[논문]마이크로채널 반응기를 이용한 강화된 저온 피셔-트롭쉬 합성반응의 전산유체역학적 해석

나종걸; 박성호; 정익환; 이용규; 한종훈

doi:10.7842/kigas.2017.21.4.92

마이크로채널 반응기를 이용한 강화된 저온 피셔-트롭쉬 합성반응의 전산유체역학적 해석
Intensified Low-Temperature Fischer-Tropsch Synthesis Using Microchannel Reactor Block : A Computational Fluid Dynamics Simulation Study 원문보기

한국가스학회지 = Journal of the Korean institute of gas, v.21 no.4, 2017년, pp.92 - 102

(서울대학교 화학생물공학부) , 나종걸 (서울대학교 화학생물공학부) , 박성호 (서울대학교 화학생물공학부) , 정익환 (서울대학교 화학생물공학부) , 이용규 (서울대학교 화학생물공학부) , 한종훈 (서울대학교 화학생물공학부)

초록
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피셔-트롭쉬 합성반응은 CO와 H2의 혼합가스로 이루어진 합성가스를 부가가치가 높은 탄화수소 제품으로 변환시킨다. 본 논문에서는 저온 피셔-트롭쉬 합성반응과 단일, 다중 마이크로채널 반응기에 패킹시킨 촉매를 기반으로 강화된 반응조건의 열전달을 고려하여 전산유체역학 기반의 시뮬레이션을 진행하고 분석하였다. 단일채널모델을 통하여 CO 전환률이 ~65% 이상, $C_{5+}$ 선택도가 ~74% 이상을 달성하면서도 Co 기반의 super-active 촉매를 통해 GHSV를 $30000hr^{-1}$을 달성할 수 있음을 보였다. 다중 마이크로채널 반응기모델에서는 열전달 시뮬레이션을 동시에 해석하여, 3가지의 다른 반응기구조에 대해서, 직교류 wall boiling 냉매를 사용시 ${\Delta}T_{max}$가 23 K였으며 평행유동 subcooled 냉매와 평행유동 wall boiling 냉매의 경우 각각 15 K와 13 K의 ${\Delta}T_{max}$를 보였다. 반응기 전체적으로 498 - 521 K에서 온도제어가 가능했으며 계산된 사슬성장 가능성은 저온 피셔-트롭쉬 합성에 적합한 것으로 보인다.

Abstract ▼ AI-Helper

Fischer-Tropsch synthesis reaction converts syngas (mixture of CO and H2) to valuable hydrocarbon products. Simulation of low temperature Fischer -Tropsch Synthesis reaction and heat transfer at intensified process condition using catalyst filled single and multichannel microchannel reactor is considered. Single channel model simulation indicated potential for process intensification (higher GHSV of $30000hr^{-1}$ in presence of theoretical Cobalt based super-active catalyst) while still achieving CO conversion greater than ~65% and $C_{5+}$ selectivity greater than ~74%. Conjugate heat transfer simulation with multichannel reactor block models considering three different combinations of reactor configuration and coolant type predicted ${\Delta}T_{max}$ equal to 23 K for cross-flow configuration with wall boiling coolant, 15 K for co-current flow configuration with subcooled coolant, and 13 K for co-current flow configuration with wall boiling coolant. In the range of temperature maintained (498 - 521 K), chain growth probability calculated is desirable for low-temperature Fisher-Tropsch Synthesis.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

[8, 15] 은 단일채널과 다중채널 반응기 블록을 CFD로 모델링하고 폭주반응의 발생을 알아보기 위해 다양한 시나리오에 대한 분석을 진행하였다. 더불어 wall boiling을 포함한 다양한 냉각방식에 따른 3차원 반응기 온도구배를 계산함으로써 최적의 냉각방식에 대한 논의를 하였다. Jung I et al.
그러나, FT 반응이 매우 높은 발열반응이기 때문에 반응기 온도 제어는 다른 변수보다 가장 큰 도전으로 받아들여진다. 따라서 다중채널 마이크로채널 반응기 모델에서의 복합 열전달 현상분석을 본 장에서 진행하고자 한다. 계산량을 줄이기 위해서 열전달현상과 반응현상에 대한 계산을 분리시켰다.
따라서, 합성가스의 유입온도와 반응기 전체적으로 가장 높은 온도의 차이를 수치화 시킨 ΔTmax를 지표로 활용하고자 하였다.
본 논문에서는 반응기 생산성을 기준으로 마이크로채널 반응기의 강인성에 대해서 증명하고자, 촉매가 충진되어 있는 마이크로채널 반응기를 CFD로 모사하고 강화된 운전조건에서 시뮬레이션을 시행한다. 단일채널과 다중채널 모두에 대해서 시뮬레이션 해석이 진행된다.
본 연구에서는 강화된 운전조건에서 혼합 열 전달과 저온 피셔-트롭쉬 합성반응을 고려한 단일채널 마이크로채널 반응기 모델과 다중채널 마이크로채널 모델을 개발하고 분석하였다. 단일채널 모델의 경우, 강화된 운전조건(30,000 hr^-1 GHSV와 Co 기반 super-active 촉매)에서도 CO 전환률을 65% 이상, 그리고 C₅₊와 CH4 선택도를 각각 74%이상, 20% 이하로 도달할 수 있음을 확인하였다.
연속방정식, 다공성 매질에서의 운동량 방정식, 화학종 수송 모델 (species transport), 그리고 에너지 방정식은 몇몇 연구에서 참조하였다 [8, 26, 27]. 본 연구에서는 지면의 간단함을 위하여 생략하도록 한다. 유효열전도도 (effective thermal conductivity) k_eff의 경우에는 반응이 진행되면서 변화될 수 있는 값이다.

가설 설정

하지만, 선행연구에 따르면, 유효열전도도의 과대평가를 막기 위하여 모든 유체 화학종은 기상으로 가정된다. 또한 유체-촉매 시스템은 pseudo-homogeneous 매질로 가정되어 유효열전달계수를 k_eff = k_f + (1- )k_s의 형태로 부피평균 열전도도로 가정하며, 이때 kf는 유체의 열전도도이며 ks는 촉매와 불활성 지지체등의 고상 열전도도이다. 밀리리터스케일의 채널을 가진 마이크로채널 반응기이기 때문에 유체의 흐름은 층류 (laminar flow)로 계산되어진다.
반응채널은 위치에 따른 온도변화에 대해서 독립적으로 고정된 반응이 일어난다고 가정하였기 때문에 반응열 역시 고정된 형태로 발생하는 것으로 계산된다. 만약 촉매 충진이나 합성가스의 주입상태가 매우 비균질하다면 본 가정은 적합하지 않을 수 있다. 냉각채널을 통해서 열을 제거할 수 있는 방식은 크게 2가지로써, 현열을 이용하여 제거하는 방식과, wall boiling을 통해 잠열을 이용하는 방식이다.
다중채널 반응기 모델에서 사용된 열전달 시뮬레이션의 설정은 다음과 같다; SST-k Omega 난류모델, SIMPLE 알고리즘, 운동량과 에너지 방정식에 대한 2차 이산화,RPI 증발 모델 [28]. 반응기 구조체는 스테인리스스틸 (SS304)로 이루어져 있다고 가정하였다. 냉매, 촉매 지지체, 그리고 반응기 구조체에 대한 물리화학적 성질들은 Table 3에 표현하였다.
액상에서 증기로 변환하는 물질전달은 기포의 직경, 기포 발생 핵 위치 밀도, 그리고 기포 분리의 발생빈도 등의 함수로 나타낼 수 있다. 액상과 기상의 온도차이가 미세할 것으로 예상되기 때문에, 두 상간의 열전달은 채널 간의 열전달보다 미미하여 무시할 수 있다고 가정하였다. 자세한 모델에 대한 설명은 [29]에 표현되어 있다.

제안 방법

따라서, CFD 모델에는 반응채널과 반응기 구조체라는 2가지 고체 구역이 존재한다. Mesh는 tetrahedral과 hexagonal elements를 이용하여 제작되었으며, cell을 기준으로 640만 개의 조밀한 mesh를 얻었으며 유동층의 경우 더욱 조밀하게 mesh를 제작하여 높은 수렴성을 지니게 하였다. 반응채널은 위치에 따른 온도변화에 대해서 독립적으로 고정된 반응이 일어난다고 가정하였기 때문에 반응열 역시 고정된 형태로 발생하는 것으로 계산된다.
따라서 다중채널 마이크로채널 반응기 모델에서의 복합 열전달 현상분석을 본 장에서 진행하고자 한다. 계산량을 줄이기 위해서 열전달현상과 반응현상에 대한 계산을 분리시켰다. 분리방법을 적용한 반응기 모델의 검증은 본 저자의 이전 논문에서 보였다 [8, 15].
15 K로 설정되었다. 시뮬레이션은 24 core Intel xeon CPU와 256 GB RAM으로 시행되었으며, 비정상상태의 계산을 진행하고 반응기온도가 100 time steps에서도 변화하지 않는 때를 정상상태라 확인하여 결과를 도출하는 방식을 채택하였다.
전체적으로 40개의 반응채널과 50개의 냉각채널이 직교류 형태로 열교환하고 있다. 열전달과 그 효율이 본 연구의 핵심이기 때문에, 반응채널은 단일채널에서 계산 되어진 반응열 구배를 에너지 보존식의 source term으로 적용시킨 고체 바디로 계산하고 냉각채널을 통하여 열제거가 발생하는 것으로 계산하였다. 따라서, CFD 모델에는 반응채널과 반응기 구조체라는 2가지 고체 구역이 존재한다.

대상 데이터

CO, H2, CH4, C2H6, C3H8, C4H10, C14H30, H2O, CO2, 그리고 비활성 N2의 물리화학적 특성들은 Fluent 16.5에 기본으로 내장되어 있는 라이브러리를 사용하였으며 이는 Perry’s handbook [30]에 나와 있는 것과 같다.
밀리리터스케일의 채널을 가진 마이크로채널 반응기이기 때문에 유체의 흐름은 층류 (laminar flow)로 계산되어진다. 단일채널은 넓이, 높이, 그리고 길이가 각각 1 mm, 1mm, 그리고 21 mm이며 이는 Fig. 1에 표현하였다. 그림에서 볼 수 있는바와 같이 단일채널의 경우 별도의 냉각채널을 모사하지 않기 때문에 고정된 채널 벽 온도를 통해서 열 제거가 일어나는 형태로 모사하였다.

데이터처리

단일채널과 다중채널 반응기 모델 모두 ANSYS Design Modeler and Meshing 프로그램을 이용하여 mesh를 생성하였으며 0.0001 m 이하의 작은 조밀한 격자를 생성하였다. 또한 CFD 해석 프로그램으로는 ANSYS Fluent 16.
0001 m 이하의 작은 조밀한 격자를 생성하였다. 또한 CFD 해석 프로그램으로는 ANSYS Fluent 16.5를 사용하였다. 공정 운전조건은 Table 2에 표연하였다.

이론/모형

이번 연구에서는 Tonkovich et al.[20] 에서 주어진 Oxford Catalyst사의 Co 기반 촉매의 반응속도식을 사용하여 저온 FT 합성 반응을 모사하였다 (Table 1).
단일채널 반응기와 다중채널 반응기 모델이 본연구에 사용되었다. 단일 채널 반응기 모델은 촉매가 패킹된 채널에서의 FT 반응특성에 대해서 해석하는데 사용되며 반응물의 전환률, 생성물의 선택도, 반응열, 그리고 채널에서의 온도구배에 대한 계산이 가능하다.
반응열은 단일채널 반응기 모델에서 계산되어진 값을 채널 길이 방향에 대한 함수로 가져와서 다중채널 반응기 모델의 반응채널 에너지 보존식의 source term으로 가져왔고 이는 ANSYS Fluent의 user defined function (UDF)로 표현하였다. 다중채널 반응기 모델에서 사용된 열전달 시뮬레이션의 설정은 다음과 같다; SST-k Omega 난류모델, SIMPLE 알고리즘, 운동량과 에너지 방정식에 대한 2차 이산화,RPI 증발 모델 [28].
반응채널 내부의 질량 및 운동량 정보는 나비에스토크스 (Navier-Stokes)을 이용하여 계산한다. 이때 촉매 및 불활성 지지체로 인한 다공성 매질의 경우 source term으로 식에 반영된다.

성능/효과

751 x 10-5 g/s)을 가지는 것으로 확인되었다. 결론적으로 본 모델을 통하여 C₅₊ 선택도는 약 74%를 달성하고 CH4 선택도는 20% 이하로 달성하는 것을 예측할 수 있었다. 이 수치는 몇 가지의 강화된 FT 반응에 대한 실험연구 [4, 5, 7]에서도 확인할 수 있다.
2에서 3배의 촉매활성을 더 준 촉매를 가정했기 때문으로 보인다. 그러나, C₅₊ 생산성을 비교해봤을 때 강화된 운전조건에서 기본 운전조건 대비 4배에서 5배 이상의 C₅₊ 질량유속(기본: 6.5 x 10-5, 강화: 7.751 x 10-5 g/s)을 가지는 것으로 확인되었다. 결론적으로 본 모델을 통하여 C₅₊ 선택도는 약 74%를 달성하고 CH4 선택도는 20% 이하로 달성하는 것을 예측할 수 있었다.
다중채널 마이크로채널 반응기 모델에서 열 전달 시뮬레이션을 통해 3가지 다른 흐름구성과 냉매조합의 성능을 비교하였고, ΔTmax를 계산한 결과, 직교흐름-wall boiling의 경우 23 K, 평행흐름-현열이용은 15 K, 평행흐름-wall boiling은 13 K로 계산되어 마지막 조합이 가장 효과적임을 확인하였다.
본 연구에서는 강화된 운전조건에서 혼합 열 전달과 저온 피셔-트롭쉬 합성반응을 고려한 단일채널 마이크로채널 반응기 모델과 다중채널 마이크로채널 모델을 개발하고 분석하였다. 단일채널 모델의 경우, 강화된 운전조건(30,000 hr^-1 GHSV와 Co 기반 super-active 촉매)에서도 CO 전환률을 65% 이상, 그리고 C₅₊와 CH4 선택도를 각각 74%이상, 20% 이하로 도달할 수 있음을 확인하였다. 이 조건에서는 기본 케이스 대비 C₅₊ 생산량을 4 - 5배 증가시켰다.
결과를 통해 추론할 수 있는 것은, 강화된 운전조건은 전반적으로 높은 반응채널 온도 (기본 운전조건 대비 7 - 10 K 이상)를 나타낸다는 것이다. 또한 다양한 흐름구성과 냉매구성의 조합에 대한 결과에 대해서는, 평행흐름과 wall boiling을 포함한 냉각방식에서 가장 낮은 반응채널 온도를 도달할 수 있는 것으로 판단된다. 반응채널 전체적으로 평행흐름-wall boiling 케이스의 총 열 흐름이 39,140 W/m2 으로써 평행흐름-현열만을 이용한 39,080 W/m2과 직교흐름-wall boiling 38,830 W/m2에 대비하여 가장 높은 열 흐름을 지니는 것으로 보인다.
또한 반응기 초입부의 최대 반응속도는 촉매 활성도와 비례하였다. 또한 모든 케이스에서 R1의 속도가 R6에 대비하여 5배정도 빠른 것을 알 수 있었고 이는 전통적인 FT 반응에서의 원하지 않는 생성물인 CH4에 대한 문제를 간접적으로 확인하는 것이라고 볼 수 있겠다.
또한, wall boiling 현상을 추가하여 열 교환 능력을 향상시킬 수 있었다. Fig.
3에 표현되었다. 명백한 이유로, 반응열은 반응속도에 비례하여 표현되며, 30,000 hr^-1 케이스의 경우 5,000 hr^-1에 대비하여 더 짧은 체류시간 (0.12 s와 0.72 s)을 가지고 있기 때문에 낮은 CO전환률을 가지는 것으로 예상되었으나, 60-70%의 CO 전환률 달성하는데 성공하였다. 이는 이론적으로 2.
다중채널 마이크로채널 반응기 모델에서 열 전달 시뮬레이션을 통해 3가지 다른 흐름구성과 냉매조합의 성능을 비교하였고, ΔT_max를 계산한 결과, 직교흐름-wall boiling의 경우 23 K, 평행흐름-현열이용은 15 K, 평행흐름-wall boiling은 13 K로 계산되어 마지막 조합이 가장 효과적임을 확인하였다. 반응기 온도는 498 - 521 K로 유지시킬 수 있었으며, 사슬성장확률은 저온 FT 반응에 합리적으로 적용시킬 수 있는 값이 계산되었다. 추가적으로, 본 연구에서 고려한 마이크로채널 반응기 블록 모듈은 소규모 GTL 설비에서 원하는 수준의 용량을 달성할 수 있도록 병렬화해 쉽게 증산할 수 있을 것으로 예상된다
R1은 CH4를 생성하는 반응이며 R6는 C₅₊를 생성하는 반응이다. 반응기의 초입부에서 가장 높은 반응속도를 가지는 것으로 확인되었고 점차적으로 출구쪽으로 가까워질수록 반응속도가 떨어지는 것을 확인할 수 있다. 또한 반응기 초입부의 최대 반응속도는 촉매 활성도와 비례하였다.
또한 다양한 흐름구성과 냉매구성의 조합에 대한 결과에 대해서는, 평행흐름과 wall boiling을 포함한 냉각방식에서 가장 낮은 반응채널 온도를 도달할 수 있는 것으로 판단된다. 반응채널 전체적으로 평행흐름-wall boiling 케이스의 총 열 흐름이 39,140 W/m2 으로써 평행흐름-현열만을 이용한 39,080 W/m2과 직교흐름-wall boiling 38,830 W/m2에 대비하여 가장 높은 열 흐름을 지니는 것으로 보인다. 또한 기본 케이스는 반응열 발생량 자체가 작기 때문에 총 열 흐름이 8,640 W/m2으로 나타난 것을 알 수 있다.
본 케이스에 대해서는 ΔTmax가 13 K까지 떨어지게 됨으로써, 평행 흐름에 잠열을 이용하는 냉각법이 마이크로채널 FT 반응기 블록에서 열 제거 성능면에서 가장 효율적임을 알 수 있다.
5)에 대한 온도에 따른 FT 생성물의 사슬성장확률을 나타내었다. 전체적으로 합성가스비율이 1.5일 때 2.5일 때에 비해 더 높은 사슬성장확률을 나타내는 것으로 보인다. 이를 강화된 운전조건에 적용할 경우 약 498 - 521 K의 운전온도와 합성가스 비율 2를 적용하여 약 7.

후속연구

반응기 온도는 498 - 521 K로 유지시킬 수 있었으며, 사슬성장확률은 저온 FT 반응에 합리적으로 적용시킬 수 있는 값이 계산되었다. 추가적으로, 본 연구에서 고려한 마이크로채널 반응기 블록 모듈은 소규모 GTL 설비에서 원하는 수준의 용량을 달성할 수 있도록 병렬화해 쉽게 증산할 수 있을 것으로 예상된다

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	소형 Gas-to-Liquid (GTL) 공정이 주목 받는 이유는?	근래의 심한 유가변동과 더불어 증가하는 환경 규제들로 인해, 육상과 해상 모두에서 한계가스전(stranded gas field)를 포함한 중소규모 천연가스 개발의 구원자로써, 소형 Gas-to-Liquid (GTL) 공정이 주목을 받고 있다 [1]. 일산화탄소와 수소의 혼합가스인 합성가스를 촉매반응을 통하여 등유와 같은 중간 유분과 파라핀 왁스와 같은 제품을 생성하는 피셔-트롭쉬 (Fischer-Tropsch, FT) 합성은 석탄으로부터 액체연료를 합성할 수 있는 기술을 독일이 처음 제안하며 알려지게 되었고 GTL 공정의 핵심단계라고 할 수 있다 [2].
	소형 Gas-to-Liquid (GTL) 공정이 필요한 이유는 무엇인가?	일산화탄소와 수소의 혼합가스인 합성가스를 촉매반응을 통하여 등유와 같은 중간 유분과 파라핀 왁스와 같은 제품을 생성하는 피셔-트롭쉬 (Fischer-Tropsch, FT) 합성은 석탄으로부터 액체연료를 합성할 수 있는 기술을 독일이 처음 제안하며 알려지게 되었고 GTL 공정의 핵심단계라고 할 수 있다 [2]. 중소규모 가스전을 개발하기 위한 해상 GTL 공정에 사용되는 FT 반응기는 기존 육상에서 사용하던 순환유동층반응기 (circulating fluidized bed reactor), 버블유동층반응기(bubbling fludized bed reactor), 슬러리버블컬럼반응기 (slurry bubble column reactor)와 같이 높이 방향으로 긴 구조를 가져 해양의 환경조건에서 불안전한 형태이면 안 되기 때문에 소형으로 설계해야 한다. 또한 전통적인 반응기들의 목적 생산량이 30,000barrel per day (BPD)정도 되기 때문에 중소규모 (100 - 2,000 BPD) 가스전에 목적을 둔 소형 GTL 공정의 경우에는 이에 특화된 반응기를 설계할 필요가 있다 [1].
	피셔-트롭쉬 합성반응은 무엇인가?	피셔-트롭쉬 합성반응은 CO와 H2의 혼합가스로 이루어진 합성가스를 부가가치가 높은 탄화수소 제품으로 변환시킨다. 본 논문에서는 저온 피셔-트롭쉬 합성반응과 단일, 다중 마이크로채널 반응기에 패킹시킨 촉매를 기반으로 강화된 반응조건의 열전달을 고려하여 전산유체역학 기반의 시뮬레이션을 진행하고 분석하였다.

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Zhu, X., Lu, X., Liu, X., Hildebrandt, D., and Glasser, D., "Heat transfer study with and without Fishcer-Tropsch reaction in a fixed bed reactror with TiO2, SiO2, and SiC supported cobalt catalyst", Chemical Engineering Science, 247, 75-84, (2014)

저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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