[논문]MEMS공정 기반 박막형 고체 산화물 연료 전지 제작 및 활용

김형준; 안지환

MEMS공정 기반 박막형 고체 산화물 연료 전지 제작 및 활용 원문보기

김형준 (서울과학기술대학교 스마트생산융합시스템공학과) , 안지환 (서울과학기술대학교 스마트생산융합시스템공학과)

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문제 정의

본고에서는 MEMS 공정을 활용한 박막형 SOFC의 제작 및 이를 플랫폼으로 한 공기극에서의 산소 환원 반응 개선 방안 연구에 대한 최근의 주요 결과를 소개한다. 먼저 MEMS 공정을 이용한 박막형 MEA 의 제작에 대하여 논한다.

제안 방법

일반적으로 500℃ 이하에서 구동하는 저온형 SOFC를 대상으로 하며, MEMS 공정을 활용한 이온 전도성 세라믹 전해질 막, 다공성 백금으로 이루어진 공기극과 연료극의 제작에 대하여 다룬다. 다음으로는 MEMS 기반 SOFC의 율속 반응(rate-determining step)인 공기극산소 환원 반응 속도를 향상시키는 두 가지 대표적인 방안, 즉 표면 결정립계 밀도를 늘리는 방안과 3차원 구조를 이용한 표면 반응 면적의 확대 방안에 대하여 논한다.
본고에서는 MEMS 공정을 활용한 박막형 SOFC의 제작 및 이를 플랫폼으로 한 공기극에서의 산소 환원 반응 개선 방안 연구에 대한 최근의 주요 결과를 소개한다. 먼저 MEMS 공정을 이용한 박막형 MEA 의 제작에 대하여 논한다. 일반적으로 500℃ 이하에서 구동하는 저온형 SOFC를 대상으로 하며, MEMS 공정을 활용한 이온 전도성 세라믹 전해질 막, 다공성 백금으로 이루어진 공기극과 연료극의 제작에 대하여 다룬다.
최근의 연구에서는, 공간 분해능이 70 nm인 나노 이차 이온 질량 분석 장치(Nano-SIMS)를 이용하여 다결정질의 YSZ 전해질 표면 결정립 계에서의 산소 동위 원소 분포를 조사할 수 있었다 [12]. 이 논문에서 저자들은 ¹⁸O₂ 분위기에서 다결정질의 YSZ를 열처리하여 YSZ 표면에서 ¹⁶O 와 ¹⁸O 사이의 교환이 일어나도록 유도했다. ¹⁸O와 ¹⁶O 이온의 표면 맵핑 결과, 공기극 조건하의 바이어스 상태에서 표면 결정립계를 따라 ¹⁸O가 많아지는 현상이 관측되었다.
ALD YSZ 전해질이 MEMS 공정 기반 SOFC제작에 적용된 사례는 2007년에 처음 보고되었다 [7]. 이 논문에서는 ZrO₂와 Y₂O₃을 번갈아 증착하는 방법으로 YSZ를 증착하였다. 도핑 농도는 ZrO₂와 Y₂O₃ 층의 증착 비율로 조절하였고, 증착 비율은 ZrO₂:Y₂O₃=7:1일 때 8 mol% 도핑 농도의 YSZ를 얻을 수 있었다.

성능/효과

이 논문에서 저자들은 ¹⁸O₂ 분위기에서 다결정질의 YSZ를 열처리하여 YSZ 표면에서 ¹⁶O 와 ¹⁸O 사이의 교환이 일어나도록 유도했다. ¹⁸O와 ¹⁶O 이온의 표면 맵핑 결과, 공기극 조건하의 바이어스 상태에서 표면 결정립계를 따라 ¹⁸O가 많아지는 현상이 관측되었다. 이러한 결과들은 전해질 표면에서의 산소 이온 침투 반응 속도를 향상시키는데 있어 YSZ 표면 결정립계가 중요한 역할을 함을 명확하게 보여준다.
6~2배, 교환전류밀도는 약 2배 정도 향상되었고, 결과적으로 공기극 활성화 손실은 30%정도 감소했다. 그 결과 3차원 SOFC MEA는 450℃에서 구동시 지금까지 보고된 성능 중 가장 좋은 성능인 1.3W/cm²를 달성했다. 광 리소그래피를 이용하여 패턴된 실리콘 템플릿을 이용, 종횡비 1~3을 가지는 컵 모양의 MEA를 제작한 사례도 보고되었다 (그림 4(b)) [18].
길이 5 μm, 외부직경이 500 nm 미만의 고종횡비 나노튜브 템블릿을 사용했을 때 기대되는 면적 향상 계수는 20이었으나, 나노튜브를 통한 공기극과 연료극 사이의 화학적 단락 등의 한계로 인해 매우 낮은 성능을 보였다.
이 논문에서는 ZrO₂와 Y₂O₃을 번갈아 증착하는 방법으로 YSZ를 증착하였다. 도핑 농도는 ZrO₂와 Y₂O₃ 층의 증착 비율로 조절하였고, 증착 비율은 ZrO₂:Y₂O₃=7:1일 때 8 mol% 도핑 농도의 YSZ를 얻을 수 있었다. 70 nm ALDYSZ/10 nm ALD YDC의 이중층 전해질 박막을 이용하여 MEMS 공정 기반 SOFC를 제작한 사례도 보고된 바 있다 [8].
광 리소그래피를 이용하여 패턴된 실리콘 템플릿을 이용, 종횡비 1~3을 가지는 컵 모양의 MEA를 제작한 사례도 보고되었다 (그림 4(b)) [18]. 이 구조는 평면에 비해서 전기화학적 활성 면적이 약 5배 증가되었으나, 전극 증착에 사용된 스퍼터 공정의 한계(직진성)로 인하여 실제 성능 향상은 평면형과 비교하여 2배 정도의 증가를 보였다. 또 다른 예로는, 나노튜브 템플릿과 전기도금법을 이용하여 복잡한 3차원 구조의 나노튜브형SOFC MEA가 제작된 사례도 보고된 바 있다(그림 4(c)) [19].
예를 들어, 나노스피어 리소그래피(NSL)로 제작된 주름진 템플릿 표면상 박막형 전해질(두께 〈 100 nm)을 증착하여 SOFC MEA가 제작된 사례가 있다(그림 4(a)) [15-17]. 일반적인 광 리소그래피 기술을 사용하지 않고도 표면적은 1.6~2배, 교환전류밀도는 약 2배 정도 향상되었고, 결과적으로 공기극 활성화 손실은 30%정도 감소했다. 그 결과 3차원 SOFC MEA는 450℃에서 구동시 지금까지 보고된 성능 중 가장 좋은 성능인 1.

후속연구

한가지 더 중요한 것은 이러한 박막형 MEA는 오믹 손실을 최소화함으로써 촉매 전극 반응 등의 개별 반응 연구를 위한 플랫폼 역할을 할 수 있다는 것이다. 한편으로 아직까지MEMS 공정 기반 박막형 SOFC MEA의 내구성(열적 안정성)이 명확히 검증되지 않았다는 점은 개선되어야 할 점이다. 또한 박막형 SOFC의 실용화를 위해서는 대면적화 및 경제성 측면 또한 고려되어야 할 것이다.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

공기극에서의 산소 환원 반응은 어떤 현상인가?

특히 연료극에서 수소 산화 반응 속도는 공기극에서의 산소 환원 반응에 비해 매우 빠르기 때문에 공기극 측의 활성화 손실이 지배적이게 된다. 공기극에서의 산소 환원 반응은 전극 표면에서 산소 분자가 산소 이온이 되어 세라믹 전해질 막 계면의 산소 공공으로 침투하는 현상을 말한다. 최근의 관련 연구들은 높은 공간 및 에너지 분해능을 갖춘 최신 분석 기술을 이용하여 산소 환원 반응을 설명할 수 있게 되었고, 이를 통해 산소 환원 반응에서 표면 결정립계의 역할이 매우 중요함을 밝혀냈다.

고체 산화물 연료전지란 무엇인가?

고체 산화물 연료전지(solid oxide fuel cell,SOFC)는 화학 에너지를 전기 에너지로 바꿔주는 고효율의 전기화학적 에너지 변환 장치로써, 전해질 막으로 주로 도핑된 세라믹 산화물을 사용하는 연료전지의 한 종류이다. 마이크로 기전 시스템(micro-electro-mechanical system, MEMS) 공정을 활용하여 제작하는 박막형 SOFC는 연료 전지 구동 과정 중 가장 지배적인 손실을 발생시키는 과정을 연구하기 위한 플랫폼으로써 유용하게 활용될 수 있다.

공기극에서의 활성화 손실과 전해질에서의 오믹 손실이 수소-공기 구동 SOFC에 있어 가장 큰 손실인 이유는 무엇인가?

ηact,anode와 ηact,cathode는 각각 연료극과 공기극에서의 활성화 손실을 뜻하고 ηohmic는 전해질에서의 오믹 손실을 나타낸다. 수소와 공기로 구동되는 SOFC의 경우 연료극에서의 수소 산화 반응 속도가 공기극에서의 산소 환원 반응 속도보다 훨씬 빠른 것으로 알려져 있다. 따라서 일반적으로 공기극에서의 활성화 손실과 전해질에서의 오믹 손실이 수소-공기 구동 SOFC에 있어 가장 큰 손실이다.

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