분열 기체의 양이 증가하면 연료봉에 미치는 응력이 증가하여 연료봉의 건전성에 치명적인 영향을 주기 때문이다. 이뿐만 아니라, 소결체의 밀도는 핵연료의 열전도도, 탄성계수, 크리프 거동 등에도 영향을 준다.
참고문헌 (13)
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