[논문]이산화탄소 하이드레이트 슬러리의 생성 및 수송기술개발

윤린

doi:10.6110/kjacr.2017.29.7.341

이산화탄소 하이드레이트 슬러리의 생성 및 수송기술개발
Development of Formation and Transportation Techniques for CO2-Hydrate Slurry 원문보기

설비공학논문집 = Korean journal of air-conditioning and refrigeration engineering, v.29 no.7, 2017년, pp.341 - 349

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Formation and transportation of $CO_2$-hydrate slurry was conducted by circulating saturated water with $CO_2$ through a double-tube type heat exchanger which was cooled down by brine. The inner diameter and circulation length of the heat exchanger were 1 inch and 20 m, respectively. Water in tank was supersaturated by injected $CO_2$ and the operation pressure was maintained at 3,000 to 4,000 kPa with fluid-temperature of less than $9^{\circ}C$. $CO_2$ hydrate mass fraction was calculated based on density of $CO_2$-hydrate slurry mixture. Results showed that the $CO_2$-hydrate slurry could be circulated without blockage for 1 hr. Circulation status of the $CO_2$-hydrate slurry was also visualized.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 CO₂-hydrate를 이용한 냉열에너지 저장 및 순환을 위해, 한편 포집 이산화탄소의 효율적인 그리고 경제적인 수송을 위해 이산화탄소를 하이드레이트 형태로 생성한 후 배관 내에서 뭉침 없이 원활히 하이드레이트를 수송할 수 있는 기술을 확보하는데 그 목적이 있다.
본 연구에서는 간접식 이차유체 냉각시스템의 작동유체로서 이산화탄소 하이드레이트 슬러리의 원활한 생성과 순환을 위해, 그리고 포집된 이산화탄소를 보다 효율적이고 경제적으로 수송할 수 있는 방법으로 하이드레이트 형태의 배관 수송방법을 제시하고, 이를 랩스케일의 규모로 실험장치를 제작하여 수송실험을 수행하였다. 주요 연구결과는 다음과 같다.

가설 설정

-hydrate를 생성하여 수송하는 방법에 대해 수송 소비동력 평가를 수행하였다. 본 경제성 분석에서 이산화탄소 포집은 pre-combustion 포집기술로 가정하였고, 설계 및 운전조건은 500 km의 배관수송을 기준으로 하였다. Seevam 등에⁽¹⁵⁾ 따르면 precombustion 포집기술을 활용한 초임계-고밀도 이산화탄소의 수송을 위해서는 대략 105 km 간격으로 부스팅 스테이션이 필요하다.
한편 배관수송 내 이상유동의 발생을 피하기 위해 수송압력은 임계압력 이상을 유지하였다. 이산화탄소는 불순물이 없는 순수기체로 가정하였고, 포집 이산화탄소의 수송을 위해 최초 압축기까지 포함하여 총 5개의 가압 스테이션이 필요하다. Table 3은 본 경제성 분석을 위한 이산화탄소 수송 조건을 요약하여 나타낸다.

제안 방법

7 wt.% 조건을 설정한 이유는 하이드레이트 슬러리의 형성 및 수송성에 관련된 기존 문헌을 바탕으로 결정하였다. Moradpour 등에⁽¹⁴⁾의하면 뭉침방지제를 1.
그들은 CO₂-hydrate 슬러리의 생성에 있어 이산화탄소 인젝션 기술의 가능함을 보였고, 그들의 2013년의 연구에 있어서는⁽³⁾ 이차유체 시스템 내 슬러리의 농도를 22 Vol.%까지 높여 전달물성에 대한 연구를 수행하였다. Xu 등은⁽⁴⁾ 이차유체 열전달 물질로서 CO₂-hydrate 슬러리가 아이스 슬러리보다 열역학적으로 우수하다는 결과를 발표하였다.
(1) 물을 이산화탄소로 포화시켜 물-이산화탄소 수용액의 밀도를 1,014∼1,016 kg/m3로 유지한 후 냉각 브라인을 통해 수용액의 온도를 하이드레이트 생성조건으로 유지한 채 순환시켜 슬러리 내 최대 34% 질량비로 CO2-hydrate 슬러리를 생성하였다.
Lv 등은⁽⁹⁾ CO₂-hydrate의 생성압력과 유량을 바꾸어가며 하이드레이트 슬러리의 관 내 유동특성과 막힘(blockage)에 소요되는 시간을 측정하였다. 그리고 CO₂-hydrate의 생성조건에 따라 입자의 크기 또한 변하는 것을 관찰하였다. Xu 등은⁽¹⁰⁾ 하이드레이트 생성억제제(열역학 및 운동학 하이드레이트 억제제)의 종류에 관한 검토를 실시하였다.
Hoang 등은⁽⁶⁾ 냉동보관을 위한 이상상태 CO₂-hydrate 슬러리의 열 및 물질전달에 대한 열역학적 모델링을 수행하였고, 이차유체 시스템 내 하이드레이트 슬러리의 분배 효율을 제시하였다. 또한 슬러리의 관계 지시하였다. 이들은 작동유체로서 CO₂-hydrate, tetra-nbutylphosphonium bromide hydrate(TBPB), 혼합 TBPB+CO₂ hydrate, 그리고 아이스 슬러리를 대상으로 연구하였다.
Seevam 등에⁽¹⁵⁾ 따르면 precombustion 포집기술을 활용한 초임계-고밀도 이산화탄소의 수송을 위해서는 대략 105 km 간격으로 부스팅 스테이션이 필요하다. 본 연구에서는 100 km를 부스팅 구간으로 산정하였다. 한편 배관수송 내 이상유동의 발생을 피하기 위해 수송압력은 임계압력 이상을 유지하였다.
2시간 이후부터는 하이드레이트 생성 조건이 만족되었고 이 시점부터 하이드레이트가 가시적으로 가능한 크기로 생성됐었을 것으로 판단된다. 실험 시작 후 3시간이 흐른 후에 브라인의 온도를 더욱 낮추어 이산화탄소 하이드레이트의 성장조건을 촉진시킨 후 이후 지속적인 하이드레이트가 생성되었고 3시 20분경에 폭발적으로 하이드레이트 성장이 이루어지고 3시 36분경에 브라인 측의 펌프를 중지시켜 추가 생성 없이 열교환기 내 하이드레이트 수송 실험을 진행하였다. 이와 동시에 갑작스런 이산화탄소 하이드레이트의 온도상승을 관찰할 수 있는데 이는 발열반응인 가스 하이드레이트의 급격한 생성에 기인한다.
건조 하이드레이트는 천연 가스로부터 생산되어 보통 -15℃에서 냉장되었으며, 그런 다음 멀리 떨어진 가스 시장으로 수송되어 그곳에서 용해되고 가스로 회복되었다. 이 연구는 가스 하이드레이트 형성과 해리, 하이드레이트 슬러리의 유동 물성, 하이드레이트 입자의 분리에 집중하였다. Lv 등은⁽⁹⁾ CO₂-hydrate의 생성압력과 유량을 바꾸어가며 하이드레이트 슬러리의 관 내 유동특성과 막힘(blockage)에 소요되는 시간을 측정하였다.
이와 동시에 갑작스런 이산화탄소 하이드레이트의 온도상승을 관찰할 수 있는데 이는 발열반응인 가스 하이드레이트의 급격한 생성에 기인한다. 총 1시간 동안 뭉침 없이 하이드레이트의 수송을 수행하였다. Fig.
포집 이산화탄소의 배관 수송에 있어서 초임계상태의 수송과 본 연구의 CO₂-hydrate를 생성하여 수송하는 방법에 대해 수송 소비동력 평가를 수행하였다. 본 경제성 분석에서 이산화탄소 포집은 pre-combustion 포집기술로 가정하였고, 설계 및 운전조건은 500 km의 배관수송을 기준으로 하였다.

이론/모형

각 압축 단에서 압축기에 요구되는 동력은 초기 압력 Pinitial에서 Pcutoff으로 상승시키는데 소요되며 식(6)과 식(7)을 이용하여 계산한다. 본 압축기 소비동력 모델의 경우 McCollum과 Ogden이⁽¹⁶⁾ 이산화탄소의 압축, 수송 및 저장에 대한 기술 타당성 및 경제성 분석을 위해 적용된 모델을 활용하였다. 본 식들에서 Pcutoff 압력은 이산화탄소의 수송에 있어 압축기에서 펌프로의 전환이 필요한 압력을 나타낸다.
순환 CO₂-hydrate 슬러리 내 하이드레이트의 질량분율은 질량유량계에서 동시에 측정되는 슬러리의 밀도값을 기준으로 Hu 등이⁽⁵⁾ 제시한 관계식(1)을 통해 측정하였다. 식(1)에서 CO₂-hydrate 슬러리의 질량분율, x_co2hydrate를 산출하기 위해서는 물에 용해된 이산화탄소-물 혼합물 밀도값, 그리고 CO₂-hydrate 슬러리의 밀도가 필요하다.
첫 번째 값의 경우 Table 1에 나타낸 유량계 겸용 밀도계를 통해 측정가능하고, 두 번째 값의 경우 Table 2에 나타낸 바와 같이 1,036 kg/m³으로 설정하였다. 이산화탄소-물 혼합물 밀도는 Duan 등이⁽¹³⁾ 제시한 밀도 모델인 식(2)를 통해 계산하였고, 식(2)에 나타낸 이산화탄소가 용해된 이산화탄소-물 수용액의 몰질량과 몰체적은 물에 용해된 이산화탄소의 몰비, XCO₂에 의존한다. 이산화탄소-물 수용액의 몰질량과 몰체적은 식(3)과 식(4)와 같다.

성능/효과

3 wt.%를 투입한 경우와 비교하여 유효점성 및 하이드레이트 체적분율을 크게 향상시키는 결과를 가져왔다. Fig.
7 wt.%의 양을 투입하였고, 순환유체의 밀도가 Tween 80의 투입이 없을 때보다 짧은 시간에 증가하는 것을 관찰하였고, 보다 폭발적인 슬러리의 생성을 나타냈다.
(2) 냉각브라인의 순환을 멈춰 CO₂-hydrate의 추가생성을 억제한 채 관내 하이드레이트의 뭉침으로 인한 막힘없이 1시간을 순환시킬 수 있었다. 가시화결과 상당히 많은 양의 하이드레이트 입자가 서로 뭉쳐서 비교적 큰 사이즈의 하이드레이트와 매우 작은 알갱의 하이드레이트 입자가 뿌옇게 지나가는 것을 확인 할 수 있었다.
(4) 포집 이산화탄소의 배관 수송에 있어서 초임계상태의 수송과 본 연구의 이산화탄소 하이드레이트를 생성하여 수송하는 방법에 대하여 소비동력 평가결과 기존 초임계상태의 수송방법대비 이산화탄소 하이드레이트 슬러리의 수송방법이 1/7수준의 동력 소비를 나타냈다.
8은 탱크에 부착된 가시화창을 통해 관찰된 CO₂-hydrate를 나타낸다. CO₂-hydrate가 저장 탱크에서 서로 밀하게 뭉쳐 단단한 형상을 보이고 있고 저장탱크 2/3에 해당하는 대부분을 차지하고 있음을 확인 할 수 있었다. 순환루프 내 이중관식 열교환기를 통과하면서 생성된 하이드레이트 입자는 저장 탱크에 축적되는데 탱크 내 이산화탄소 하이드레이트 입자들의 축적은 하나의 핵으로 작용하여 이산화탄소 입자의 크기를 더 크게 성장시킨다.
하이드레이트 입자의 크기는 시간이 지남에 따라 증대되는 것으로 판단되는데 이는 보다 많은 하이드레이트의 형성과 이들이 서로 합쳐진 결과라고 생각된다. CO₂-hydrate의 가시화를 위한 사각채널에서 이들 흐름을 관찰한 결과 상당히 많은 양의 하이드레이트 입자가 서로 뭉쳐서 비교적 큰 사이즈의 하이드레이트와 매우 작은 알갱의 하이드레이트 입자가 뿌옇게 지나가는 것을 확인 할 수 있었다. Fig.
Ding 등은⁽¹¹⁾ 높은 압력조건에서 천연가스 하이드레이트 슬러리의 유동양식 및 유동 특성을 연구하였다. 가스-액상의 다상(multi-phase)시스템에서 천연가스 하이드레이트의 형성은 유동양식에 큰 영향을 미치며 이는 유체상만 존재하는 물-오일 시스템의 유동과 크게 다름을 고찰하였다. Javanmardi 등은⁽¹²⁾ 천연가스를 하이드레이트 형태로 수송하는 방식에 대해 다양한 운전 조건을 가정하여 경제성 분석을 수행하였다.
-hydrate의 추가생성을 억제한 채 관내 하이드레이트의 뭉침으로 인한 막힘없이 1시간을 순환시킬 수 있었다. 가시화결과 상당히 많은 양의 하이드레이트 입자가 서로 뭉쳐서 비교적 큰 사이즈의 하이드레이트와 매우 작은 알갱의 하이드레이트 입자가 뿌옇게 지나가는 것을 확인 할 수 있었다.
초임계 압력 이하 조건에서 이산화탄소 하이드레이트 수송을 위한 초기 압력에서 Pcutoff까지의 펌핑 동력은 식(8)을 통해 계산하였다. 각 스테이션에서 요구되는 수력학적 동력은 5,000 TonCO₂/day의 수송을 기준으로 계산하였고, 실제 설치될 압축기와 펌프의 용량은 계산을 통한 요구동력 대비 20%를 증대된 값을 제시하였다.
-hydrate 슬러리를 냉동 및 에어컨디셔너 시스템의 이차유체로 활용하기 위한 전달물성측면에서 연구를 수행하였다. 균질유동으로 가정한 하이드레이트 슬러리의 겉보기 점성은 CO₂-hydrate의 입자크기와 형상, 뭉침 정도, 질량유량에 크게 의존함을 나타냈다. 최근 CO₂-hydrate 슬러리는 환경적 안정성과 높은 해리잠열능력으로 열저장매체로 사용하고자 하는 연구가 활발히 진행되고 있다.
4와 같은 실험 과정을 반복하였다. 다만 하이드레이트 생성을 위해 냉각 브라인의 온도를 낮추어 실험 시작 57분 후 하이드레이트의 최초 생성이 시작되었을 것으로 판단되고, 비교적 안정된 슬러리 유량을 1시간 이후 유지하고 있음을 확인 할 수 있다. 시스템의 압력이 급격히 하락한 1시 55분경을 전후로 급격한 하이드레이트의 생성이 이루어졌고 수 분간 유량이 감소하는 현상을 보였으나 이후 30분간 일정한 슬러리 흐름을 나타냈다.
시스템 내 이산화탄소의 주입시점 이후부터 지속적으로 이산화탄소-물 수용액의 밀도가 상승함을 확인할 수 있는데 Table 2에 나타낸 바와 같이 슬러리의 밀도가 1,016 kg/m3인 경우에도 ρCO2-solution의 값에 따라 슬러리 내 이산화탄소 하이드레이트의 질량 분율이 크게 달라짐을 알 수 있다.
5는 시간에 따른 작동유체의 질량유량, 밀도, 그리고 열교환기 냉각용 브라인의 질량유량을 나타낸다. 이산화탄소-물 수용액상태에서 이산화탄소물-이산화탄소 하이드레이트 슬러리로 상이 변해가는 과정에서 작동유체의 질량유량은 5 kg/min으로 하이드레이트가 급격하게 생성된 3시간 36분 지점까지 유지되다가 수분가량 펌프 작동을 멈춘 후 외부 냉각 브라인의 작동을 멈춘 상태에서 최장 1시간 가량 6 kg/min 내외로 순환됨을 확인 할 수 있다. 시스템 내 이산화탄소의 주입시점 이후부터 지속적으로 이산화탄소-물 수용액의 밀도가 상승함을 확인할 수 있는데 Table 2에 나타낸 바와 같이 슬러리의 밀도가 1,016 kg/m³인 경우에도 ρCO₂-solution의 값에 따라 슬러리 내 이산화탄소 하이드레이트의 질량 분율이 크게 달라짐을 알 수 있다.
시스템 내 이산화탄소의 주입시점 이후부터 지속적으로 이산화탄소-물 수용액의 밀도가 상승함을 확인할 수 있는데 Table 2에 나타낸 바와 같이 슬러리의 밀도가 1,016 kg/m³인 경우에도 ρCO₂-solution의 값에 따라 슬러리 내 이산화탄소 하이드레이트의 질량 분율이 크게 달라짐을 알 수 있다. 탱크 내 이산화탄소의 주입에 있어서 최초 탱크에 반 정도로 물을 채우고 열교환기를 통해 순환된 물은 상부에서 낙하하도록 하였는데 이를 통해 이산화탄소가 보다 신속하게 물에 용해되는 현상을 확인하였고 그래프 좌측의 밀도변화도 이미 실험 시작 후 1시간 만에 1,010 kg/m³을 나타냄을 볼 수 있다. 이산화탄소 하이드레이트 슬러리의 밀도는 2시간 이후 1,014 kg/m³으로 유지되었고, 하이드레이트 입자의 생성 시 슬러리의 밀도가 약간 감소하는 경향을 살펴볼 수 있다.
하이드레이트 수송에 대한 소비 동력을 나타낸다. 포집 후 초기 가압 스테인션에서의 압축기와 펌프의 소비 동력은 각각 22,120 kW와 635 kW를 나타내고, 그 후 부스팅 스테이션에서의 소비 동력은 각각 796 kW와 233 kW를 나타내어 총 500 km를 수송할 때 초임계 이산화탄소 수송을 위한 압축기의 소비 동력은 22,439 kW를, 하이드레이트 슬러리 수송을 위한 펌프동력은 1,597 kW를 나타내어 기존 수송방법 대비 1/7수준의 동력을 소비됨을 알 수 있다.
Javanmardi 등은⁽¹²⁾ 천연가스를 하이드레이트 형태로 수송하는 방식에 대해 다양한 운전 조건을 가정하여 경제성 분석을 수행하였다. 하이드레이트를 이용한 수송이 기존 가스 형태의 천연가스 수송보다 큰 경제성을 나타냄을 확인 할 수 있었다. 현재까지 국외에서 CO₂-hydrate 슬러리를 냉열에너지의 이용을 위한 기초연구가 진행됨을 확인하였고, 포집 이산화탄소의 수송매체로서 CO₂-hydrate 슬러리에 대한 연구는 매우 제한적임을 알 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	CCS 기술은 무엇인가?	한편, 대기 중 이산화탄소 배출을 줄이기 위한 방법에 범국가적으로 관심을 갖는 추세이며, 이에 이산화탄소를 포집, 수송, 그리고 장기간 저장을 포함하는 이산화탄소 처리 기술인 CCS(Carbon-dioxide Capture & System) 기술개발 또한 활발히 진행되고 있다. 포집된 대량의 이산화탄소를 수송하기 위해 배관 내 수송이 고려되고 있는데 높은 수송 압력을 만들기 위해 압축기를 통한 큰 동력을 필요로 하고, 100 bar 근처의 수송으로 인해 고비용의 파이프라인 설치 및 안정성의 문제가 대두된다.
	이산화탄소를 수송하는 방법 중 배관 내 수송 방법의 문제점은?	한편, 대기 중 이산화탄소 배출을 줄이기 위한 방법에 범국가적으로 관심을 갖는 추세이며, 이에 이산화탄소를 포집, 수송, 그리고 장기간 저장을 포함하는 이산화탄소 처리 기술인 CCS(Carbon-dioxide Capture & System) 기술개발 또한 활발히 진행되고 있다. 포집된 대량의 이산화탄소를 수송하기 위해 배관 내 수송이 고려되고 있는데 높은 수송 압력을 만들기 위해 압축기를 통한 큰 동력을 필요로 하고, 100 bar 근처의 수송으로 인해 고비용의 파이프라인 설치 및 안정성의 문제가 대두된다. 즉, 초임계 상태의 이산화탄소 수송과 관련한 이러한 문제점을 고려하여, 이산화탄소 하이드레이트 형성을 통한 다상 흐름으로 슬러리 형태 수송방법이 제안되고 있다.
	이산화탄소의 하이드레이트 형태의 배관 수송방법은 기존의 초임계 상태의 수송 방법보다 동력 소비량이 얼마나 감소했는가?	(4) 포집 이산화탄소의 배관 수송에 있어서 초임계상태의 수송과 본 연구의 이산화탄소 하이드레이트를 생성하여 수송하는 방법에 대하여 소비동력 평가결과 기존 초임계상태의 수송방법대비 이산화탄소 하이드레이트 슬러리의 수송방법이 1/7수준의 동력 소비를 나타냈다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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