[논문]수소불화탄소 및 수소염화불화탄소 냉매(R-134a, R-227ea, R-236fa, R-141b)를 이용한 가스 하이드레이트 형성에 관한 계산화학적 해석

김경민; 안혜영; 임준혁; 이제근; 원용선

doi:10.9713/kcer.2017.55.5.704

[국내논문] 수소불화탄소 및 수소염화불화탄소 냉매(R-134a, R-227ea, R-236fa, R-141b)를 이용한 가스 하이드레이트 형성에 관한 계산화학적 해석
Computational Chemistry Study on Gas Hydrate Formation Using HFC & HCFC Refrigerants (R-134a, R-227ea, R-236fa, R-141b) 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.55 no.5, 2017년, pp.704 - 710

김경민 (국립부경대학교 화학공학과) , 안혜영 (국립부경대학교 화학공학과) , 임준혁 (국립부경대학교 화학공학과) , 이제근 (국립부경대학교 환경공학과) , 원용선 (국립부경대학교 화학공학과)

초록
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가스 하이드레이트 형성원리를 이용한 해수담수화는 이미 상용화된 역삼투 방식에 비하여 아직 실증화 단계이지만 그 공정이 비교적 단순하고 특히 냉매를 객체가스로 사용할 경우 아주 낮은 공정 온도가 필요하지 않아 에너지 소비량(thermal budget)이 향상될 가능성이 있기 때문에 여전히 많은 관심을 받고 있다. 따라서 본 연구에서는 수소불화탄소(HFC, hydrofluorocarbon) 및 수소염화불화탄소(HCFC, hydrochlorofluorocarbon) 계열의 냉매들을 객체가스로 한 가스 하이드레이트 형성 거동을 에너지적인 관점에서 해석하고자 하였고 이를 위해 밀도 범함수(DFT, density functional method) 이론을 기반으로 한 분자모델링을 도입하였다. 객체가스(guest gas)로 R-134a, R-227ea, R-236fa, R-141b를 선정하였으며 계산을 위하여 물 분자로 이루어진 $5^{12}$, $5^{12}6^2$, $5^{12}6^4$의 세가지 구조의 동공들(cavities)을 구성하였다. 동공, 객체가스, 그리고 객체가스가 삽입된 동공의 구조를 분자모델링을 이용하여 각각 최적화하였고 계산된 각 구조의 에너지로부터 동공과 객체가스의 결합에너지(binding energy)를 계산하였다. 마지막으로 결합에너지를 비교함으로써 어느 냉매가 가장 유리한 조건에서 가스하이드레이트를 형성할 지를 판단하였다. 결과적으로 R-236fa가 가장 자발적(spontaneous)으로 가스 하이드레이트를 형성할 것으로 예상되었고 사람에 대한 낮은 독성과 물에 대한 작은 용해도 측면에서도 가장 적절한 선택으로 평가되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Although the desalination technique using gas hydrate formation is at a development stage compared to the commercially well-established reverse osmosis (RO), it still draws attention because of its simplicity and moderate operational conditions especially when using refrigerants for guest gases. In this study, DFT (density functional theory)-based molecular modeling was employed to explain the energetics of the gas hydrate formation using HFC (hydrofluorocarbon) and HCFC (hydrochlorofluorocarbon) refrigerants. For guest gases, R-134a, R-227ea, R-236fa, and R-141b were selected and three cavity structures ($5^{12}$, $5^{12}6^2$, and $5^{12}6^4$) composed of water molecules were constructed. The geometries of guest gas, cavity, and cavity encapsulating guest gas were optimized by molecular modeling respectively and their located energies were then used for the calculation of binding energy between the guest gas and cavity. Finally, the comparison of binding energies was used to propose which refrigerant is more favorable for the gas hydrate formation energetically. In conclusion, R-236fa was the best choice in terms of thermodynamic spontaneity, less toxicity, and low solubility in water.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 실험적으로 가스 하이드레이트 형성이 가능하다고알려진 HFC (hydrofluorocarbon) 및 HCFC (hydrochlorofluorocar-bon) 계열의 냉매들 중 R-134a, R-227ea, R-237fa, R-141b를 객체가스로 선정하여 가스 하이드레이트 형성에 대한 에너지적인 안정성을해석하고자 하였고 이를 위해 밀도 범함수 이론(density functional theory, DFT)을 이용한 분자모델링(molecular modeling)을 도입하였다. 메탄(CH₄)과 육불화황(SF₆)로 이루어진 혼합 객체가스의 가스 하이드레이트 성장거동 연구에 본 연구진에 의해 이미 도입되었던 방법론[23]을 확장하여 사용하였으며 최종적으로 계산된 결합에너지(binding energy)를 비교하여 각 냉매가 어떤 동공 구조에서 안정한지, 어떤 냉매가 효율적으로 가스 하이드레이트를 형성하고 해수담수화 공정에 적합할지 평가해 보았다.
이러한 이유로 용해도가낮은 R-141b이 관심을 받게 되었다[26]. 하지만 앞서 언급했듯이 R-141b는 규제대상으로 2029년 이후에는 사용이 불가능하므로 본 연구에서는 R-134a와 같은 수소불화탄소 계열의 냉매로 물에 대한 용해도가 낮은 R-227ea[27]와 R-236fa를 선정하여 객체가스로서 R-134a를 대체할 수 있는지를 판단하고자 하였다. 현재로서 이 두 냉매를 해수담수화에 적용한 사례는 알려져 있지 않다.
가스 하이드레이트는 3차원으로 무한 반복되는 고체 구조이지만 본 연구에서는 반복되는 가스 하이드레이트 동공 하나만을 떼어내어 계산하는 근사법(approximation)을진행하였다. 본 연구의 목적이 가스 하이드레이트 생성에 대한 상대적인 경향성을 파악하고 각 냉매 별 결합에너지를 비교하는 것이기 때문이다. 계산에 이용한 동공은 가스 하이드레이트 구조 I과 구조II를 구성하는 5¹², 5¹²6², 5¹²6⁴의 세 종류이며 Table 2에 각 동공의 구조적인 특성을 정리하였다.
본 연구는 계산화학을 이용하여 수소불화탄소 및 수소염화불화탄소 냉매를 객체가스로 한 가스 하이드레이트 생성 거동을 이론적으로 해석하고자 하였으며 냉매와 동공의 결합에너지를 계산, 비교함으로써 어떤 냉매가 가스 하이드레이트 형성원리를 이용한 해수담수화에 적합할 것인지 평가해 보았다. 먼저 잘 알려진 R-134a, R-141b, 그리고 추가로 선정된 R-227ea, R-236fa의 경우 모두 가스 하이드레이트 구조 II의 큰 동공(5¹²6⁴⁾에만 삽입이 가능함이 확인되었다.

제안 방법

본 연구에서는 실험적으로 가스 하이드레이트 형성이 가능하다고알려진 HFC (hydrofluorocarbon) 및 HCFC (hydrochlorofluorocar-bon) 계열의 냉매들 중 R-134a, R-227ea, R-237fa, R-141b를 객체가스로 선정하여 가스 하이드레이트 형성에 대한 에너지적인 안정성을해석하고자 하였고 이를 위해 밀도 범함수 이론(density functional theory, DFT)을 이용한 분자모델링(molecular modeling)을 도입하였다. 메탄(CH₄)과 육불화황(SF₆)로 이루어진 혼합 객체가스의 가스 하이드레이트 성장거동 연구에 본 연구진에 의해 이미 도입되었던 방법론[23]을 확장하여 사용하였으며 최종적으로 계산된 결합에너지(binding energy)를 비교하여 각 냉매가 어떤 동공 구조에서 안정한지, 어떤 냉매가 효율적으로 가스 하이드레이트를 형성하고 해수담수화 공정에 적합할지 평가해 보았다.
Gaussian09 상용 프로그램(software)으로 계산 작업을 수행하였고[28] GaussView 상용 프로그램으로 결과를 형상화(visualization)하였다[29]. 가스 하이드레이트의 구조 최적화를 위해 B3LYP 범함수와6-31g(d) 기저집합(basis set)을 사용하였다[30,31]. 가스 하이드레이트를 구성하고 있는 주체와 객체 원자들의 크기가 작기 때문에 기저집합의 확장은 따로 필요하지 않았다.
가스 하이드레이트를 구성하고 있는 주체와 객체 원자들의 크기가 작기 때문에 기저집합의 확장은 따로 필요하지 않았다. 가스 하이드레이트는 3차원으로 무한 반복되는 고체 구조이지만 본 연구에서는 반복되는 가스 하이드레이트 동공 하나만을 떼어내어 계산하는 근사법(approximation)을진행하였다. 본 연구의 목적이 가스 하이드레이트 생성에 대한 상대적인 경향성을 파악하고 각 냉매 별 결합에너지를 비교하는 것이기 때문이다.
계산에 이용한 동공은 가스 하이드레이트 구조 I과 구조II를 구성하는 5¹², 5¹²6², 5¹²6⁴의 세 종류이며 Table 2에 각 동공의 구조적인 특성을 정리하였다. 가스 하이드레이트의 구조 최적화는 3단계를 거쳐 진행되었는데 첫째로 객체가스 없이 빈 동공 구조를 각각 최적화하였고 이를 Fig. 2에 나타내었다. 다음은 동공에 객체가스를 삽입한 후 동공 구조를 형성하는 물 분자들의 위치를 고정(freezing)시킨 채 객체가스의 구조를 최적화하였다.
2에 나타내었다. 다음은 동공에 객체가스를 삽입한 후 동공 구조를 형성하는 물 분자들의 위치를 고정(freezing)시킨 채 객체가스의 구조를 최적화하였다. 마지막으로 물 분자들의 위치 고정을 해제하고 전체 구조를 최적화하는 작업을 진행하였다.
다음은 동공에 객체가스를 삽입한 후 동공 구조를 형성하는 물 분자들의 위치를 고정(freezing)시킨 채 객체가스의 구조를 최적화하였다. 마지막으로 물 분자들의 위치 고정을 해제하고 전체 구조를 최적화하는 작업을 진행하였다.이렇게 하는 이유는 계산시간을 줄이고 계산이 원하지 않는 방향으로 진행될 확률을 줄이며, 객체가스가 동공에 삽입되어 가스 하이드레이트 결정 구조가 유지될 수 있는지 대해 확실히 알 수 있기 때문이다.

대상 데이터

객체가스로 R-134a, R-227ea, R-237fa, R-141b를 선정하였으며 각 냉매의 분자구조와 물리적인 성질을 Fig. 1과 Table 1에 각각 정리하였다. Table 1에서 ASHRAE 안전군(safety group)은 물질의 안정성을 나타내는 방법으로 영어(A, B)와 숫자(1, 2, 3)의 조합이다.

데이터처리

Gaussian09 상용 프로그램(software)으로 계산 작업을 수행하였고[28] GaussView 상용 프로그램으로 결과를 형상화(visualization)하였다[29]. 가스 하이드레이트의 구조 최적화를 위해 B3LYP 범함수와6-31g(d) 기저집합(basis set)을 사용하였다[30,31].

성능/효과

동공의 종류에 상관없이 포텐셜 에너지 표면의 국소 최소치에 해당하는 안정된 구조들로 수렴되었다.
2a처럼 계산에 의해 포텐셜 에너지표면의 국소 최저치에 해당하는 안정된 구조가 형성되었다고 해서 R-134a가 5¹² 동공(작은 동공)에 삽입될 수 있음을 의미하는 것은 아니다. 앞서 실험방법에서도 언급했듯이 본 연구에서는 3차원 가스하이드레이트 고체구조 중에 동공 하나만을 떼어내 계산하는 근사법을 차용했기 때문에 단일 동공에서 물 분자들의 수소결합이 Fig. 2a와 같이 크기가 큰 R-134a와의 반발력을 극복할 수 있으면 계산상 하나의 국소 최저치 구조로 수렴이 가능하다. 하지만 그 과정에서 R-134a를 함유한 5¹² 동공의 전체 에너지는 불안정해지기 때문에 결합에너지를 구했을 때 양수의 값을 가지게 되고 따라서 R-134a는 5¹² 동공에 삽입될 수 없다고 해석되는 것이다.
본 연구는 계산화학을 이용하여 수소불화탄소 및 수소염화불화탄소 냉매를 객체가스로 한 가스 하이드레이트 생성 거동을 이론적으로 해석하고자 하였으며 냉매와 동공의 결합에너지를 계산, 비교함으로써 어떤 냉매가 가스 하이드레이트 형성원리를 이용한 해수담수화에 적합할 것인지 평가해 보았다. 먼저 잘 알려진 R-134a, R-141b, 그리고 추가로 선정된 R-227ea, R-236fa의 경우 모두 가스 하이드레이트 구조 II의 큰 동공(5¹²6⁴⁾에만 삽입이 가능함이 확인되었다. 5¹²6⁴동공에 대해 계산된 결합에너지를 비교하면 R-236fa > R-134a > R-227ea > R-141b (−15.

후속연구

164 kcal/mol)의순으로 동공 삽입이 자발적인 것으로 설명된다. 여기에 R-236fa와R-134a는 독성이 낮은 것으로 알려져 있기 때문에 아직 독성이 알려져 있지 않은 R-141b와 R-227ea에 비해 해수담수화에 사용하기에 적합할 것이다. 마지막으로 R-236fa의 물에 대한 용해도가 R-134a에비해 약 1/3 정도이므로 냉매의 탈기 공정에서 더 적은 에너지가 드는 점을 고려하면 R-236fa가 가장 적절한 객체가스로 평가된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	객체가스로 냉매를 사용하는 이유는?	물론 구조 II의 경우도 메탄 이외에 에탄, 프로판 등의 크기가 큰 객체가스에 의해 자연환경에서 형성될 수 있다. 객체가스로 냉매를 사용할 경우 대기압 하에서 10 °C 정도의 매우낮지 않은 수준의 공정온도를 유지할 수 있기 때문에 가스 하이드레이트를 형성원리를 이용한 해수담수화 공정의 에너지 비용을 크게 절약할 수 있다[10,17-22].
	해수담수화 방법 중 역삼투법의 단점은?	두 번째는 역삼투법(reverse osmosis, RO)으로 역삼투막에 해수를 삼투압 이상으로 가압하여 담수를 얻는 방법이다[4-6]. 이 방법은 막에 높은 압력이 계속 가해지고, 해수에 들어있는 입자들로 인해 역삼투막이 막히면 막에 걸리는 압력이 증가하여 막의 효율이 감소하거나 막이 찢어질 수 있는 단점이 있다. 이를 방지하기 위하여 주기적으로 막을 세척하거나 교체해야 하는데 이 과정에서 많은 시간과 비용이 소모된다.
	가스 하이드레이트 형성원리를 이용한 해수담수화 방법의 장점은?	이를 해결하는 방법 중에 하나가 가스 하이드레이트(gas hydrate) 형성원리를 이용한 해수담수화이다. 이는 고체-액체 간의 상변화를기반으로 하며, 가스 하이드레이트 결정구조 성장 시 물 분자와 객체가스(guest gas) 분자만 참여하기 때문에 특별한 공정 없이 해수를담수로 바꿀 수 있다는 장점이 있다. 또한 가스 하이드레이트 형성에는낮은 온도조건이 필요한데 객체가스로 냉매(refrigerant)를 사용하면 온도를 크게 낮출 필요가 없다. 이처럼 가스 하이드레이트 형성원리를 이용한 해수담수화는 공정이 간단하고 객체 가스의 선택에 따라 공정의 경제성을 제고할 수 있기 때문에 여전히 주목 받고 있다[7-10].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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