This paper reports the results of field evaluation to determine the levels of heavy metals in major industrial complexes in Korea over a seven year period (2007~2013). The measurement of heavy metal was conducted using quartz fiber filter sampling and ICP-AES analysis. In order to validate the analy...
This paper reports the results of field evaluation to determine the levels of heavy metals in major industrial complexes in Korea over a seven year period (2007~2013). The measurement of heavy metal was conducted using quartz fiber filter sampling and ICP-AES analysis. In order to validate the analytical performance of these methods, studies were also carried out to investigate data quality control(QC) parameters, such as the method detection limit (MDL), repeatability, and recovery efficiencies. The average concentrations of total suspended particulates (TSP) for the nine industrial complexes in Korea were $104{\sim}169{\mu}g/m^3$, which was higher than other industrial complexes and urban areas. The Sihwa and Banwol industrial complexes were shown to be the biggest contributing sources to high TSP emission ($159{\mu}g/m^3$ and $169{\mu}g/m^3$, respectively). The concentrations of heavy metals in TSP were higher in the order of Fe>Cu>Zn, Pb, Mn>Cr, Ni, As and Cd. It was observed that Fe was the highest in the Gwangyang and Pohang steel industrial complexes. The concentrations of Zn and Pb were high in Onsan, Sihwa and Banwol industrial complexes, and this was attributed to the emission from the nonferrous industry. Additionally, Cr and Ni concentrations were high in the Sihwa and Banwol industrial complexes due to plating industry. On the other hand, Ulsan and Onsan industrial complexes showed high Cr and Ni concentrations as a response to the emission of metal industry related to automobile. The correlation analysis revealed the high correlation between Cr and Ni in plating industry from Sihwa and Banwol industrial complexes. Adding to this, components related to coal combustion and road dust showed high correlation in Pohang and Gwangyang industrial complexes. Then Onsan and Ulsan industrial complexes showed high correlation among components related to the nonferrous metals.
This paper reports the results of field evaluation to determine the levels of heavy metals in major industrial complexes in Korea over a seven year period (2007~2013). The measurement of heavy metal was conducted using quartz fiber filter sampling and ICP-AES analysis. In order to validate the analytical performance of these methods, studies were also carried out to investigate data quality control(QC) parameters, such as the method detection limit (MDL), repeatability, and recovery efficiencies. The average concentrations of total suspended particulates (TSP) for the nine industrial complexes in Korea were $104{\sim}169{\mu}g/m^3$, which was higher than other industrial complexes and urban areas. The Sihwa and Banwol industrial complexes were shown to be the biggest contributing sources to high TSP emission ($159{\mu}g/m^3$ and $169{\mu}g/m^3$, respectively). The concentrations of heavy metals in TSP were higher in the order of Fe>Cu>Zn, Pb, Mn>Cr, Ni, As and Cd. It was observed that Fe was the highest in the Gwangyang and Pohang steel industrial complexes. The concentrations of Zn and Pb were high in Onsan, Sihwa and Banwol industrial complexes, and this was attributed to the emission from the nonferrous industry. Additionally, Cr and Ni concentrations were high in the Sihwa and Banwol industrial complexes due to plating industry. On the other hand, Ulsan and Onsan industrial complexes showed high Cr and Ni concentrations as a response to the emission of metal industry related to automobile. The correlation analysis revealed the high correlation between Cr and Ni in plating industry from Sihwa and Banwol industrial complexes. Adding to this, components related to coal combustion and road dust showed high correlation in Pohang and Gwangyang industrial complexes. Then Onsan and Ulsan industrial complexes showed high correlation among components related to the nonferrous metals.
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문제 정의
본 연구에서는 우리나라의 국가산업단지의 대기 중 입자상물질에 포함된 중금속성분의 농도를 분석한 후 산업단지별 중금속 분포특성과 인근에 위치한 주거지역에 미치는 영향을 연구하고자 한다.
제안 방법
중금속성분의 MDL(Method Detection Limit)과 회수율 등 전반적인 분석정확도를 평가하기 위하여 미국 NIST (National Institute for Standards and Technology)의 대기부유먼지의 표준참고물질(Standard Reference Material)인 SRM 1648을 사용하여 정도관리 실험을 수행하였다. MDL은 개별대상물질에 대한 검출저한계 수준의 낮은 농도 표준물질을 5번 반복하여 얻은 결과를 미국 EPA에서 권장하는 방법으로 계산하여 구하였으며, 회수율 평가는 ICP-AES의 최적감도 농도를 고려하여 SRM 50mg 분취한 시료를 10개 준비하고 시료와 동일한 추출방법을 적용하여 분석한 후에 ICP-AES로 분석하여 회수율을 평가하여 표 3에 나타내었다.
Microwave (Terminal 640,Milestone)의 vessel에 6개 필터 조각(51.318 cm2)을 넣고 미국 EPA IO-3 method에서 권장한 희석왕수(5.55% HNO3 +16.75% HCl) 12 mL을 주입한 후 microwave의 파워설정은 EPA IO-3.1과 milestone사에서 제공한 자료를 이용하여 1,000 Watt로 10분 동안 200°C까지 온도를 올리고 그 후 20분 동안 200°C를 유지시킨 후 마지막으로 10분 동안 배기가 되도록 설정하였다.
, Germany)을 사용하였다. 검량선 작성용 표준용액의 희석배수는 문헌에 나타나는 국내 산업단지 중금속 농도자료를 바탕으로 예상되는 농도범위를 추정하여 희석하여 사용하였다. 검량선용 표준물질 농도는 0.
여과지의 칭량을 위해 24시간 동안 항온 항습 데시케이터 내에 온도 20±1°C, 상대습도 45±5%에서 항량시킨 후 전자저울을 이용하여 칭량하였다.
자료의 질 및 정확도를 검증하기 위해서 대상오염물질에 대하여 회수율을 평가하였다. 중금속성분의 MDL(Method Detection Limit)과 회수율 등 전반적인 분석정확도를 평가하기 위하여 미국 NIST (National Institute for Standards and Technology)의 대기부유먼지의 표준참고물질(Standard Reference Material)인 SRM 1648을 사용하여 정도관리 실험을 수행하였다.
전자저울(Mettler AE 100)에서 칭량을 한 여과지(QMA, 8″×10″, what-man Inc., U.K.)를 밀폐용 Zipper lock에 넣어서 시료채취장소에서 시료채취장치에 설치하였다.
중금속 시료채취를 위해서 고용량 시료채취기(high volume air sampler, Tisch Inc., U.S.A.)를 사용하였으며 시료채취장비를 현장으로 운반하기 전에 실험실에서 시료채취기의 유량을 보정하였다. 전자저울(Mettler AE 100)에서 칭량을 한 여과지(QMA, 8″×10″, what-man Inc.
자료의 질 및 정확도를 검증하기 위해서 대상오염물질에 대하여 회수율을 평가하였다. 중금속성분의 MDL(Method Detection Limit)과 회수율 등 전반적인 분석정확도를 평가하기 위하여 미국 NIST (National Institute for Standards and Technology)의 대기부유먼지의 표준참고물질(Standard Reference Material)인 SRM 1648을 사용하여 정도관리 실험을 수행하였다. MDL은 개별대상물질에 대한 검출저한계 수준의 낮은 농도 표준물질을 5번 반복하여 얻은 결과를 미국 EPA에서 권장하는 방법으로 계산하여 구하였으며, 회수율 평가는 ICP-AES의 최적감도 농도를 고려하여 SRM 50mg 분취한 시료를 10개 준비하고 시료와 동일한 추출방법을 적용하여 분석한 후에 ICP-AES로 분석하여 회수율을 평가하여 표 3에 나타내었다.
1과 milestone사에서 제공한 자료를 이용하여 1,000 Watt로 10분 동안 200°C까지 온도를 올리고 그 후 20분 동안 200°C를 유지시킨 후 마지막으로 10분 동안 배기가 되도록 설정하였다. 추출 후 시료 손실 방지를 위한 냉각은 수냉식으로 상온까지 냉각시키는 과정으로 진행하였다. 원소분석을 위하여 유도결합플라즈마 방출 분광광도계(ICP-AES, Perkin Elmer Optima 3000RL, U.
대상 데이터
ICP-AES 분석 시 검량선을 작성하고 정량을 하기 위해 23개 물질이 혼합된 ICP용 multi-standard solution (OC467566, MERCK Inc., Germany)을 사용하였다. 검량선 작성용 표준용액의 희석배수는 문헌에 나타나는 국내 산업단지 중금속 농도자료를 바탕으로 예상되는 농도범위를 추정하여 희석하여 사용하였다.
본 연구의 대상지역은 우리나라의 산업단지 중 대규모 국가산업단지를 대상으로 하였으며 산업단지의 직접 영향을 받는 가까운 거리에 위치한 주거지역에서 동시에 시료를 채취하였다. 산업단지와 주거지역의 이격거리는 대부분 4~5 km이었으며 대산산업단지의 경우에만 7km로 비교적 먼 거리에 위치하고 있다.
시료채취는 2007년부터 2013년까지 7년간에 걸쳐서 산업단지별 연차별로 이루어졌으며 계절별로 7~11 일 동안 집중측정기간을 통하여 시료를 채취하였다. 시료채취기간은 표 2와 같다.
연구를 위한 시료채취는 2007년부터 2013년까지 산업단지별로 연차적으로 연구를 진행하였으며 연도별로는 시화·반월(2007), 여수·광양(2008), 울산·온산(2009), 구미(2010), 대산(2011), 포항(2013) 등의 산업단지와 인근의 주거지역에서 이루어졌다.
데이터처리
산업단지에서 중금속농도 사이의 상관관계를 살펴보기 위하여 SPSS 통계프로그램을 이용하여 Pearson 상관분석을 실시하였으며 분석한 결과 중 일부를 표 6에 나타내었다.
이론/모형
여과지의 칭량을 위해 24시간 동안 항온 항습 데시케이터 내에 온도 20±1°C, 상대습도 45±5%에서 항량시킨 후 전자저울을 이용하여 칭량하였다. TSP 중 중금속 분석을 위한 전처리 방법으로 미국 EPA의 IO-3 method의 microwave extraction procedure에 의한 처리방법을 사용하였다(US EPA, 1999).
추출 후 시료 손실 방지를 위한 냉각은 수냉식으로 상온까지 냉각시키는 과정으로 진행하였다. 원소분석을 위하여 유도결합플라즈마 방출 분광광도계(ICP-AES, Perkin Elmer Optima 3000RL, U.S.A.)를 이용하였다.
중금속의 추출은 미국 EPA IO-3 method에 의해서 다음과 같이 수행하였다. Microwave (Terminal 640,Milestone)의 vessel에 6개 필터 조각(51.
성능/효과
Cr, Ni, As, Cd의 평균농도는 각각 49, 31, 18, 4 ng/m3으로, 주로 산업단지의 인위적인 배출원에서 배출되는 물질이기 때문에 전체적으로 도시지역에 비하여 높은 농도를 보였으며 표 5의 타 산업단지에 비하여 Ni과 As의 농도가 높게 나타났다. Cr은 반월산업단지에서 137 ng/m3으로 가장 높은 농도를 나타내었으며 다음으로 포항, 시화산업단지에서 각각 115, 64 ng/m3으로 높게 나타났다.
울산산업단지는 기계, 석유화학, 운송장비 등이 주요 업종으로 Zn의 배출량이 높은 편이었으며, 온산산업단지는 전체적으로 비철금속산업이 주류를 이루고 있으며 특히 Zn과 Pb의 배출량이 높았다. 구미산업단지는 상대적으로 전자정보산업에 기반을 둔 산업단지이며 산업의 특성상 중금속물질을 사용하는 공정이 타 산업단지에 비하여 적었으며 Pb의 배출량이 가장 높은 것으로 나타났다. 여수 및 대산산업단지는 석유화학과 석유정제업종에 기반을 둔 산업단지이며 산업특성상 타 산업단지에 비하여 중금속물질의 배출은 매우 낮은 특성을 가진다.
14~208 ng/m3인 것과 비교하면 매우 높은 농도라는 것을 알 수 있다. 구미와 포항산업단지에서 각각 1,255, 1,107 ng/m3으로 높게 나타났으며 구체적인 배출원에 대한 분석을 위하여 대기배출원조사(SODAC) 자료를 확인한 결과 포항산업단지의 경우에 일부 공정에서 Cu를 사용하고 있는 것을 확인하였으나 구미산업단지의 경우 특별한 Cu 배출원 및 사용량 등을 확인할 수 없었다. 또한 온산과 여수산업단지의 경우에는 산업단지보다 주거지역에서 Cu의 농도가 더 높게 나타났다.
96)으로 Fe-Mn의 상관관계가 높은 특징을 보였으며, 이들 물질은 토양이나 도로비산먼지와 관련되는 것으로 알려져 있다. 대산산업단지의 경우에도 Fe-Mn (0.99)이 높은 상관관계를 보였으며, 또한 토양이나 도로비산먼지와 관련된 물질과 Al-Zn (0.89), Fe-Zn (0.90), Pb-Cd (0.82), Mn-Ni (0.82), Mn-Zn(0.93), Ni-Zn (0.81) 등 다양한 산업단지 배출물질들의 상관관계가 높게 나타났다. 포항산업단지에서는 Cd-Mn (0.
구미와 포항산업단지에서 각각 1,255, 1,107 ng/m3으로 높게 나타났으며 구체적인 배출원에 대한 분석을 위하여 대기배출원조사(SODAC) 자료를 확인한 결과 포항산업단지의 경우에 일부 공정에서 Cu를 사용하고 있는 것을 확인하였으나 구미산업단지의 경우 특별한 Cu 배출원 및 사용량 등을 확인할 수 없었다. 또한 온산과 여수산업단지의 경우에는 산업단지보다 주거지역에서 Cu의 농도가 더 높게 나타났다. 특정한 배출원에서의 기여가 아니라면 자동차와 관련된 배출원에서의 배출로 볼 수 있으나 본 연구에서는 시료채취에 고용량시료채취장치를 사용하였기 때문에 채취장치에서 사용하는 펌프의 특성상 시료채취장치에서 Cu를 배출할 수 있기 때문에 측정자료의 정확성에 문제가 있을 수 있다.
반월산업단지에서 중금속성분 간의 상관관계를 분석한 결과 Cr-Ni (0.99), Cu-Zn (0.79), Pb-Zn (0.82) 등의 중금속이 상관관계가 높게 나타났다. 시화산업단지에서 살펴본 바와 같이 Cr-Ni은 도금산업에서 배출되는 물질로 알려져 있으며 Cu-Zn은 구리압연압출공정에서 주로 배출되는 것으로 알려져 있고 그 밖의 Pb-Zn은 자동차 배출과 관련되는 것으로 보여진다.
본 연구에서 측정된 국가산업단지의 TSP 농도는 표 5의 국내 타 산업단지에서 측정된 TSP 농도 72~111 μg/m3와 비교하여 볼 때 전체적으로 높은 수준이었으며 (Song et al., 2015;Yoon et al., 1998), 산업단지 인근에 위치한 주거지역의 농도도 국내의 타 도시지역에서 측정된 69~113.6 μg/m3에 비교하였을 때 대도시인 서울을 제외하면 상대적으로 높은 값을 나타내었다(Lee and Bae, 2014;Kim et al., 2012; Hwang et al., 2008).
산업단지 TSP 농도는 104~169 μg/m3으로 국내·외 산업단지 및 도시지역에 비하여 높았으며 시화와 반월산업단지의 농도가 가장 높게 나타났다.
그림 3에서 산업단지와 주거지역의 일변동패턴은 농도의 차이는 있지만 유사하다는 것을 알 수 있다. 산업단지와 주거지역 TSP 농도 사이의 상관관계를 살펴본 결과 여수산업단지의 0.47을 제외하고 전체 산업단지에서 상관관계가 0.54~0.88로 매우 높게 나타났으며 특히 대산공단과 포항공단이 각각 0.83과 0.88로 가장 높은 상관관계를 나타내었다. 이는 산업단지 내에 다양한 오염물질 발생원에서 오염물질이 다량으로 발생되는 점을 고려하면 산업단지에서 발생된 오염물질이 주변의 주거지역에 영향을 미치고 있음을 보여주는 것으로 볼 수 있다.
온산산업단지의 경우 비철금속산업단지로 알려져 있으며 비철금속인 Zn이 높은 농도를 나타내었으며 반월 및 시화산업단지의 경우에도 비철금속산업에서의 배출이 많았기 때문에 농도가 높게 나타난 것으로 생각된다. 산업부문에서의 기여를 확인하기 위하여 대기배출원조사 자료를 확인한 결과 온산과 시화산업단지에서 Zn의 배출량이 가장 많은 중금속이었으며 반월산업단지의 경우에도 두 번째로 배출량이 높은 중금속으로 확인되었다. Pb의 경우 온산산업단지에서 554 ng/m3으로 가장 높은 농도를 나타내었으며 다음으로 시화와 반월산업단지에서 각각 358, 206 ng/m3으로 높은 농도를 나타내었고, 다른 산업단지의 경우 21~84 ng/m3으로 국내·외의 도시지역과 유사한 농도수준을 나타내었다.
상관관계를 분석한 결과 시화와 반월산업단지는 도금과 관련된 Cr-Ni의 상관관계가 높았으며, 포항과 광양산업단지는 석탄연소, 도로비산먼지와 관련된 성분들의 상관관계가 높게 나타났고, 온산, 울산산업단지 등은 비철금속, 금속관련 성분들에서 높은 상관관계를 나타내었다.
시화산업단지의 경우 중금속성분 간의 상관관계를 분석한 결과 Fe-Mn (0.88), Cr-Ni (0.88), Mn-Ni (0.86), Cd-Zn (0.85), Cd-Cu (0.87), Cu-Zn (0.86) 등의 중금속이 상관관계가 높게 나타났다. Fe-Mn, Mn-Ni의 경우 제철이나 금속관련산업에서 배출되는 것으로 알려져 있으며 Cr-Ni은 도금산업에서 배출되는 물질로 알려져 있으며 Cd-Zn은 자동차배출과 관련되는 것으로 알려져 있다.
Fe 농도가 가장 높은 지역은 포항산업단지로 4,620 ng/m3이었으며, 광양산업단지가 4,892 ng/m3으로 다음으로 높은 농도를 나타내었으며, 이들 산업단지의 Fe 농도가 높은 것은 제철산업단지라는 공통적인 특징을 가지고 있기 때문이다. 온산과 울산의 경우에도 각각 3,806, 3,212 ng/m3으로 높은 농도를 나타내었으며 자동차 및 조선산업과 관련된 철강업종에서 배출되는 것으로 생각되며 시화와 반월산업단지의 경우에도 각각 3,550, 3,429 ng/m3으로 높은 농도를 나타내었는데 두 지역은 과거에 측정망에서 측정한 Fe의 농도가 전국에서 가장 높았던 지역으로 현재는 제철산업단지에 비하여 낮은 농도이지만 아직도 소규모 철강 및 기계업종의 비율이 높은 관계로 농도가 높게 나타났다. 반면에 석유화학관련 산업단지인 여수 및 대산산업단지와 전기전자관련 산업단지인 구미산업단지의 경우 낮은 Fe 농도를 나타내었다.
Pb의 경우 온산산업단지에서 554 ng/m3으로 가장 높은 농도를 나타내었으며 다음으로 시화와 반월산업단지에서 각각 358, 206 ng/m3으로 높은 농도를 나타내었고, 다른 산업단지의 경우 21~84 ng/m3으로 국내·외의 도시지역과 유사한 농도수준을 나타내었다. 온산의 경우 비철금속산업과 관련된 업종에서의 배출로 인하여 가장 높은 농도를 나타내었으며 시화와 반월산업단지의 경우에는 주로 구리압연압출공정에서 많이 배출되는 것으로 파악되었으며 대기배출원조사 자료를 확인한 결과 온산과 시화산업단지에서 Pb의 배출량이 두 번째로 많은 중금속이었으며 반월산업단지의 경우에도 세 번째로 배출량이 높은 중금속으로 확인되었다. Mn은 포항산업단지에서 564 ng/m3으로 가장 높은 농도를 나타내었으며 다른 산업단지의 경우에는 32~185 ng/m3으로 나타났다.
81) 등 다양한 산업단지 배출물질들의 상관관계가 높게 나타났다. 포항산업단지에서는 Cd-Mn (0.77), Cd-Zn (0.75) 등의 상관관계가 높았으며, 광양산업단지는 Fe-Mn (0.90), Zn-Mn (0.88), Cd-Zn(0.75) 등의 상관관계가 높게 나타나 석탄연소와 도로비산먼지와 관련된 배출물질의 상관관계가 높은 것으로 판단된다. 온산산업단지의 경우에는 Fe-Mn (0.
표준물질은 microwave 추출 전처리 방법에 따라 처리한 결과 평균적인 회수율은 22.2~119.3% 범위로, Cr과 Al을 제외하고는 미국 EPA에서 인정하는 회수율 범위인 80~120%를 만족하였다. Cr의 회수율은 각각 22.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
미세입자는 어떻게 생성되는가?
입자상물질은 대기 중에 떠다니는 고체와 액체를 의미하며 수송, 산업 및 농업활동, 식물연소 (biomass burning) 등을 포함한 여러 가지 자연적 및 인위적 발생원에서 대기 중으로 배출된다. 이들 중 미세입자는 연소공정 등에서 직접적으로 배출되거나 또는 황산화물, 질소산화물 그리고 일부 유기가스들과 같은 가스상 오염물질이 대기 중에서 화학적 반응에 의해서 생성되기도 한다. 조대입자는 일반적으로 먼지와 같은 자연적인 지각물질 그리고 도로를 주행하는 자동차로 인한 도로먼지와 같은 재비산 먼지, 건설작업장, 산업시설, 생물학적 배출원 등으로 나눌 수 있다.
입자상물질이란?
입자상물질은 대기 중에 떠다니는 고체와 액체를 의미하며 수송, 산업 및 농업활동, 식물연소 (biomass burning) 등을 포함한 여러 가지 자연적 및 인위적 발생원에서 대기 중으로 배출된다. 이들 중 미세입자는 연소공정 등에서 직접적으로 배출되거나 또는 황산화물, 질소산화물 그리고 일부 유기가스들과 같은 가스상 오염물질이 대기 중에서 화학적 반응에 의해서 생성되기도 한다.
입자상물질의 정확한 실태파악이 필요한 이유는?
, 2008). 독성이 있는 중금속은 지각물질과 같은 자연적인 배출원에 의한 배출보다는 인위적인 활동에서 좀 더 많은 함량을 가지며 산업단지의 경우 다양한 산업활동에 의하여 입자상물질에 포함된 중금속의 농도가 일반적인 대기환경과 비교하여 매우 높은 수준일 수 있다. Pb, Cu, Cr, Cd, Ni 등이 일반적으로 산업시설에서 배출되는 주요 중금속에 해당되며 이러한 중금속들은 상대적으로 긴 반감기로 인하여 인체에 축적될 수 있는 유해한 오염물질로 인식되고 있다. 따라서 입자상물질이 주민들에 미치는 영향을 파악하기 위해서는 정확한 실태파악이 중요하며 현재까지 국내에서 수행된 산업단지에 대한 연구는 제한된 지역에 대하여 수행되었기에 매우 미미한 실정이다(Song et al.
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