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문제 정의
- 본 연구에서는 염료감응형 태양전지의 성능을 향상시키고자 광 전극으로 사용되는 TiO2 박막 위에 전자-빔 증착 장비를 이용하여 Silver 박막을 형성시키고,어닐링 과정을 통하여 구형의 입자를 형성하여 염료감응형 태양전지를 제작하였다. Ag 나노 입자를 TiO2 박막 위에 형성함으로써 흡착된 염료 분자들 사이에서 일어나는 에너지 이동에 관해 분석하였고, Silver 나노입자와 전해질 간의 산화 현상을 보호하고자 TTIP를이용하여 전처리를 실시하였다.
- Ag 나노 입자를 TiO2 박막 위에 형성함으로써 흡착된 염료 분자들 사이에서 일어나는 에너지 이동에 관해 분석하였고, Silver 나노입자와 전해질 간의 산화 현상을 보호하고자 TTIP를이용하여 전처리를 실시하였다. 이를 통해 제작된 염료 감응형 태양전지의 성능과 Ag 나노 입자들의 메커니즘에 대해 조사하였다. 본 연구에서 제안된 구조의 모식도를 그림 1에 나타내었다.
- 본 연구에서는 염료감응형 태양전지의 성능 향상을 위해 TiO2 박막 위에 구형 Ag 나노 입자를 형성하여 광 전극을 제작하였으며, Ag 나노 입자에 TTIP 처리 전후에 따른 영향에 대해 조사했다.
제안 방법
- 박막 위에 전자-빔 증착 장비를 이용하여 Silver 박막을 형성시키고,어닐링 과정을 통하여 구형의 입자를 형성하여 염료감응형 태양전지를 제작하였다. Ag 나노 입자를 TiO2 박막 위에 형성함으로써 흡착된 염료 분자들 사이에서 일어나는 에너지 이동에 관해 분석하였고, Silver 나노입자와 전해질 간의 산화 현상을 보호하고자 TTIP를이용하여 전처리를 실시하였다. 이를 통해 제작된 염료 감응형 태양전지의 성능과 Ag 나노 입자들의 메커니즘에 대해 조사하였다.
- 염료감응 태양전지의 전기적 특성인 개방전압(Voc),전류밀도(Jsc), 충진율(FF) 및 광전 변환 효율(η)의 측정은 1,000 W Xenon 램프와 AM 1.5G 필터가 장착된 솔라시뮬레이터 시스템(Polaronix K300, McScience, Korea)을사용하여 측정하였다.
- 상대전극은 백금 촉매 졸(Pt catalysts sol, Solaronix)을 광 전극 제작 시 사용한 닥터블레이드 방법으로 전도성 기판에 코팅하여 450℃에서 30분 동안 열처리하여 제작하였다.
- 제작된 광 전극과 상대전극을 샌드위치 모양으로 조립하였고 그 사이에 I-/I3-의 산화/환원 종으로 3-MPN(3-methoxy propionitrile, 99%, WaKo) 10 ml 용매에 LiI(Lithium iodide, 99.9%, Aldrich), I2 (Iodine, 99.99%,Aldrich), DMPⅡ (1, 2-dimethyl-3-n-propylimidazolium iodide, Solaronix) 및 4-TBP (4-tert-butyl pyridine, Aldrich)을 각각 0.5, 0.05, 0.6 및 0.5 M의 비율로 12시간 동안 교반하여 용해시킨 전해질을 주입하여 염료감응 태양전지 단위 셀을 제작하였다.
- TiO2 박막 위에 형성된 Ag 구형의 화학종 분석과 Ag의 분포 형태를 분석하기 위해 분산형 X-ray spectroscopy(EDX, S-4700, Hitachi, Japan)를 이용하였다.
- 제작된 염료감응형 태양전지는 내부저항을 관찰하기 위하여 임피던스 분석기(ZAHNER IM6, Germany)를이용하였고 측정조건은 10-1~105 Hz의 주파수 영역에서 5 mV의 진폭으로 측정하였다.
- 염료감응형 태양전지의 전자 전달 시간과 전자 재결합시간은 각각 IMPS (intensity-modulated photocurrent spectroscopy, Ivium Technologies, Netherlands)와 IMVS(intensity-modulated photocurrent spectroscopy, IviumTechnologies, Netherlands)로 측정하였다. 전자주입속도는 청색발광 다이오드(465 nm)를 이용한 분광학적 방법으로 10% 모듈레이션하에서 103~10-1 Hz의 주파수 및 단락전류 조건으로 측정하였으며 재결합 시간은 개방전압조건하에서 측정하였다.
- 염료감응형 태양전지의 전자 전달 시간과 전자 재결합시간은 각각 IMPS (intensity-modulated photocurrent spectroscopy, Ivium Technologies, Netherlands)와 IMVS(intensity-modulated photocurrent spectroscopy, IviumTechnologies, Netherlands)로 측정하였다. 전자주입속도는 청색발광 다이오드(465 nm)를 이용한 분광학적 방법으로 10% 모듈레이션하에서 103~10-1 Hz의 주파수 및 단락전류 조건으로 측정하였으며 재결합 시간은 개방전압조건하에서 측정하였다.
- TiO2 박막 위에 Ag 나노 입자의 형성, 입자의 크기 등을 살펴보았다. 그림 2는 Ag-TiO2 박막의 FE-SEM 이미지와 EDX 측정 결과를 나타내었다.
- 이미지상 TiO2와 Ag가 식별되지 않기 때문에 실제 Ag 나노 입자들 형성 유무를 확인하고자 화학종 분석을 실시하였다. 그림 2(c)의 EDX 스펙트럼에서 TiO2 광 전극에 Ag 나노 입자가 형성되었음을 확인하는 확실한 근거를 얻었다.
- TiO2 박막 위에 Ag 나노 입자의 흡수 스펙트럼을 알아보고자 UV-vis 흡수 스펙트럼을 측정하였다. 그림3은 염료(N719) TiO2＋dye, TiO2＋Ag 70＋dye 박막에 대한 UV-vis 흡수 스펙트럼을 나타낸다.
- Ag 나노 입자가 형성되어 제작된 염료감응형 태양전지의 광전류-전압 곡선의 특성을 알아보고자 J-V를 측정하였다. 그림 4는 측정한 J-V 곡선을 나타내고 그에 대응하는 성능 파라미터는 표 1에 나타내었다.
- 본 연구에서는 광 전극/염료/전해질 계면에서의 전하 이동과 관련된 LSPR에 대한 영향에 초점을 맞추었다(R2). 저항 R2는 TiO2 염료감응형 태양전지에 비해 TiO2＋Ag 염료감응형 태양전지가 더 낮게 나타났다.
대상 데이터
- 제작된 순수한 TiO2 박막과 Ag 구형 입자가 형성된 TiO2 박막은 solaronix의 N719 [Ruthenizer 535 bis-TBA, cis-diisothiocyanato-bis (2,2’-bipyridyl-4,4’-dicarboxylato) ruthenium (Ⅱ) bis (Tetrabutyl ammonium)] 염료를 에탄올 용매에 0.5 mM로 제조한 후 4시간 동안 침지시켜 염료를 흡착하여 광 전극으로 제작하였다.
- 본 연구에서 사용된 TiO2 분말은 졸-겔 방법을 이용하여 합성하였다. 출발물질로는 TTIIP (titanium tetra-isopropoxide, Aldrich)와 증류수를 이용하였으며, HCl (hydrochloric acid, Aldrich)은 촉매로서,TBAOH (tetrabutylammonium hydroxide, Aldrich)는 촉매와 분산제로 사용하였다.
- 분말은 졸-겔 방법을 이용하여 합성하였다. 출발물질로는 TTIIP (titanium tetra-isopropoxide, Aldrich)와 증류수를 이용하였으며, HCl (hydrochloric acid, Aldrich)은 촉매로서,TBAOH (tetrabutylammonium hydroxide, Aldrich)는 촉매와 분산제로 사용하였다.
이론/모형
- 샘플들의 UV-가시 흡수 스펙트럼을 알아보기 위해 UV-vis-NIR spectrophotometer (Cary 5000, Varian)을 이용하였다.
성능/효과
- TiO2 염료감응형 태양전지는 개방전압 0.707V, 전류밀도 15.35 ㎃⋅㎤, fill factor 56.48%, 광전변환 효율이 6.13%로 나타났다.
- TiO2＋Ag＋TTIP의 염료감응형 태양전지는 개방전압 0.727 V, 전류밀도 22.42㎃⋅㎤, fill factor 48.14%, 광전 변환 효율 7.84%로 나타났다.
- 또한, 광 흡수의 증가는 입자를 조사하는 빛의 파장이 전자 플라즈마 주파수와 공진할 때 Ag 나노 입자 주위에 현저하게 향상된 전자기장을 발생시킨다 [10]. 따라서 Ag 나노 입자 주변의 강한 전자기장은 염료 분자의 광 흡수 효율을 현저히 향상시킬 것이며 이는 Ag 나노 입자가 형성된 염료감응형 태양전지에서 증가 된 광전류로 관찰될 것으로 생각된다.
- 그림 4는 측정한 J-V 곡선을 나타내고 그에 대응하는 성능 파라미터는 표 1에 나타내었다. Ag-TiO2의 염료감응형 태양전지는 광전 변환 효율이 TiO2 염료감응형 태양전지의 광전 변환 효율보다 높게 나타났다. TiO2 염료감응형 태양전지는 개방전압 0.
- 84%로 나타났다. TiO2＋Ag＋TTIP 샘플의 광전 변환 효율은 TiO2 샘플에 비해 약 27.89%의 증가를 보였다. TiO2,TiO2＋Ag 및 TiO2＋Ag＋TTIP에 대한 염료감응형 태양전지의 광전 변환 효율은 각각 6.
- 89%의 증가를 보였다. TiO2,TiO2＋Ag 및 TiO2＋Ag＋TTIP에 대한 염료감응형 태양전지의 광전 변환 효율은 각각 6.13%, 7.50% 및 7.84%로 나타났다.
- 저항 R2는 TiO2 염료감응형 태양전지에 비해 TiO2＋Ag 염료감응형 태양전지가 더 낮게 나타났다. 또한 TiO2＋Ag＋TTIP 염료감응형 태양전지의 저항 R2가 더 낮아짐을 확인하였다. 이는 LSPR 효과가 향상된 전자기장으로 인해 염료에서 많은 전자가 생성되어 TiO2 전도대로 이동함에 따라 염료감응형 태양전지의전류밀도가 높아짐에 따라 낮은 R2 저항을 나타낸 것이다.
- TiO2 염료감응형 태양전지의 전자 전달 시간은 1.41×10-3 ms이고,TiO2＋Ag 염료감응형 태양전지와 TiO2＋Ag＋TTIP 염료 감응형 태양전지의 전자 전달 시간은 1.33×10-3 ms,1.22×10-3 ms로 나타났다.
- TiO2 염료감응형 태양전지의 전자 재결합 시간은 1.92×10-2 ms이고, TiO2＋Ag 염료 감응형 태양전지와 TiO2＋Ag＋TTIP 염료감응형 태양전지의 전자 재결합 시간은 2.07×10-2 ms, 2.82×10-2 ms로나타났다.
- 그중 Ag 나노 입자에 TTIP 처리를 한 TiO2＋Ag＋TTIP 염료감응형 태양전지가 가장 높은 전류밀도와 광전 변환 효율을 나타냈다. 이는 TiO2 염료감응형 태양전지에 비해 광전 변환 효율은 약 27.
- 결과적으로 Ag 나노 입자가 형성된 TiO2 박막이 일반적인 TiO2 박막에 비해 광흡수 범위와 강도가 증가함에 따라 적용된 염료감응형 태양전지들의 전류밀도가증가하였고, 광전 변환 효율 또한 높게 나타났다.
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