[논문]신축성 유기발광다이오드를 위한 은 나노와이어 기반의 신축성 투명 전극 기판 연구

정현수; 고혁; 박계춘; 윤창훈

doi:10.4313/jkem.2017.30.10.609

신축성 유기발광다이오드를 위한 은 나노와이어 기반의 신축성 투명 전극 기판 연구
Silver Nanowire-Based Stretchable Transparent Electrodes for Deformable Organic Light-Emitting Diodes 원문보기

전기전자재료학회논문지 = Journal of the Korean institute of electronic material engineers, v.30 no.10, 2017년, pp.609 - 614

정현수 (한국생산기술연구원 나노.광융합기술 그룹) , 고혁 (한국생산기술연구원 나노.광융합기술 그룹) , 박계춘 (국립목포대학교 전기공학과) , 윤창훈 (한국생산기술연구원 나노.광융합기술 그룹)

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The proposed stretchable transparent electrodes based on silver nanowires (AgNWs) were prepared on a polyurethane (PU) substrate. In order toavoid the surface roughness caused by the silver nanowires, a titanium oxide ($TiO_2$) buffer layer was addedby coating and heating the organometallic sol-gel solution. The fabricated stretchable electrodes showedan electrical sheet resistance of $24{\Omega}sq^{-1}$, 78% transmittance at 550 nm, and an average surface roughness below 5 nm. Furthermore, the AgNW-based electrode maintained its initial electrical resistance under 130% strain testing conditions, without the assistance of additional conductive polymer layers. In this paper, the critical role of the $TiO_2$ buffer layer between the AgNW network and the PU substrate has been discussed.

주제어

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문제 정의

본 논문에서는 폴리우레탄 기재에 은 나노와이어와 산화-티타늄 버퍼층을 사용하여 유기발광다이오드제조에 적합한 신축성 투명 전극 제조 방법을 제시하였다. 산화-티타늄 버퍼층의 위치는 신축 특성에 큰 영향을 미치는 것이 발견되었다.
그 중에서도 은 나노와이어(silver nanowire, AgNW)를 이용한 신축성 투명 전극의 성능 향상이 많이 보고되고 있지만, 은 나노와이어를 이용한 투명전극은 은 나노와이어에서 기인한 큰 표면 거칠기를 보이기 때문에 유기발광다이오드(organic light-emitting diodes) 적용에 한계가 있었다 [4]. 본 논문에서는 폴리우레탄(polyurethane) 기재에 은 나노와이어를 이용하여 유기발광다이오드제조에 적합한 수준의 부드러운 표면특성을 갖는 신축성 투명 전극 제조 방법을 제시하였다. 은 나노와이어에서 기인한 거친 표면특성을 극복하기 위해, 산화-티타늄 전구체(titanium oxide precursor) 용액을 코팅한 이후 졸-겔(sol-gel)법을 이용하여 TiO₂ 버퍼층(buffer layer)을 삽입하였다.
본 연구에서는 산화-티타늄 버퍼층의 위치에 따른 영향을 분석하기 위하여, 그림 1과 같이 두 가지 구조의 신축성 투명전극을 제작하였다. 먼저 산화-티타늄 버퍼층이 은 나노와이어층과 폴리우레탄 사이에 있는 structure A는 세척된 유리 기판에 은 나노와이어 용액을 1,000 rpm을 기준으로 스핀 코팅을 하였고 70℃에서 15분간 열처리를 한다.

제안 방법

제작된 신축성 투명전극의 모양 변형에 따른 전기적 특성을 알아보기 위해 길이 변화량(strain)에 따른 저항 변화를 측정하였다. Radius bending tester 측정 장비(junil tech.)를 이용하여, strain 조건을 설정하고 신축 횟수(number of stretch)를 500회로 조절하여 매 회 마다 신축성 투명전극의 저항을 측정하였다. 그림 3은 측정된 strain 조건별 신축 횟수에 따른 저항 변화를 비교하기 위하여, strain 조건 별 초기 저항(R_stretch, N=0)으로 신축 평가 결과 얻어진 저항(R_stretch)을 나누어 도식화 한 그래프이다.
은 나노와이어에서 기인한 거친 표면특성을 극복하기 위해, 산화-티타늄 전구체(titanium oxide precursor) 용액을 코팅한 이후 졸-겔(sol-gel)법을 이용하여 TiO₂ 버퍼층(buffer layer)을 삽입하였다. 또한 변형 조건(strain test)을 조절하였을 때, TiO₂ 버퍼층의 위치에 따른 신축성 투명전극의 광학적, 전기적 특성 및 표면 특성에 대해 분석하여 최적의 신축성 투명전극 구조를 고찰하였다.
본 연구에서 신축성 투명전극은 그림 1과 같이 0.7T mm 두께의 유리 기판(5 cm×2 cm) 위에 산화-티타늄 전구체 용액 및 은 나노와이어 용액을 스핀코팅하여 전극을 만들고, 그 위에 폴리우레탄 액을 코팅하여 경화시킨 다음 전사(lift-off) 방식을 통하여 제작된다.
산화-티타늄 버퍼층의 위치에 따라 각기 다른 신축 특성을 보이는 현상을 고찰하기 위하여, strain 조건별 신축 평가가 완료된 시료의 표면을 SEM을 이용하여 분석하였다. 그림 4는 신축 평가에서 저항 변화가 심했던 structure A 구조에 대하여 strain 조건별 표면 이미지를 관찰한 것이다.
제작된 신축성 투명전극의 모양 변형에 따른 전기적 특성을 알아보기 위해 길이 변화량(strain)에 따른 저항 변화를 측정하였다. Radius bending tester 측정 장비(junil tech.
이제까지 본 연구에서 제안된 신축성 투명전극 중에서 structure B 구조의 버퍼층 구조를 갖는 투명전극의 경우 표면 깨짐 현상이 완화되어 개선된 신축 성능을 보임을 확인 하였다. 추가로 버퍼층이 도입된 신축성 투명전극이 유기발광다이오드제조에 적합한 수준의 표면특성을 보이는지를 확인하기 위하여, structure B 구조에 대하여 strain 조건별 표면 거칠기를 측정하였다. 그림 6은 각각의 strain 조건으로 500회 신축 평가를 진행한 이후 신축성 투명전극을 표면을 AFM으로 분석한 결과이다.

대상 데이터

교반 후 진공 챔버 내에 10분간 넣어 용액 내에 존재하는 기포를 제거한 뒤, 블레이드 코팅 방식으로 두께 400 μm인 폴리우레탄 기판을 제작하였다.
버퍼층 형성을 위해 사용하는 산화-티타늄 전구체 용액은 titanium (IV) iso-propoxide (>97%, alfaaesar)를 수용액 상에서 과산화수소수(H2O2)를 이용한 산화반응으로 준비하였다 [5].
3 wt% 분산용액을 사용하였으며, 은 나노와이어의 지름은 32±5 nm, 길이는 25±5 μm이다. 신축성 기판에 사용되는 폴리우레탄은 clearflex 95 (smooth-on Inc.) 투명연질우레탄을 사용하였다. 코팅 방식을 통한 투명연질우레탄을 형성하기 위하여, clearflex 95 경화제 A와 B를 1:1.
은 나노와이어 용액은 Nanopyxis사의 0.3 wt% 분산용액을 사용하였으며, 은 나노와이어의 지름은 32±5 nm, 길이는 25±5 μm이다.

이론/모형

본 논문에서는 폴리우레탄(polyurethane) 기재에 은 나노와이어를 이용하여 유기발광다이오드제조에 적합한 수준의 부드러운 표면특성을 갖는 신축성 투명 전극 제조 방법을 제시하였다. 은 나노와이어에서 기인한 거친 표면특성을 극복하기 위해, 산화-티타늄 전구체(titanium oxide precursor) 용액을 코팅한 이후 졸-겔(sol-gel)법을 이용하여 TiO₂ 버퍼층(buffer layer)을 삽입하였다. 또한 변형 조건(strain test)을 조절하였을 때, TiO₂ 버퍼층의 위치에 따른 신축성 투명전극의 광학적, 전기적 특성 및 표면 특성에 대해 분석하여 최적의 신축성 투명전극 구조를 고찰하였다.

성능/효과

표 1은 정확한 전기적 특성을 분석하기 위하여, strain 조건별 초기 저항(R_stretch, N=0)과 500회의 신축성 평가 이후의 신축성 전극의 형태가 원래 상태로 돌아온 이후 측정한 면저항(R_sheet, N=500)의 결과를 보여준다. Structure A 신축성 투명 전극의 저항 변화를 자세히 보면 strain 평가 이전 초기 저항과 면저항이 각각 135 Ω, 139 Ω/sq에서 strain이 커지면 점차 증가하다가 115% strain 조건에서는 각각 641 Ω, 910 Ω/sq로 크게 증가하였음을 알 수 있다.
8 Ω/sq로 통상적인 ITO 투명전극과 유사한 수준을 보였다. 또한 130% strain 조건에서 500회 신축 평가 이후에도 전기적 특성을 유지하는 개선된 신축 특성을 보였다. 제작된 신축성 투명 전극의 평균 표면 거칠기는 5 nm 미만으로 ITO 대비 높은 값을 보였지만, 130% strain 조건 신축 평가 이후에도 큰 변화를 보이지 않았다.
즉, structure A와 B의 신축성 투명전극 기판의 투과율 차이는 오차 범위 이내 수준으로 버퍼층 위치에 따른 광학적 특성 차이는 크지 않음을 알 수 있다. 또한, 본 연구에서 사용하는 산화-티타늄 버퍼층과 은 나노와이어로 구성된 신축성 투명 전극의 자체 투과율은 약 85~87% 정도 수준으로 통상적인 ITO 투명전극과 유사한 수준으로 유기발광다이오드 소자 제작에 적합하다.
이와 같은 결과로 볼 때, 제작된 신축성 투명전극에서 산화-티타늄 버퍼층의 위치는 신축 특성에 큰 영향을 미치는 것을 알 수 있다. 산화-티타늄 버퍼층이 은 나노와이어층과 유리 기판 사이에 있는 structure B 구조에서 개선된 전기적 특성이 관찰되었고, 최대 130% strain 조건에서 안정적인 신축 특성을 보임을 알 수 있었다.
7 Ω/sq로 다소 증가한 결과를 보였다. 이와 같은 결과로 볼 때, 제작된 신축성 투명전극에서 산화-티타늄 버퍼층의 위치는 신축 특성에 큰 영향을 미치는 것을 알 수 있다. 산화-티타늄 버퍼층이 은 나노와이어층과 유리 기판 사이에 있는 structure B 구조에서 개선된 전기적 특성이 관찰되었고, 최대 130% strain 조건에서 안정적인 신축 특성을 보임을 알 수 있었다.
이제까지 본 연구에서 제안된 신축성 투명전극 중에서 structure B 구조의 버퍼층 구조를 갖는 투명전극의 경우 표면 깨짐 현상이 완화되어 개선된 신축 성능을 보임을 확인 하였다. 추가로 버퍼층이 도입된 신축성 투명전극이 유기발광다이오드제조에 적합한 수준의 표면특성을 보이는지를 확인하기 위하여, structure B 구조에 대하여 strain 조건별 표면 거칠기를 측정하였다.
또한 130% strain 조건에서 500회 신축 평가 이후에도 전기적 특성을 유지하는 개선된 신축 특성을 보였다. 제작된 신축성 투명 전극의 평균 표면 거칠기는 5 nm 미만으로 ITO 대비 높은 값을 보였지만, 130% strain 조건 신축 평가 이후에도 큰 변화를 보이지 않았다. 향후 제안된 버퍼층 구조를 갖는 신축성 투명 전극과 전도성 고분자 층을 적층할 경우 신축성 유기발광다이오드 적합한 신축성 투명 전극 구현이 가능할 것이다.
그림 3(b)는 structure B 구조를 갖는 신축성 투명전극의 strain 조건별 신축 횟수에 따른 저항 변화를 도식화한 결과인데, structure A의 결과와는 달리 strain 조건이 140% 조건에서도 저항 변화가 크지 않음을 알 수 있다. 표 1에서도 역시 알 수 있듯이 structure B 신축성 투명전극은 신축 평가 이전 초기 저항과 면저항이 각각 42 Ω, 24.8 Ω/sq로 Structure A 투명전극 대비 낮은 값을 보이며, 130% strain 조건에서도 191 Ω, 27.2 Ω/sq로 초기 저항 증가가 크지 않았고 유사한 수준의 면저항 값을 유지하였다. 하지만 140% strain 조건에서는 갑작스러운 초기 저항 증가가 관찰되었으며, 신축 평가 이후 면저항 값 역시 65.
2 Ω/sq로 초기 저항 증가가 크지 않았고 유사한 수준의 면저항 값을 유지하였다. 하지만 140% strain 조건에서는 갑작스러운 초기 저항 증가가 관찰되었으며, 신축 평가 이후 면저항 값 역시 65.7 Ω/sq로 다소 증가한 결과를 보였다. 이와 같은 결과로 볼 때, 제작된 신축성 투명전극에서 산화-티타늄 버퍼층의 위치는 신축 특성에 큰 영향을 미치는 것을 알 수 있다.
선행 연구에서는 산화-티타늄층이 은 나노와이어를 감싸는 구조인 structure A 구조를 적용하여 유연성 투명전극을 구현한 결과를 보고한 바 있다 [5]. 하지만 본 연구의 실험 결과로 판단하면 산화-티타늄층이 은 나노와이어층 바깥쪽에 존재하는 structure B가 개선된 신축 특성을 보임을 알 수 있다.

후속연구

이러한 낮은 표면 거칠기는 산화-티타늄 버퍼층을 도입하여 전사 공정을 이용한 신축성 투명전극 제조 방법에서 기인한 것으로 고려된다. 버퍼층 상단에 전도성 고분자를 코팅하면 유기발광다이오드 소자에 널리 적용 중인 ITO와 유사한 수준의 표면 거칠기까지도 구현이 가능할 것으로 여겨진다.
제작된 신축성 투명 전극의 평균 표면 거칠기는 5 nm 미만으로 ITO 대비 높은 값을 보였지만, 130% strain 조건 신축 평가 이후에도 큰 변화를 보이지 않았다. 향후 제안된 버퍼층 구조를 갖는 신축성 투명 전극과 전도성 고분자 층을 적층할 경우 신축성 유기발광다이오드 적합한 신축성 투명 전극 구현이 가능할 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	은 나노와이어를 이용한 투명전극의 유기발광다이오드 적용의 한계점은?	신축 전·후 상태의 전기적 그리고 광학적 특성을 유지하는 신축성 투명전극을 실현하기 위해 많은 연구자들은 나노와이어 및 나노 튜브 등 나노 전도성 재료를 널리 이용해 왔다[2,3]. 그 중에서도 은 나노와이어(silver nanowire, AgNW)를 이용한 신축성 투명 전극의 성능 향상이 많이 보고되고 있지만, 은 나노와이어를 이용한 투명전극은 은 나노와이어에서 기인한 큰 표면 거칠기를 보이기 때문에 유기발광다이오드(organic light-emitting diodes) 적용에 한계가 있었다 [4]. 본 논문에서는 폴리우레탄(polyurethane) 기재에 은 나노와이어를 이용하여 유기발광다이오드제조에 적합한 수준의 부드러운 표면특성을 갖는 신축성 투명 전극 제조 방법을 제시하였다.
	부드러운 표면특성을 갖는 신축성 투명 전극 제조 방법은?	본 논문에서는 폴리우레탄(polyurethane) 기재에 은 나노와이어를 이용하여 유기발광다이오드제조에 적합한 수준의 부드러운 표면특성을 갖는 신축성 투명 전극 제조 방법을 제시하였다. 은 나노와이어에서 기인한 거친 표면특성을 극복하기 위해, 산화-티타늄 전구체(titanium oxide precursor) 용액을 코팅한 이후 졸-겔(sol-gel)법을 이용하여 TiO2 버퍼층(buffer layer)을 삽입하였다. 또한 변형 조건(strain test)을 조절하였을 때, TiO2 버퍼층의 위치에 따른 신축성 투명전극의 광학적, 전기적 특성 및 표면 특성에 대해 분석하여 최적의 신축성 투명전극 구조를 고찰하였다.
	디스플레이 분야는 어떤 기술을 실현하기 위해 노력하고있는가?	최근 고유연성(flexible) 특징뿐만 아니라, 사용 환경에 따라 크기 및 형상 변형이 가능한(deformable) 전자 디바이스에 대한 기술 개발이 활발하게 이루어지고 있다 [1]. 그 중에서 여러 가지 정보를 시각적으로 제공하는 디스플레이 분야에서는 미래형 TV 및 스마트폰부터 인체에 착용(wearable)이 가능한 디스플레이를 실현하기 위해 디스플레이의 구성요소 전체가 신축성 및 변형 선상 특징이 요구되고 있다 [2]. 특히 신축 가능한(stretchable) 투명 전극은 디스플레이, 조명, 태양전지 등의 신축 가능한 광전자(optoelectronic) 장치의 기본 요소로 간주되어 왔다.

참고문헌 (5)

J. Liang, L. Li, D. Chen, T. Hajagos, Z. Ren, S. Y. Chou, W. Hu, and Q. Pei, Nat. Commun., 6, 7647 (2015). [DOI: https://doi.org/10.1038/ncomms8647]

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T. B. Song and N. Li, Electronics, 3, 190 (2014). [DOI: https://doi.org/10.3390/electronics3010190]

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D. H. Kim, K. C. Yu, Y. M. Kim, and J. W. Kim, ACS Appl. Mater. Interfaces., 7, 15214 (2015). [DOI: https://doi.org/10.1021/acsami.5b04693]

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J. Y. Lee, S. Y. Kim, D. H. Jeong, D. K. Shin, S. H. Yoo, H. I. Seo, and J. W. Park, J. Semicond. Display Tech., 14, 51 (2015).
J. A. Spechler, T. W. Koh, J. T. Herb, B. P. Rand, and C. B. Arnold, Adv. Funct. Mater., 25, 7428 (2015). [DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.201503342]

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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