[논문]제일인산칼륨과 몬트모릴로나이트 점토를 이용한 사격장 토양 내 2,4,6-trinitrotoluene의 흡착증진 및 탈착감소에 의한 이동성 저감 연구

정재웅; 유기현; 남경필

doi:10.7857/jsge.2018.23.6.046

제일인산칼륨과 몬트모릴로나이트 점토를 이용한 사격장 토양 내 2,4,6-trinitrotoluene의 흡착증진 및 탈착감소에 의한 이동성 저감 연구
Reduction of 2,4,6-Trinitrotoluene Mobility in Operational Range Soil by Sorption Enhancement and Desorption Decrease Using Monopotassium Phosphate and Montmorillonite 원문보기

지하수토양환경 = Journal of soil and groundwater environment, v.23 no.6, 2018년, pp.46 - 53

정재웅 (안전성평가연구소 경남환경독성본부) , 유기현 (오이코스 R&D Center) , 남경필 (서울대학교 건설환경공학부)

Abstract ▼ AI-Helper

Mobility reduction of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) was tested by amending monopotassium phosphate (MKP) and montmorillonite to a firing range soil contaminated with TNT. While addition of MKP enhanced sorption of TNT on soil matrix, and combined use of MKP with montmorillonite significantly decreased desorption of TNT as well as remarkably increased the TNT sorption. Montmorillonite amendment by 5% of soil mass resulted in TNT desorption of 0.12 mg/kg from soil loaded with 9.93 mg/kg-TNT. The decrease of TNT desorption was proportional to the amount of montmorillonite amended. At 10 and 15% amendment, only 0.79 and 1.23 mg/kg-TNT was desorbed from 29.33 and 48.80 mg/kg-TNT. In addition, the leaching of TNT with synthetic precipitation leaching procedure (SPLP) and hydroxypropyl-${\beta}$-cyclodextrin (HPCD) decreased, indicating that TNT in MKP/montmorillonite-treated soil became more stable and less leachable. The results demonstrate that addition of MKP and montmorillonite to TNT-contaminated soil reduces the mobility of TNT from soil not only by increasing TNT sorption, but also decreasing TNT desorption. It was found that MKP and montmorillonite amendments by 5 and 10% of soil mass, respectively, were optimal for reducing the mobility of soil TNT.

주제어

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. Sorbed concentration of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) in monopotassium phosphate (MKP)-amended soil according to sorption period. Initially applied concentration of TNT = 10 mg/kg.
표 Table 1. Physicochemical properties of the soil used in this study
그림 Fig. 2. Leachable concentration of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) inmonopotassium phosphate (MKP)-amended soil according toincubation period. Initially applied concentration of TNT = 160mg/kg, corresponding to leachable concentration of 8 mg/L.
그림 Fig. 3. Log-transformed Freundlich sorption isotherm plotted as log-transformed sorbed 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) concentration (q) vs dissolved phase (C_w) of TNT at sorption equilibrium.
표 Table 2. Sorbed and desorbed concentration of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) in the presence of MKP and/or montmorillonite
$Fig. 4. Desorbed fraction (desorbed concentration/sorbed concentration (q)) of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) from soil with different amendment conditions with respect to desorption time. (a) Soil only (no amendment), (b) Monopotassium phosphate (MKP, 5% of soil mass)-amended soil, (c) MKP- and montmorillonite (5% of soil mass for each)-amended soil, (d) MKP- and montmorillonite (5% and 10% of soil mass, respectively)-amended soil, (e) MKP- and montmorillonite (5% and 15% of soil mass, respectively)-amended soil.$ 그림 Fig. 4. Desorbed fraction (desorbed concentration/sorbed concentration (q)) of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) from soil with different amendment conditions with respect to desorption time. (a) Soil only (no amendment), (b) Monopotassium phosphate (MKP, 5% of soil mass)-amended soil, (c) MKP- and montmorillonite (5% of soil mass for each)-amended soil, (d) MKP- and montmorillonite (5% and 10% of soil mass, respectively)-amended soil, (e) MKP- and montmorillonite (5% and 15% of soil mass, respectively)-amended soil.
그림 Fig. 5. Freundlich sorption and desorption isotherms of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) for soils with different treatments. C_w and q refers to the TNT concentration in aqueous phase and sorbed phase at sorption equilibrium, respectively. (a) Untreated soil. (b) Potassium phosphate monobasic (MKP)-treated soil. (c) MKP- and bentonite (5% of soil mass)-treated soil. (d) MKP- and bentonite (10% of soil mass)-treated soil. (e) MKP- and bentonite (15% of soil mass)-treated soil.
$Fig. 6. Extractable fraction of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) determined by synthetic precipitation leaching procedure (SPLP) or HPCD extraction in soils with different amendment conditions.$ 그림 Fig. 6. Extractable fraction of 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) determined by synthetic precipitation leaching procedure (SPLP) or HPCD extraction in soils with different amendment conditions.

AI 본문요약
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문제 정의

이 때, 몬트모릴로나이트 주입량이 토양 중량의 10%를 초과하면 몬트모릴로나이트 처리량이 증가해도 유의한 수준의 이동성 감소가 일어나지 않았다. 따라서 본 연구에서는 토양 내 TNT 이동성 저감을 위한 최적조건 으로 토양 중량의 5%와 10%에 해당하는 MKP와 몬트모릴로나이트를 사용할 것을 제안한다.
본 연구에서는 운영 중인 군 사격장의 관리기술의 하나 로서, TNT가 오염된 토양에 MKP와 몬트모릴로나이트를 동시에 주입하여 TNT의 흡착을 증가시키고 동시에 탈착을 감소시켜, TNT의 이동성을 저감시킬 수 있는지를 확인하였다. 이동성 저감의 정도는 SPLP 및 hydroxypropylβ-cyclodextrin (HPCD) 용출시험을 통해 평가하였다.

제안 방법

SPLP와 HPCD 용출시험은 보관 후 5일째 되는 날 수행하였다. SPLP를 위해 petri dish에 있던 2.
TNT 농도분석은 separation module(Waters 2690, USA)과 photodiode array detector(Waters 996, USA) 및 4.6 mm × 150 mm C18 column(Shiseido, Japan)이탑재된 액체크로마토그래피(high performance liquid chromatography, HPLC)를 이용해 이루어졌다.
, 1996). TNT의 광분해를 방지하기 위해 tube를 알루미늄호일로 감싼 후 24시간 동안 흡착시험을 실시하였으며, 시험온도는 25^oC이었다. 예비시험 결과, 24시간은 실험 토양 에서 TNT의 흡착평형을 이루기에 충분한 시간인 것을 확인하였다[Fig.
15 g의 토양과 43mL의 인공강우를 50mL Teflon tube 에 주입한 후, 광분해를 방지하기 위해 tube를 알루미늄 호일로 감싼 후 18시간동안 30rpm의 속도로 end-over-end 교반기 에서 혼합하였다. 교반 후 tube를 20,000 g에서 10분간 원심분리 한 후, 상징액 2mL를 채취하여 상징액 내 TNT 농도를 분석하였다. 토양에 흡착상으로 존재하는 TNT 농도는 초기 TNT 농도와 상징액 내 TNT 농도 간의 차이로 계산하였다.
이후, acetonitrile을 휘발시키기 위해 petri dish를 24시간 동안 어두운 hood에서 보관하였다. 그리고나서 3g의 MKP와 0, 3, 6, 9g 의 몬트모릴로나이트(토양 중량의 0, 5, 10, 15%에 해당) 를 petri dish에 주입한 후 골고루 혼합하였다. 이후, petri dish에 10 mL의 증류수(토양의 포장용수량(16%)에 해당)를 골고루 뿌린 후 5일간 보관하였다.
, 2000;USEPA, 1994). 본 연구에서는 용출시험을 위해 유리 petri dish에 60 g의 토양과 acetonitrile에 용해된 TNT (1.067 g/L)를 주입한 후 골고루 혼합하여 최종 TNT 농도가 160 mg/kg이 되도록 하였다. 이 때, 주입한 acetonitrile 부피가 토양 중량의 15%를 초과하지 않도록 하였다(Kuperman et al.
이후 tube에 남은 수분을 최대한 제거하고 오염되지 않은 3차 증류수를 주입하여 최종 용액 부피가 20 mL가되도록 한 후 탈착시험을 진행하였다. 이 때, 상징액 제거 후 잔류하는 용액의 양은 상징액 제거 전후의 무게 측정을 통해 계산하였다. 탈착시험 역시 TNT 광분해 방지를 위해 tube를 알루미늄 호일로 감싼 후 진행되었고, 시험 온도는 25 ^oC였다.
이동성 저감의 정도는 SPLP 및 hydroxypropylβ-cyclodextrin (HPCD) 용출시험을 통해 평가하였다.
탈착시험 역시 TNT 광분해 방지를 위해 tube를 알루미늄 호일로 감싼 후 진행되었고, 시험 온도는 25 ^oC였다. 탈착시험 시작 후 2, 4, 24시간에 tube 를 20,000 g에서 10분간 원심분리한 후, 상징액 2mL를 채취하여 TNT 농도분석에 사용하였다. 매번 상징액 채취 후에는 2mL의 오염되지 않은 3차 증류수를 보충하여 탈착시험을 계속하였다.
흡착시험 완료 후, tube를 20,000 g에서 10분간 원심분리하고 상징액 2mL를 채취하여 TNT 농도 분석에 사용하였다. 토양에 흡착된 TNT 농도는 초기 TNT 농도와 상징액 내 TNT 농도 차이를 이용해 계산하였다.
교반 후 tube를 20,000 g에서 10분간 원심분리 한 후, 상징액 2mL를 채취하여 상징액 내 TNT 농도를 분석하였다. 토양에 흡착상으로 존재하는 TNT 농도는 초기 TNT 농도와 상징액 내 TNT 농도 간의 차이로 계산하였다. HPCD 용출시험은 Reid et al.
흡착시험을 위하여 토양 4g, MKP 0.2 g 및 20 mL TNT 용액(2, 4, 6, 8, 10 mg/L)을 50 mL Teflon tube에 넣은 후, 다양한 무게의 몬트모릴로나이트(0, 0.2, 0.4, 0.6 g)를 주입하였다. 토양의 TNT 흡착능 증가를 위해 토양 중량의 5% 해당하는 MKP를 사용하였는데, 이는 본연구에서 사용한 토양의 포장용수량(water holding capacity, 16%)에서의 MKP 용해도에 해당된다.

대상 데이터

TNT는 방위사업청의 허가를 받아 ㈜한화로부터 수령하였으며, acetonitrile에 용해시켜(10 g/L) 냉장 보관하였다. 본 연구 에서 사용한 몬트로릴로나이트의 주성분은 SiO₂(59.1%), Al₂O₃(17.7%) 및 Fe₂O₃(7.3%)이었다. SPLP 인공강우 용액은 황산과 질산을 6:4의 비율로 혼합한 후 pH가 4.
본 연구에서 TNT 흡착 및 탈착 연구를 위해 사용한 토양은 운영 중 사격장 내부에서 채취하여 풍건시킨 후 2-mm 체를 이용해 체 거름을 한 후 사용하였다. 채취된 토양의 물리화학적 특성은 Table 1에 나타나있다.

이론/모형

HPCD 용출시험은 Reid et al.(2000)이제시한 방법에 따라 이루어졌다. Petri dish에 있던 1.

성능/효과

6]. MKP만 처리한 토양에서 SPLP에 의한 TNT의 용출 율은 약 49%이었으나, 몬트모릴로나이트를 동시에 주입한 경우 용출 율이 10%까지 크게 감소하였다. 마찬가지로, MKP 처리만 한 토양에서 HPCD 용액에 의한 TNT의 용출 율은 약 62%였으나 몬트모릴로나이트를 동시에 처리한 경우 용출 율이 15%까지 감소하였다.
토양에 MKP를 주입하면 토양의 TNT 흡착능을 크게 증가시길 수 있었지만 탈착 또한 쉽게 일어났다. 그러나 팽창성이 있는 몬트모릴로나이트와 같이 주입을 한 결과, SPLP, HPCD에 의한 TNT의 이동성이 크게 감소하는 것을 확인하였다. 많은 군 사격장에서 지속적인 사격훈련 및 불발탄 안전문제 등으로 인한 적극적 토양정화 공법의 적용이 거의 불가능한 실정임을 고려하면, 본 연구에서 제안하는 MKP 및 몬트모릴로나이트 동시 주입 원위치 제어기술은 TNT의 흡착 증대, 이동성 저감을 통하여 주변 환경으로의 TNT 유출을 방지하는 유용한 관리기술이 될 수 있을 것이다.
예를 들어, 흡착시험을 위한 초기 농도가 50 mg/kg인 토양에서, 아무 처리를 하지 않은 토양과 MKP만 처리한 토양의 TNT 흡착농도는 각각 12와 34 mg/kg이었으나[Table 2], 몬트모릴로나이트를 동시에 처리한 경우 흡착농도는 초기 농도의 90% 이상인 46~49 mg/kg이었다[Table 2]. 또한, 몬트모릴로나이트를 주입하지 않은 경우 탈착율은 17~18%였으나, 몬트모릴로나이트 처리를 한 경우 탈착율은 2.5%까지 크게 감소하였다[Table 2와 Fig. 4].
TNT의 광분해를 방지하기 위해 tube를 알루미늄호일로 감싼 후 24시간 동안 흡착시험을 실시하였으며, 시험온도는 25^oC이었다. 예비시험 결과, 24시간은 실험 토양 에서 TNT의 흡착평형을 이루기에 충분한 시간인 것을 확인하였다[Fig. 1]. 흡착시험 완료 후, tube를 20,000 g에서 10분간 원심분리하고 상징액 2mL를 채취하여 TNT 농도 분석에 사용하였다.
이후, petri dish에 10 mL의 증류수(토양의 포장용수량(16%)에 해당)를 골고루 뿌린 후 5일간 보관하였다. 예비시험 결과, 5일은 TNT 흡착평형에 도달하기에 충분한 시간이었으며[Fig. 2], 5일 동안 petri dish 내 증류수 함량에는 큰 변화가 없었다.
최근 제일인산칼륨(monopotassium phosphate, MKP)을 이용해 토양 내 점토광물 표면을 칼륨이온으로 치환하여 TNT의 흡착 능을 증가시키는 연구가 보고되었다(Jung and Nam, 2014). 이 연구에서는 MKP 처리를 통해 토양 내 TNT의 unit equivalent Freundlich 흡착계수가 106 mg/ kg에서 1,371 mg/kg까지 증가됨을 확인하였다. TNT를 포함한 질소계 방향족 물질(nitroaromatic compounds, NACs) 의 NO₂ 기는 NACs의 벤젠 고리에 있는 전자를 잡아당기기 때문에 NACs의 벤젠 고리에는 양전하를 띄는 π-system이 형성되며, 동시에 공명현상이 발생해 NO₂기는 NO^-로 변환된다.
, 2009). 이상의 기작에서 알 수 있듯이 TNT의 점토광물로의 흡착은 가역적 흡착반응이며(Haderlein et al., 1996), 본 연구에서도 MKP와 몬트모릴로나이트를 주입한 토양에서는 sorption hysteresis는 관찰되지 않았다[Fig. 5(b), (c), (d), (e)].
한편, 몬트모릴로나이트를 MKP와 동시에 처리한 경우 TNT 흡착계수가 최대 157.0 mg 1−n kg −1 L n 까지 크게 증가 하였으며[Fig. 3], 동시에 탈착율도 크게 감소한 것으로 확인되었다[Table 2와 Fig. 4].

후속연구

그러나 팽창성이 있는 몬트모릴로나이트와 같이 주입을 한 결과, SPLP, HPCD에 의한 TNT의 이동성이 크게 감소하는 것을 확인하였다. 많은 군 사격장에서 지속적인 사격훈련 및 불발탄 안전문제 등으로 인한 적극적 토양정화 공법의 적용이 거의 불가능한 실정임을 고려하면, 본 연구에서 제안하는 MKP 및 몬트모릴로나이트 동시 주입 원위치 제어기술은 TNT의 흡착 증대, 이동성 저감을 통하여 주변 환경으로의 TNT 유출을 방지하는 유용한 관리기술이 될 수 있을 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	TNT는 수분이 존재할 때 어떤 특성이 있는가?	그러나 현실적으로 운영 중인 군 사격장의 경우, 훈련으로 인해 내부 토양에 TNT 유입이 지속적인 발생하고 있어 적극적인 토양 정화가 유효하지 않는 경우가 더 많을 것으로 생각된다. 또한, TNT는 광분해가 쉽게 일어나는 물질이고(USEPA, 2014), 충분한 수분이 존재할 때 그러한 광분해는 더 촉진되는 것으로 알려져 있어(Im et al., 2015), 이러한 특성을 이용하면 사격장 내부 토양의 TNT 오염을 어느 정도는 원위치에서 제어 또는 저감시킬 수도 있다.
	TNT가 야기하는 환경적 문제는?	운영 중인 군 사격장 토양에 존재하는 2,4,6-Trinitrotoluene(TNT)은 용존 상태로 또는 토사에 흡착된 상태로 지하수 또는 주변 토양과 지표수로 유출되어 환경적인 문제를 야기할 수 있다. 이러한 문제를 해결, 방지하기 위해서 사격장 내부 토양에 오염된 TNT를 화학적인 방법으로 정화할 수 있다.
	미국 공병단에서 사용하는 TNT의 환경적인 문제를 방지하는 방법은?	이러한 문제를 해결, 방지하기 위해서 사격장 내부 토양에 오염된 TNT를 화학적인 방법으로 정화할 수 있다. 미국 공병단에서 사용하는 대표적인 방법으로, 높은 pH에서 쉽게 분해가 되는 TNT의 성질을 이용하여 사격장 토양에 석회 등을 살포하여 제거하는 기술이 있다(Larson et al., 2008).

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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