[논문]알칼리금속 열전기변환장치의 접합과 출력성능

서민수; 이욱현; 우상국

doi:10.3795/ksme-a.2017.41.7.665

알칼리금속 열전기변환장치의 접합과 출력성능
Joining and Performance of Alkali Metal Thermal-to-electric Converter (AMTEC) 원문보기

大韓機械學會論文集. Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers. A. A, v.41 no.7, 2017년, pp.665 - 671

서민수 (한국에너지기술연구원) , 이욱현 (한국에너지기술연구원) , 우상국 (한국에너지기술연구원)

초록
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알칼리금속을 이용한 열전기변환장치(Alkali-Metal Thermal-to-electric Converter)는 열을 전기로 직접 변환하는 기술이다. AMTEC 기술은 기존 에너지기술 대비 고효율성과 고밀도성을 지니는 정적 에너지 변환 장치로서 이론 발전효율이 40%로 높고 단위발전량이 500 W/kg, $2.01W/cm^2$로 우수하다. AMTEC의 작동원리는 작동유체인 소듐이 분압차이에 의해서 고체전해질인 베타알루미나(BASE)의 내부에서 외부로 이온화를 거쳐며 통과하는데, 이때 전자를 주고 받으며 전기를 생성한다. BASE내외부의 분압차 형성을 위해서는 고온내구성과 기밀성이 높은 접합기술이 요구된다. 개발된 접합기술을 이용하여BASE/절연부/금속부 시스템의 안정적인 전기적/구조적 시스템을 구성하고 멀티-셀 모듈들을 제작하여 개방회로 전압과 전류-전압특성을 측정하는 방법으로 AMTEC 모듈전지들의 출력성능과 수명을 평가하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

The alkali-Metal Thermal-to-electric Converter (AMTEC) is one of the promising static energy conversion technologies for the direct conversion of thermal energy to electrical energy. The advantages over a conventional energy converter are its high theoretical conversion efficiency of 40% and power density of 500 W/kg. The working principle of an AMTEC battery is the electrochemical reaction of the sodium through an ion conducting electrolyte. Sodium ion pass through the hot side of the beta"-alumina solid electrolyte (BASE) primarily as a result of the pressure difference. This pressure difference across the BASE has a significant effect on the overall performance of the AMTEC system. In order to build the high pressure difference across the BASE, hermeticity is required for each joined components for high temperature range of $900^{\circ}C$. The AMTEC battery was manufactured by utilizing robust joining technology of BASE/insulator/metal flange interfaces of the system for both structural and electrical stability. The electrical potential difference between the anode and cathode sides, where the electrons emitted from sodium ionization and recombined into sodium, was characterized as the open-circuit voltage. The efforts of technological improvement were concentrated on a high-power output and conversion efficiency. This paper discusses about the joining and performance of the AMTEC systems.

주제어

AI 본문요약
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제안 방법

완성된 BASE셀들은 BASE 의 금속부와 하우징 내부플렌지(support plate)를 구조적으로 연결하고 wire lead를 이용하여 각 셀의 anode/cathode를 전기적으로 연결하고 모듈을 구성 하였다. 3셀 모듈은 직렬 회로를 형성하였고 4셀 모듈은 독립 전기회로로 직렬과 병렬 성능 모두 실험검증 할 수 있도록 하는 모듈화 공정을 수행하였다. 이후, 하우징과 feedthrough(FT)의 용접, anode/cathode wiring, 하우징 밀봉, 소듐충진을 순차적으로 실시하였다.
4셀 모듈(vapor-anode, 독립회로, 순환윅 있음)의개방회로전압 평가를 수행하였다. 온도의 상승에 따라 OCV가 점진적으로 상승하였으며 600°C 부근에서 7V(셀당 1.
3셀 모듈은 liquid-anode 방식으로 접합부가 없이 밀봉하였으며 윅이 없으므로 분압차 형성을 위해서 응축부에 진공펌프로 인위적인 순환을 유도하였다. 4셀 모듈은 vapor-anode 방식으로 네 개의 BASE셀로 구성하였으며 각 셀과 절연부, 금속부를 브레이징 접합하였으며 윅이 존재하므로 인위적인 압력 형성이 없이 순환하도록 설계하였다.
Mo 전극을 코팅한 BASE셀을 각각 3셀과 4셀로 집적시킨 후 3셀은 윅이 없는 liquid-anode방식으로, 4셀은 윅이 있는 vapor-anode로 구분하여 AMTEC 모듈 시스템을 제작하였다. 4셀 모듈의 접합은 BASE와 알루미나 세라믹, 세라믹과 금속구 조체를 동시에 vacuum brazing법으로 수행하고 각셀들의 성능측정을 위하여 모듈내부와 외부 모두 전기적으로 독립된 연결을 하였다. 성능평가 시 FT를 통해서 외부로 나오는 회로들을 일부 또는 전체 연결하여 직렬회로를 형성하였다.
AMTEC 모듈의 제작을 위하여 고온기밀성의 접합기술을 개발하고 다양한 방법의 전기회로 구성을 통하여 제작된 모듈들의 출력성능을 600 - 700 °C 부근에서 평가하였다.
AMTEC 시스템 작동온도는 1300K로 높으므로 고온내구성이 높은 기밀접합이 이루어져야 한다. BASE 내외부 anode와 cathode간의 전기적 회로가 형성 될 수 있도록 절연부(insulator)를 설계하고 전해질-절연체-금속 구조체의 전기적 절연성과 구조적 안정성을 위해 BASE와 절연부, 절연부와 금속부 접합에 각각 세라믹 본딩법과 필러금속 브레이징법을 적용하여 요소 접합을 수행하고 이에 대한 접합강도와 전기적 절연성을 조사하였다.
Mo 전극을 코팅한 BASE셀을 각각 3셀과 4셀로 집적시킨 후 3셀은 윅이 없는 liquid-anode방식으로, 4셀은 윅이 있는 vapor-anode로 구분하여 AMTEC 모듈 시스템을 제작하였다. 4셀 모듈의 접합은 BASE와 알루미나 세라믹, 세라믹과 금속구 조체를 동시에 vacuum brazing법으로 수행하고 각셀들의 성능측정을 위하여 모듈내부와 외부 모두 전기적으로 독립된 연결을 하였다.
Na 분위기에 노출에 따른 접합성능의 확인을 위하여 접합시편을 200°C의 Na 용액에 담그고 100 - 1,000시간 후의 접합강도의 변화를 시험하였다.
응축부에 블로어를 연결하고 각종 장비들에 모듈을 연결하고 실험 전 기밀테스트를 수행하였다. Na의 끓는점 감소를 통하여 최소 열량으로 효율을 극대화 하고자 진공 및 저압 분위기를 조성하기 위하여 진공도를 높였다. 또한 가압 후 150시간 이상 유지시켜 가압테스트를 수행하였다.
각 모듈들의 집전을 위하여 셀의 anode는 금속 구조체를 cathode는 금속집전체(current collector)를이용하여 집전하였다. 완성된 BASE셀들은 BASE 의 금속부와 하우징 내부플렌지(support plate)를 구조적으로 연결하고 wire lead를 이용하여 각 셀의 anode/cathode를 전기적으로 연결하고 모듈을 구성 하였다.
금속-세라믹 접합인 Ti-Cu-Ni 브레이징으로 최고 접합강도 37 MPa을 확보하였고, 1,100°C 접합공정 에서 헬륨 누설 테스트로 10-5 torr-l/sec의 누설 및기밀성을 확인하였다.
Na 분위기에 노출에 따른 접합성능의 확인을 위하여 접합시편을 200°C의 Na 용액에 담그고 100 - 1,000시간 후의 접합강도의 변화를 시험하였다. 노출시간과 무관하게 평균적으로 40 MPa의 접합 강도가 확보되었고 이를 통하여 Na 분위기에 서의 안전성과 신뢰성을 검증하였다.
두 실험의 고온부 온도는 720°C와 660°C로 동일한 조건으로 가열 및 유지를 하지 못하였는데 이는 4셀 모듈의 비교적 큰 용적과 열용량으로 이에 반하여 히터의 낮은 성능에 기인하였다.
Na의 끓는점 감소를 통하여 최소 열량으로 효율을 극대화 하고자 진공 및 저압 분위기를 조성하기 위하여 진공도를 높였다. 또한 가압 후 150시간 이상 유지시켜 가압테스트를 수행하였다.
모듈가열 시의 전기히터는 슬라이닥스를 통하여 입력전원을 공급받아서 필요한 출력전압으로 변환 시키며 출력을 제어하였다. 이를 통하여 모듈 내부에 삽입된 히트파이프를 가열하고 모듈 하부 플렌지와 내부 온도를 올리는 방식을 채택하였다.
전기히터를 열원으로 사용하였으며 슬라이닥스(slidacs)로 온도를 제어하였다. 모듈의 출력 성능을 평가하기 위하여 셀 단위와 모듈 단위의 OCV(개방회로전압)와 I-V특성을 측정하였다.직렬연결모듈의 성능평가를 위하여 potentiostat 장치를 이용하여 출력성능 측정실험을 수행하였다.
본 연구에서는AMTEC 단위셀 구성요소 개발, 접합기술 개발, 순환윅 및 응축 열해석 기술 등을 통하여 AMTEC 요소기술들을 개발하고 최종적으로 시스템화한 모듈제작을 통하여 전류-전압 특성과 출력 성능을 평가하였으며 그 범위는 다음과 같다.
torr-l/sec의 누설 및기밀성을 확인하였다. 브레이징 기술을 적용하여 접합한 AMTEC 모듈들로 수명성능을 시험하였고 4셀 모듈에서 4시간여의 승온과정과 2 시간여의 운전성능측정 과정을 견뎌 내었다.
4셀 모듈의 접합은 BASE와 알루미나 세라믹, 세라믹과 금속구 조체를 동시에 vacuum brazing법으로 수행하고 각셀들의 성능측정을 위하여 모듈내부와 외부 모두 전기적으로 독립된 연결을 하였다. 성능평가 시 FT를 통해서 외부로 나오는 회로들을 일부 또는 전체 연결하여 직렬회로를 형성하였다.
세라믹 접합제의 우수한 밀봉 효과를 확인하기 위하여 800°C Na 용액에서 밀봉성을 실험하였다.
실제 요소부품들로 접합을 수행하였는데 1인치 직경을 가지는 BASE와 절연부, 이를 플렌지와 연결해주는 금속구조체로 구성되는데 접합부의 기밀성 확인을 위하여 헬륨 디텍터로 누설 테스트를 수행하였다. 접합강도는 크기 5×10×3 mm 플레이트들을 접합하여 Fig.
요소부품과 시스템 요소기술의 효율적 융합을 검증하기 위하여 3셀과 4셀의 멀티-셀 AMTEC모듈을 제작하였다. 3셀 모듈은 liquid-anode 방식으로 접합부가 없이 밀봉하였으며 윅이 없으므로 분압차 형성을 위해서 응축부에 진공펌프로 인위적인 순환을 유도하였다.
유도브레이징(induction brazing)과 진공 브레이징(vacuum brazing)으로 수행 하였고 접합 온도는 1000°C - 1200°C 범위를 실험하였다.
응축부에 블로어를 연결하고 각종 장비들에 모듈을 연결하고 실험 전 기밀테스트를 수행하였다. Na의 끓는점 감소를 통하여 최소 열량으로 효율을 극대화 하고자 진공 및 저압 분위기를 조성하기 위하여 진공도를 높였다.
모듈가열 시의 전기히터는 슬라이닥스를 통하여 입력전원을 공급받아서 필요한 출력전압으로 변환 시키며 출력을 제어하였다. 이를 통하여 모듈 내부에 삽입된 히트파이프를 가열하고 모듈 하부 플렌지와 내부 온도를 올리는 방식을 채택하였다. ⁽¹¹⁾
증발부 응축부 간의 기밀성이 유지되도록 건전접합을 하였다. 이를 통하여 분압차가 발생 및 유지되어 소듐의 일방향순환을 가능하게 되도록 접합면의 공차설계와 접합소재, 접합필러, 접합방법, 접합조건 등을 연구조사 적용하였다. 또한, 고효율 집전과 함께 접합과 절연을 강화하였다.
3셀 모듈은 직렬 회로를 형성하였고 4셀 모듈은 독립 전기회로로 직렬과 병렬 성능 모두 실험검증 할 수 있도록 하는 모듈화 공정을 수행하였다. 이후, 하우징과 feedthrough(FT)의 용접, anode/cathode wiring, 하우징 밀봉, 소듐충진을 순차적으로 실시하였다. 하우징과 FT는 용접하고 내부에서 커넥터를 이용하여 단위셀의 양극단과 FT 를 연결하여 외부단자로 빼내었다.
절연부/금속부의 금속-세라믹 접합은 Ti-Cu-Ni 브레이징을 하였고 접합강도 시편을 접합 한 경우 설계에 요구되는 강도를 상회하는 15 MPa를 확보 하였다. 금속-세라믹의 최고접합강도는 37 MPa로실제 부품을 1,100°C 접합공정 시의 기밀성은 leak rate 10^-5 Torr-l/sec로 전기적 단락 방지와 충분한 분압차의 형성과 유지가 가능하였다.
또한, 고효율 집전과 함께 접합과 절연을 강화하였다. 접합공정 프로파일에 따라 BASE셀 외부에 필러금속이 이염되는 경우가 발생하였으나 최적화를 통하여 개선하였고 전체적으로 순도가 높은 접합계면을 얻을 수 있어 모듈 제작 시에 접합기술을 적용하였다.
정전압 0.7 V, 온도 620°C로 유지한 조건에서 운전시의 초기성능을 시험하였다.
소재 간의 열팽창률을 최소화하고 발생되는 응력의 흡수력을 높이도록 하기 위하여 고접합강도와 함께 저취성이 동시에 요구된다. 증발부 응축부 간의 기밀성이 유지되도록 건전접합을 하였다. 이를 통하여 분압차가 발생 및 유지되어 소듐의 일방향순환을 가능하게 되도록 접합면의 공차설계와 접합소재, 접합필러, 접합방법, 접합조건 등을 연구조사 적용하였다.
모듈의 출력 성능을 평가하기 위하여 셀 단위와 모듈 단위의 OCV(개방회로전압)와 I-V특성을 측정하였다.직렬연결모듈의 성능평가를 위하여 potentiostat 장치를 이용하여 출력성능 측정실험을 수행하였다. 출력은 700°C부근에서 OCV를 확인하고 운전시 전류-전압 특성 확인을 위하여 전류를 인가하였다.
진공소결공정 온도범위(1100°C-1300°C)에서의 BASE 내 Na 조성변화를 시험분석하고, Na 휘발을 억제 하기 위하여 파우더 함침, 도가니 소재변경 등 다양한 조건에서 소결하고 BASE 내 소듐 함량소실 정도를 조사하여 실험조건에 반영하였다.
출력은 700°C부근에서 OCV를 확인하고 운전시 전류-전압 특성 확인을 위하여 전류를 인가하였다.
하우징의 밀봉과 진공도는 모듈의 성능과 직결되며 중요하므로 하우징의 기밀성과 작업성을 높이기 위하여 상부/하부 플렌지를 분리 체결하였다.
헬륨 감지기로 누설 테스트를 수행하여 밀봉을 확인한 후 소듐을 충진하였으며 모듈조립 전후의 전기적 통전 및 전기 저항 테스트, 진공도 등을 측정함으로써 성능 평가 시 문제가 일어나지 않도록 하였다. 완성된 모듈은 히터에 연결하고, 압력 센서와 온도센서를 부착하고 출력효율을 높이기 위하여 단열재로 마감하였다.
회로의 안전성과 윅에 의한 소듐의 순환확인을 위하여 모듈은 직렬회로연결모듈과 독립회로연결 모듈, 윅이 없는 경우와 윅이 있는 경우로 나누어 제작하였다. 전기히터를 열원으로 사용하였으며 슬라이닥스(slidacs)로 온도를 제어하였다.

대상 데이터

BASE/절연부 접합은 고온의 작동온도에 대응 하여 장기운전이 가능한 내구성과 강도를 고려 하였고BASE와 알루미나 부품들과의 이질성이 낮은 CaO-Al₂O₃계를 선정하였다. ⁽⁹⁾
세라믹-세라믹 접합인 CaO-Al2O3 세라믹 본딩의 소결온도 1420°C에서 접합강도 35 MPa을 확보하 였다.
소결온도 1500°C에서는 2배 가량의 더 높은 접합강도를 확인하였으나 요구되는 접합강도와 세라믹의 입자성장 등을 고려하여 최적의 접합 소결 온도는 1420°C로 선정하였다.
절연부/금속부 접합은 브레이징으로 하였으며 작동온도를 고려하여 Ti-Cu-Ni 계의 필러금속을 선정하였다. 유도브레이징(induction brazing)과 진공 브레이징(vacuum brazing)으로 수행 하였고 접합 온도는 1000°C - 1200°C 범위를 실험하였다.

이론/모형

접합강도는 크기 5×10×3 mm 플레이트들을 접합하여 Fig. 3과 같이 off single lap compression 법으로 측정하였다.

성능/효과

3셀 모듈(liquid-anode, 직렬회로, 순환윅 없음, 분압차 형성용 진공펌프사용)의 최대출력밀도 MPD (max. power density)는 BASE 온도 720°C에서 25W 로 셀 당 8W의 출력을 보였다(Fig. 4).
3셀 모듈은 윅(wick)의 부재로 연료인 소듐이 순환 공급 될 수 없는 시스템으로 인위적인 순환을 중지하자 출력이 급격히 떨어져 연속 운전이 불가하였다. 4셀 모듈은 4개의 직접된 BASE와 중앙에 윅이 위치해 있는 시스템으로 0.7 V의 정전압 운전조건에서 7 W 내외의 초기성능을 40분간 안정적인 유지하였으며 윅에 의한 소듐연료의 순환으로 6시간 가량의 연속 운전이 가능하였다.
4셀 모듈의 각 셀들에 대한 출력은 2.2 W에서 1.8 W로 확인되었고 10분 가량 안정적으로 작동하는 것을 확인하였다. 2개의 셀들을 직렬회로로 연결하여 10분간 운전 시 초기 4 W에서 3.
2W까지 점진적으로 하락하였다. 4셀 모듈의 각 셀들을 직렬회로로 구성하여 40 분동안 작동 시, 각 셀 당 1.9 W 내외의 출력을 보였고(Fig. 7) 모듈은 7 W 내외의 안정적인 출력을 연속적으로 생산하였다. 모듈의 출력이 셀들의 출력 합보다 낮은 것은 전기적으로 최적화되지 않은 회로구성에 기인하였다.
Liquid-anode방식으로 제작한 3셀 직렬연결모듈의 OCV는 셀당 2.7V정도로 총 8V로 나타났고, 최대출력밀도는 25W로 셀당 8W의 출력성능을 보였다. Vapor-anode 방식으로 제작한 4셀 독립연결 모듈의 OCV는 셀당 2V 정도로 총 8V로 나타났고, 최대출력밀도는 17W로 셀당 4W정도의 출력 성능을 보였다.
7V정도로 총 8V로 나타났고, 최대출력밀도는 25W로 셀당 8W의 출력성능을 보였다. Vapor-anode 방식으로 제작한 4셀 독립연결 모듈의 OCV는 셀당 2V 정도로 총 8V로 나타났고, 최대출력밀도는 17W로 셀당 4W정도의 출력 성능을 보였다.
고온부 620°C와 저온부 330°C의 평균작동 온도 조건에서 4셀 모듈의 병렬 전류-전압 특성으로 최대출력밀도는 17W, 변환효율은 5.66%, 출력밀도는 0.07 W/cm2 로 3셀에 비해 낮았으며 이는 작동유체인 소듐이 액상(3셀 모듈)과 기상(4셀 모듈)으로 집적밀도가 다른 구동방식의 차이로 확인되었으며 충분한 압력차 형성이 필요해 보였다.
고온에서 진공소결을 한 경우의 BASE는 출력 성능이 저하되는 것을 확인하였으며 이는 BASE 내부의 Na 휘발에 기인한 것으로 확인되었다. 진공소결공정 온도범위(1100°C-1300°C)에서의 BASE 내 Na 조성변화를 시험분석하고, Na 휘발을 억제 하기 위하여 파우더 함침, 도가니 소재변경 등 다양한 조건에서 소결하고 BASE 내 소듐 함량소실 정도를 조사하여 실험조건에 반영하였다.
윅이 없는 3셀 모듈은 진공펌프를 통한 인공적 분압차 유지를 멈추자 10분 내외로 출력이 급격히 하강하여 분압차에 의한 이온교환이 멈추는 것을 확인하였다. 4셀 모듈의 경우 인위적인 압력차 형성없이 6시간 정도의 작동을 확인하였다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	AMTEC 기술의 특징은 무엇인가?	AMTEC 기술은 이온전도성 베타-알루미나 고체 전해질과 소듐을 작동유체로 열을 전기로 직접 변환시키는 기술로 지난 50년간 연구되어 왔으며, AMTEC의 가능성에 대하여 소재, 소듐순환, 열 설계 등의 다양한 기술분야에서 여러 제작, 실험, 성능평가를 통한 기술적 진보가 이루어져 왔다.
	AMTEC의 작동원리는 무엇인가?	01W/cm^2$로 우수하다. AMTEC의 작동원리는 작동유체인 소듐이 분압차이에 의해서 고체전해질인 베타알루미나(BASE)의 내부에서 외부로 이온화를 거쳐며 통과하는데, 이때 전자를 주고 받으며 전기를 생성한다. BASE내외부의 분압차 형성을 위해서는 고온내구성과 기밀성이 높은 접합기술이 요구된다.
	본 논문에서 고온기밀성의 접합기술을 개발하고 다양한 방법의 전기회로 구성을 통하여 제작된 모듈들의 출력성능을 600 - 700 °C 부근에서 평가한 결과는 어떠한가?	세라믹-세라믹 접합인 CaO-Al2O3 세라믹 본딩의 소결온도 1420°C에서 접합강도 35 MPa을 확보하 였다. 200°C 소듐용액 내에서의 접합강도 유지와 800°C 고온에서의 기밀성 유지를 확인하였으나 고온의 진공 소결 과정에서 BASE 내의 Na 소실이 관찰되었다. 금속-세라믹 접합인 Ti-Cu-Ni 브레이징으로 최고 접합강도 37 MPa을 확보하였고, 1,100°C 접합공정 에서 헬륨 누설 테스트로 10-5 torr-l/sec의 누설 및기밀성을 확인하였다. 브레이징 기술을 적용하여 접합한 AMTEC 모듈들로 수명성능을 시험하였고 4셀 모듈에서 4시간여의 승온과정과 2 시간여의 운전성능측정 과정을 견뎌 내었다. Liquid-anode방식으로 제작한 3셀 직렬연결모듈의 OCV는 셀당 2.7V정도로 총 8V로 나타났고, 최대출력밀도는 25W로 셀당 8W의 출력성능을 보였다. Vapor-anode 방식으로 제작한 4셀 독립연결 모듈의 OCV는 셀당 2V 정도로 총 8V로 나타났고, 최대출력밀도는 17W로 셀당 4W정도의 출력 성능을 보였다. 3셀 모듈은 윅(wick)의 부재로 연료인 소듐이 순환 공급 될 수 없는 시스템으로 인위적인 순환을 중지하자 출력이 급격히 떨어져 연속 운전이 불가하였다. 4셀 모듈은 4개의 직접된 BASE와 중앙에 윅이 위치해 있는 시스템으로 0.7 V의 정전압 운전조건에서 7 W 내외의 초기성능을 40분간 안정적인 유지하였으며 윅에 의한 소듐연료의 순환으로 6시간 가량의 연속 운전이 가능하였다.

참고문헌 (11)

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상세보기
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상세보기
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상세보기
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