[논문]연안환경 괭이갈매기(Larus crassirostris) 알의 DDTs 및 수은 농도분포 조사

최정희; 정다위; 이종천

doi:10.5322/jesi.2018.27.12.1279

연안환경 괭이갈매기(Larus crassirostris) 알의 DDTs 및 수은 농도분포 조사
Distribution of DDTs and Hg in Eggs of Black-Tailed Gulls (Larus crassirostris) in the Coastal Environment 원문보기

Journal of environmental science international = 한국환경과학회지, v.27 no.12, 2018년, pp.1279 - 1290

최정희 (국립환경과학원 자연환경연구과) , 정다위 (국립환경과학원 자연환경연구과) , 이종천 (국립환경과학원 자연환경연구과)

Abstract ▼ AI-Helper

Sea gulls are high trophic level consumers in the coastal environment, and thus, which have been widely used to monitor contamination biomagnified through a food web. However, such monitoring studies using sea gulls have been rare in the Korean literature. The National Environmental Specimen Bank chose eggs of a black-tailed gulls (Larus crassirostris) to serve as an environmental specimen for the long-term monitoring of the coastal ecosystem affected by terrestrial pollutants. Black-tailed gull eggs were collected from Baengnyeongdo, Hongdo and Uleungdo, and their DDTs and total mercury content were determined. The highest concentration of ${\Sigma}DDTs$ was $231.6{\pm}106.1{\mu}g/kg$ wet in Baengnyeongdo, followed by $230.0{\pm}123.8{\mu}g/kg$ wet in Ulleungdo, and $117.7{\pm}18.3{\mu}g/kg$ wet in Hongdo. In addition, total mercury was detected at $414.5{\pm}97.6{\mu}g/kg$ wet in Ulleungdo, $363.9{\pm}123.6{\mu}g/kg$ wet in Hongdo, and $237.5{\pm}42.3{\mu}g/kg$ wet in Baengnyeongdo. Relatively high concentrations of the target pollutants were recorded in specimens from Ulleungdo. Additional comprehensive and prolonged studies are required to elucidate spatial and temporal patterns of contamination in black-tailed gull eggs with regard to monitoring contaminant trends in eggs and prey.

주제어

AI 본문요약
AI-Helper

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제안 방법

0.01% L-cysteine 용액은 L-cysteine 적당량을 0.05 N 질산수용액으로 용해하여 제조하였고, 총수은 표준원 액(1,005 mg/L)을 0.01% L-cysteine 용액으로 희석하여 총수은 표준용액(10, 50, 100 μg/L)을 만들었다.
DDTs 표준원액은 모두 acetone으로 희석하였고 GC-MS로 분석하여 농도 40, 80, 120, 200, 300, 500 μg/kg에서 검정곡선을 구하였다.
오븐의 온도는 100℃에서 1 min 간 유지 하였고 20℃/min으로 승온하였으며 280℃에서 2 min 동안 유지하였다. 모든 화합물은 70 eV의 Electron Impact (EI) mode에서 이온화하였고 Selected Ion Monitoring (SIM) mode에서 분석하였다. DDTs의 정량용 이온과 확인용 이온은 Table 2와 같다.
본 연구에서는 괭이갈매기 알을 채취하였고 QuEChERS 추출법과 기체크로마토그래프 질량분석기를 이용한 DDTs 분석, 자동수은분석기를 이용한 총수은 분석을 실시하여 지역 간 농도를 비교하였다.
4 L/min이었다. 시료 연소를 위하여 고순도 산소를 사용하였고, 각 지 역마다 10개의 알을 분석하였으며, 분석시료 10개마다 인증 표준물질을 분석하여 기기의 재현성을 확인하였다.
01% L-cysteine 용액으로 희석하여 총수은 표준용액(10, 50, 100 μg/L)을 만들었다. 이들 표준용액을 수은분석용 boat에 적당량 취하여 검량곡선 농도 1, 2, 5, 10, 50, 100 ng이 되도록 하였고 알 시료 분석과 동일한 방법으로 분석하였으며 검출된 총수은의 흡광 면적을 이용하여 검정곡선을 구하였다. DDTs 표준원액은 모두 acetone으로 희석하였고 GC-MS로 분석하여 농도 40, 80, 120, 200, 300, 500 μg/kg에서 검정곡선을 구하였다.
(2017a) 또한 백령도 괭이갈매기 두 번째 알의 수은 농도가 첫 번째 알보다 유의적으로 낮았다고 하였다. 이러한 이유 때문에 각 지역별 수은의 차이를 평가하기 위해서는 동일한 순서의 알을 채취하여 수은 농도를 분석할 필요가 있었으나 본 연구에서는 이러한 산란 순서에 의한 수은 농도의 차이를 고려하지 않고 임의의 알을 취하여 분석하였다. 채취한 모든 지역의 알이 동일한 산란 순서의 알이 아니기 때문에 지역 간 수은 농도의 차이가 각 지역의 오염수준을 반영한다고 보기에는 다소 어려움이 있었다.
, 2013; 2016) 배발생 초기의 알을 산란 순서에 관계없이 무작위로 2016년 4~5월에 걸쳐 채취하였다. 채취한 시료는 냉장보관하여 실험 실로 옮기고 생체특성치(장경, length; 단경, width; 중 량, weight)를 측정하였다. Lee et al.
채취한 알은 생체특성치를 조사하고 전란액을 분리하여 초저온 상태에서 균질화•저장한 후 QuEChERS 추출법과 GC-MS를 이용한 DDTs 분석, 자동수은분석기를 이용한 총수은 분석에 사 용하였다.
괭이갈매기 알의 총수은을 분석하기 위해 가열기화 골드아말감법과 원자흡광분광 검출기로 구성된 자동 수은분석기(MA-3000 Mercury analyzer, Nippon Instruments Corporation, Tokyo, Japan)를 사용하였다. 초저온에서 균질화하고 저장한 괭이갈매기 알 시료 0.04 g을 boat에 담아 auto sampler에 넣고 furnace에서 연소시켜 총수은을 측정하였다. 1차 decomposition 조건은 180℃에서 120 s 동안 가열, slope 시간 120 s, 유 량 0.
(2012; 2017b)의 선행 연구와 같이 전란액(全卵液)을 분리하고 액체질소 (기화점 : -196℃) 탱크에 보관하여 초저온 냉각(< -150℃)시켰으며, 액체질소에 의해 냉각된 텅스텐 카바이드 사발과 막자를 이용하여 파쇄하였다. 파쇄된 괭이 갈매기 알은 액체질소에 의해 냉각된 지르코늄 사발에 옮기고 볼밀(Fritsch Planetary Mill)을 이용하여 균질화 하였으며, 수시로 사발과 볼을 냉각하여 온도가 상승하는 것을 막았다. 냉각 상태에서 균질화된 괭이갈매기 알은 액체질소에 의해 -150℃ 이하로 유지되는 탱크에 초저온 보관하였다

대상 데이터

(Darmstadt, Germany)에서 구입하였고, L-cysteine은 Junsei (≥ 98%, Tokyo, Japan)에서 구매하였다.
Acetone으로 재용해하여 최종 1 mL가 되도록 하였고 GC/MS 분석 시료로 사용하였으며, 각 지역마다 10개의 알을 추출하였다.
DDTs 6종(p,p # DDT, o,p # DDT, p,p # DDD, o,p # DDD, p,p # DDE, o,p # DDE, 각각 100 mg/L)은 AccuStandard Inc. (Connecticut, USA)에서 구매하였다.
괭이갈매기 알을 채취하기 위한 지점으로서, 괭이갈매기의 대표 집단 산란지인 백령도(서해)와 홍도(남해), 울릉도(동해)를 선정하였다(Table 1). 시료 채취는 표준 운영절차에 준하여(Lee et al.
괭이갈매기 알의 DDTs를 분석하기 위하여 Gas Chromatograph Claus 680과 Mass Spectrometer Clarus SQ 8 T (PerkinElmer, Massachusetts, USA)를 이용하였다. 화합물의 분리를 위하여 DB-5MS (30 m×0.
또한, 비교적 우리나라에서 서식하고 있는 다른 해양 조류에 비해 알을 구하기 쉬운 장점이 있다. 따라서 NESB는 육상기원 오염 물질에 의한 연안 생태계 영향을 모니터링하기 위한 시료종으로서 괭이갈매기 알을 선정하였다. 본 연구에서는 괭이갈매기 알을 채취하였고 QuEChERS 추출법과 기체크로마토그래프 질량분석기를 이용한 DDTs 분석, 자동수은분석기를 이용한 총수은 분석을 실시하여 지역 간 농도를 비교하였다.
수은의 표준원액(1,005 mg/L)은 Kanto Chemicals (Tokyo, Japan), 인증 표준물질(NIST 2976, mussel tissue)은 National Institute of Standards and Technology (Maryland, USA)에서 구입하였다. DDTs 6종(p,p # DDT, o,p # DDT, p,p # DDD, o,p # DDD, p,p # DDE, o,p # DDE, 각각 100 mg/L)은 AccuStandard Inc.
괭이갈매기 알을 채취하기 위한 지점으로서, 괭이갈매기의 대표 집단 산란지인 백령도(서해)와 홍도(남해), 울릉도(동해)를 선정하였다(Table 1). 시료 채취는 표준 운영절차에 준하여(Lee et al., 2013; 2016) 배발생 초기의 알을 산란 순서에 관계없이 무작위로 2016년 4~5월에 걸쳐 채취하였다. 채취한 시료는 냉장보관하여 실험 실로 옮기고 생체특성치(장경, length; 단경, width; 중 량, weight)를 측정하였다.

데이터처리

괭이갈매기의 산란기인 4월-5월(2016년), 백령도, 홍도, 울릉도에서 채취한 알의 생체특성치를 측정하여 Fig. 1에 나타내었고, 측정결과의 지역별 비교는 일원배 치분산분석을 실시한 후 Tukey HSD 다중비교법으로 수행하였다. 장경은 백령도가 평균 63.
자동수은분석기를 이용하여 괭이갈매기 알의 총수은 농도를 분석하였고, 지역 간 비교는 정규성 조건을 만족 하지 못하여 비모수분산분석(Kruskal-Wallis)을 실시하 였으며 다중비교는 원자료를 순위변환한 후 Tukey HSD로 실시하였다. 세 지역에서 채취한 알의 총수은 농도 (Fig.

이론/모형

QuEChERS 방법을 이용하여 괭이갈매기 알의 DDTs 농도를 분석하였고, 지역 간 비교는 총수은 분석 결과 비교와 동일한 방법으로 수행하였다. 세 지역에서 채취한 알의 DDTs를 분석한 결과 DDT의 대사체인 p,p # DDE만 검출되었다.
괭이갈매기 알의 총수은을 분석하기 위해 가열기화 골드아말감법과 원자흡광분광 검출기로 구성된 자동 수은분석기(MA-3000 Mercury analyzer, Nippon Instruments Corporation, Tokyo, Japan)를 사용하였다. 초저온에서 균질화하고 저장한 괭이갈매기 알 시료 0.

성능/효과

ΣDDTs 농도와 마찬가지로 백 령도와 울릉도의 ΣDDTs 부하량은 통계적 차이는 없었지만 홍도와 유의적인 차이가 나타나, 알의 ΣDDTs 부하량은 백령도와 울릉도가 높고, 홍도가 가장 낮았다(각 n=10, F=4.69, p<0.05).
3(a))는 백령도에서 평균 237.5±42.3 μg/kg wet, 홍도 363.9±123.6 μg/kg wet, 울릉도 414.5±97.6 μ g/kg wet으로써, 울릉도의 알에서 가장 높은 농도의 총 수은이 검출되었고 홍도의 농도와는 통계적으로 유의적인 차이가 없었으나 백령도와는 유의한 차이가 나타났다(각 n=10, F=8.44, p<0.05).
3(b))은 백령도가 평균 14.4±0.7 μg/egg wet, 홍도는 22.0±2.8 μg/egg wet, 울릉도는 21.8±1.5 μg/egg wet으로써, 총수은 농도와 마찬가지로 홍도의 알에서 가장 많은 부하량이 검출되었으나 울릉도의 것과 유의적인 차이는 없었고 백령도의 부하량과는 유의적인 차이를 보였다(각 n=10, F=5.54, p<0.05).
05). 괭이갈매기 알의 크기는 전반적으로 울릉도에서 채취된 알이 가장 작았고, 백령도의 것이 홍도와 비슷하거나 약간 큰 정도였다.
그래서 본 연구의 백령도와 울릉도 ΣDDTs 농도가 홍도에 비해 높게 검출되었기 때문에 총수은 또한 두 지역에서 높게 검출될 가능성이 있으나 총수은은 울릉도와 홍도에서 높게 검출되었고, 오히려 백령도에서는 가장 낮은 농도를 보였다.
단경은 백령도가 평균 44.3±0.4 mm, 홍도 44.1±0.5 mm, 울릉도 42.8±0.4 mm로써, 백령도의 단경이 가장 컸으나 홍도와는 유의적 인 차이가 나타나지 않았고 울릉도와는 유의적으로 차이가 있었다(각 n=10, F=3.55, p<0.05).
따라서 본 연구 결과의 총 DDTs 농도의 합(ΣDDTs)은 p,p - DDE의 농도를 의미한다.
세 지역에서 채취한 괭이갈매기 알의 오염물질을 분석한 결과, 울릉도는 다른 두 지역에 비교하여 상대적으로 DDTs와 총수은 모두 높게 검출되었다. 비록, 2016년 1회 분석 결과만으로 DDTs와 수은 농도의 공간적 차이와 그 원인을 설명하기는 어려우나 괭이갈매기 알의 오염물질 검출을 통하여 연안환경의 오염상태를 모니터링하기 위한 시료종으로서 괭이갈매기 알의 충분한 가치를 엿볼 수 있었다. 앞으로 연안환경 모니터링에의한 오염물질의 시공간적 차이, 괭이갈매기와 알의 생태 학적 화학적 변화와 연안환경 변화의 상관관계 등을 조 사하고 설명하기 위한 체계적이고 장기적인 연구를 위하여 NESB의 역할이 중요하다고 할 수 있다.
생중량(난각+전 란액의 무게)은 백령도가 평균 65.1±1.4 g, 홍도 64.1±1.8 g, 울릉도 56.7±1.6 g으로써, 백령도와 홍도는 유의적 차이가 없었지만 두 지역은 울릉도와 통계적으로 유의한 차이를 보였고, 백령도의 괭이갈매기 알 생중량이 가장 큼을 알 수 있었다(각 n=10, F=8.41, p<0.05).
채취한 알은 생체특성치를 조사하고 전란액을 분리하여 초저온 상태에서 균질화•저장한 후 QuEChERS 추출법과 GC-MS를 이용한 DDTs 분석, 자동수은분석기를 이용한 총수은 분석에 사 용하였다. 세 지역에서 채취한 괭이갈매기 알의 오염물질을 분석한 결과, 울릉도는 다른 두 지역에 비교하여 상대적으로 DDTs와 총수은 모두 높게 검출되었다. 비록, 2016년 1회 분석 결과만으로 DDTs와 수은 농도의 공간적 차이와 그 원인을 설명하기는 어려우나 괭이갈매기 알의 오염물질 검출을 통하여 연안환경의 오염상태를 모니터링하기 위한 시료종으로서 괭이갈매기 알의 충분한 가치를 엿볼 수 있었다.
세 지역에서 채취한 알의 DDTs를 분석한 결과 DDT의 대사체인 p,p # DDE만 검출되었다.
, 2009). 우리나라 해안, 괭이갈매기 알의 총수은 농도는 이들 국외 지역의 해양 조류 알의 총수은 농도와 비교하여 낮거나 유사한 것으로 판단할 수 있었다.
채취한 괭이갈매기 알의 백령도 ΣDDTs 농도는 평균 231.6±106.1 μg/kg wet, 홍도 117.7±18.3 μg/kg wet, 울릉도 230.0±123.8 μg/kg wet으로 백령도와 울릉도는 통계적 차이는 없었지만, 홍도와 통계적으로 유의한 차이가 나타나 백령도와 울릉도의 ΣDDTs 농도가 홍도보 다 높음을 알 수 있었다(Fig.
6 μg/kg인 것으로 확인되었다(Gangwon Institute of Health and Environment, 2010). 한반도 연안 어류 수은 농도의 지리적 차이를 설명하기에는 매우 제한된 정보이기는 하나 이상의 연구결과를 바탕으로 추측컨대 서해안 어류의 수은 농도는 남해안의 어류와 같거나 높은 수준일 것으로 판단되었다. 그럼에도 불구하고 백령도 괭이갈매기 알의 총수은 농도는 남해안보다 유의적으로 낮은 수준이었다.

후속연구

따라서 괭이갈매기 알의 ΣDDTs 농도 지역 간 차이를 설명하기 위해 서는 국내 기원 또는 월경(越境)성 DDTs의 영향에 대한 추가적인 연구가 필요하였다.
비록, 2016년 1회 분석 결과만으로 DDTs와 수은 농도의 공간적 차이와 그 원인을 설명하기는 어려우나 괭이갈매기 알의 오염물질 검출을 통하여 연안환경의 오염상태를 모니터링하기 위한 시료종으로서 괭이갈매기 알의 충분한 가치를 엿볼 수 있었다. 앞으로 연안환경 모니터링에의한 오염물질의 시공간적 차이, 괭이갈매기와 알의 생태 학적 화학적 변화와 연안환경 변화의 상관관계 등을 조 사하고 설명하기 위한 체계적이고 장기적인 연구를 위하여 NESB의 역할이 중요하다고 할 수 있다.
우리나라 해안, 괭이갈매기 알의 ΣDDTs 농도는 이들 국외 지역의 농도와 비교하여 낮거나 유사한 수준 이었으나 국외의 많은 연구와 같이 보다 장기적인 모니 터링을 수행하여 ΣDDTs 농도의 증감을 조사하고 이와 더불어 해양환경 오염물질의 시간적 변화 연구 등으로 확대할 필요성이 있었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	DDTs는 무엇인가?	POPs 또한 높은 잔류성과 독성, 생물농축성으로 해양 생태계에 심각한 문제를 야기하고 있다(Bazzi, 2014). POPs의 대표적 오염물질인 DDTs (dichlorodiphenyltrichloroethanes)는 유기 염소계 농약 중 하나로 화학적으로 안정하고 소수 성이며, 독성이 강하고 내분비계 교란물질로 알려져 있 다(Rios et al., 2007).
	육상기원 오염 물질에 의한 연안 생태계 영향을 모니터링하기 위한 시료종으로 괭이갈매기 알을 선택한 이유는 무엇인가?	연안환경의 오염물질 모니터링을 위한 바닷새 중 괭이갈매기(Larus crassirostris)는 우리나라 충청남도 태안군, 경상남도 통영시, 경상북도 울릉군, 경기도 옹진군, 전라남도 영광군 등 서해에서 동해에 이르기까지 광범위하게 분포하고 있고, 암초와 초지, 관목 생육지 등에서 집단으로 번식한다(Jeong, 2017). 또한, 비교적 우리 나라에서 서식하고 있는 다른 해양 조류에 비해 알을 구하기 쉬운 장점이 있다. 따라서 NESB는 육상기원 오염 물질에 의한 연안 생태계 영향을 모니터링하기 위한 시료종으로서 괭이갈매기 알을 선정하였다.
	동해안의 DDTs 농도가 일본 Pacific Ocean Coast보다 높게 검출되는 이유는 무엇인가?	pacificus)를 채취하여 분석한 결과, 동해 안의 ΣDDTs 농도는 320~1,300 μg/kg lipid로써 Sagami Bay를 제외한 일본 Pacific Ocean Coast의 농 도범위(54-120 μg/kg lipid)보다 크게 높은 수준이었다. 동해안이 일본 Pacific Ocean Coast보다 높게 검출되는 이유 또한 러시아와 중국이 80년대 초 DDT 사용을 금지 하였으나 여전히 농업과 공중보건에서 사용하고 있기 때문인 것으로 추정하였다. 또한, 1940년대~1990년대 Soviet Union은 영국과 일본, 이탈리아보다 매우 많은 technical polychlorinated biphenyl (PCB)를 생산하였 고, PCB 분포조사에서도 DDTs와 유사하게 동해의 오 징어에서 높게 검출되는 것은 러시아와 일본으로부터 PCB의 끊임없는 유입을 반영할지도 모른다고 하였다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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