[논문]폐감귤박으로 제조한 활성탄을 이용한 수중의 항생제 Amoxicillin의 흡착 특성

감상규; 이민규

doi:10.14478/ace.2018.1015

폐감귤박으로 제조한 활성탄을 이용한 수중의 항생제 Amoxicillin의 흡착 특성
Adsorption Characteristics of Antibiotics Amoxicillin in Aqueous Solution with Activated Carbon Prepared from Waste Citrus Peel 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.29 no.4, 2018년, pp.369 - 375

초록
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폐감귤박 활성탄(WCAC, waste citrus peel based activated carbon)에 의한 항생제 아목시실린(AMX)의 흡착에서 온도, 초기농도, 접촉시간 및 흡착제 투여량과 같은 운전변수의 영향을 조사하기 위해 회분식 실험을 수행하였다. 흡착 속도 및 등온 실험결과는 각각 유사 2차 속도식 및 Langmuir 등온 모델에 의해 잘 설명될 수 있었다. Langmuir 등온 모델로부터 계산된 WCAC에 의한 AMX의 최대 흡착량은 345.49 mg/g이었다. WCAC에 의한 AMX의 흡착은 흡착 과정에서 막 확산(외부 물질 전달)과 입자 내부 확산이 동시에 일어난다는 것을 보여 주었다. 흡착 속도는 WCAC의 입자 크기가 증가함에 따라 외부 물질 전달보다 입자 내부 확산에 의해 더 영향을 받았고, 입자 내부 확산이 율속 단계였다. 열역학적 파라미터는 WCAC에 의한 AMX의 흡착 반응은 흡열반응이고 자발적인 과정임을 나타내었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Batch experiments were conducted to investigate the effects of operating parameters such as the temperature, initial concentration, contact time and adsorbent dosage on the adsorption of antibiotics amoxicillin (AMX) by waste citrus peel based activated carbon (WCAC). The kinetics and isotherm experiment data can be well described with the pseudo-second order model and the Langmuir isotherm model, respectively. The maximum adsorption capacity of AMX by WCAC calculated from the Langmuir isotherm model was 125 mg/g. The adsorption of AMX by WCAC shows that the film diffusion (external mass transfer) and the intraparticle diffusion occur simultaneously during the adsorption process. The adsorption rate is more influenced by the intraparticle diffusion than that of the external mass transfer as the particle size of WCAC increases, and the intraparticle diffusion is the rate controlling step. The thermodynamic parameters indicated that the adsorption reaction of AMX by WCAC was an endothermic and spontaneous process.

주제어

AI 본문요약
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제안 방법

WCAC에 의한 AMX의 흡착속도를 유사 1차 속도식과 유사 2차 속도식을 적용하여 검토하였다.
따라서 본 연구에서는 제주도에 다량 발생하고 있는 농산폐기물인 폐감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 사용하여 주요 항생제 중 하나인 AMX의 흡착 실험을 수행하였다. WCAC의 AMX에 대한 흡착 특성을 살펴보기 위하여 농도 변화, 활성탄 투입량, 활성탄 입자 크기, pH 변화, 온도 변화에 따른 영향 및 흡착속도해석 및 흡착등온해석을 검토하였다.
따라서 본 연구에서는 제주도에 다량 발생하고 있는 농산폐기물인 폐감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 사용하여 주요 항생제 중 하나인 AMX의 흡착 실험을 수행하였다. WCAC의 AMX에 대한 흡착 특성을 살펴보기 위하여 농도 변화, 활성탄 투입량, 활성탄 입자 크기, pH 변화, 온도 변화에 따른 영향 및 흡착속도해석 및 흡착등온해석을 검토하였다.
실험은 회분식으로 수행하였으며, 500 mL 삼각플라스크에 일정 농도의 AMX 용액 200 mL와 WCAC 0.1 g을 넣은 후, 각각의 삼각플라스크를 수평진탕기(Johnsam, Korea, JS-FS-2500)로 180 rpm으로 교반 하면서 일정시간 간격마다 시료를 채취한 다음에 원심분리기 (Eppendorf, Centrifuge 5415c)로 10,000 rpm에서 5 min 동안 원심 분리한 후 상등액만 채취하여 분광광도계(Shimadzu, UV-1240)로 AMX의 농도를 분석하였다.
용액의 pH는 1 M HCl (Samchun)와 1 M NaOH (Samchun)을 사용하여 pH 2~10으로 조절하여 실험에 사용하였으며, pH는 pH meter (Istek, AJ-7724)를 이용하여 측정하였다.
제주도에 다량 발생하고 있는 농산폐기물인 폐감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 사용하여 주요 항생제 중 하나인 AMX의 흡착 실험을 수행하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.

대상 데이터

본 연구에서는 선행연구[19]에서와 같이 폐감귤박을 이용해 제조한 활성탄(WCAC)을 사용하였으며, WCAC의 비표면적은 1,527 m²/g, 기공 부피는 1.004 cm³/g, 평균 기공크기는 20.7 Å이었다. 흡착질로는 항생제 AMX (amoxicillin trihydrate, C₁₆H₁₉ N₃O₅S⋅3H₂O, TCI Co.
흡착질로는 항생제 AMX (amoxicillin trihydrate, C16H19 N3O5S⋅3H2O, TCI Co., Japan)를 증류수에 녹여 1,000 mg/L의 stock solution을 제조하여 사용하였다.

이론/모형

Figure 5. Adsorption isotherm for the adsorption of AMX on WCAC and fits of Langmuir model, Freundlich model and D-R model (WCAC = 0.5 g/L, particle size = 80/100 mesh, pH = 6).
WCAC에 의한 AMX의 흡착 실험 결과를 Langmuir 등온식과 Freundlich 등온식 그리고 Dubinin-Radushkevich (D-R) 등온식에 적용하여 검토하였다.
흡착반응에서 열역학적 파라미터인 Gibbs 자유에너지 변화(△G°), 엔탈피 변화(△H°) 및 엔트로피 변화(△S°)는 아래와 같이 van’t Hoff 식 및 Gibbs-Helmholtz 식을 이용하여 구할 수 있다[35].

성능/효과

WCAC에 의한 AMX의 흡착은 30 min 이내에서는 매우 빠르게 일어났으며 90 min 이후에는 평형에 도달하였다. AMX 용액의 초기농도가 증가함에 따라 AMX의 흡착량이 증가하였으며, WCAC 입자의 크기가 감소할수록 흡착량이 증가하였다. 흡착제인 WCAC의 주입양이 증가할수록 AMX의 제거율은 증가하였으나, 흡착량은 감소하였다.
이는 온도가 증가할수록 AMX이 활발하게 움직여 활성탄과의 충돌횟수가 증가하게 되고 이로 인해서 흡착이 활발히 일어나 흡착능이 증가하는 것으로 사료된다. D-R 등온식 파라미터인 B_D 값이 온도가 293K에서 333 K로 증가할수록 2.1948 mol²/kJ²에서 0.5231 mol²/kJ² 으로 감소하고, 평균 흡착에너지 E는 온도가 293 K에서 333 K로 상승할수록 0.4773 kJ/mol에서 0.9777 kJ/mol로 증가하는 경향을 보였다. B_D값은 흡착 자유에너지와 관련된 상수로 온도가 상승할수록 감소한다는 점에서 WCAC에 의한 AMX의 흡착공정은 온도가 증가할수록 자발성이 더 높아진다는 것을 알 수 있다.
Pezoti 등[31]의 구아바 씨앗으로 제조한 활성탄 및 Moussavi 등[10]에 의한 석류나무 폐기물로 제조한 활성탄을 이용한 AMX 흡착 실험에서도 Langmuir 등온식을 잘 만족하였다고 하였다. Langmuire 등온식으로 부터 구한 AMX의 최대 흡착량은 온도가 293 K에서 333 K로 상승할 수록 125.00 mg/g에서 135.14 mg/g으로 증가하는 것으로 나타났다. 이는 온도가 증가할수록 AMX이 활발하게 움직여 활성탄과의 충돌횟수가 증가하게 되고 이로 인해서 흡착이 활발히 일어나 흡착능이 증가하는 것으로 사료된다.
AMX의 초기 농도를 달리한 경우에 식 (3)과 식 (4)에 의해 구한 계산 결과를 Figure 3에 각각 점선과 실선으로 나타내었으며, Figure 4에서 점선과 실선은 WCAC의 입자크기를 달리한 경우에 식 (3)과 식 (4)에 의해 구한 계산 결과를 Figure 4에 각각 점선과 실선으로 나타내었다. Table 1에서 보듯이 유사 1차 속도식에 적용한 경우에 결정 계수(r²)값은 0.9050~0.9857이었으며, 유사 2차 속도식에 적용한 경우는 r²값이 0.9930~0.9970로 WCAC에 의한 AMX의 흡착 속도는 유사 1차 속도식보다 유사 2차 속도식에 보다 더 잘 만족하였다. 이러한 결과는 Figure 3과 4에서 실험 자료들이 식 (4)의 유사 2차 속도식과 잘 부합하는 것에서도 알 수 있다.
또한 이로부터 구한 흡착 등온 파라미터 값들을 Table 3에 정리하였다. Table 3에서 보듯이 본 연구에서 수행한 농도범위 내에서는 WCAC에 의한 AMX의 제거는 Langmuir 등온식(r² = 0.9988~0.9997)을 잘 만족하였다. Pezoti 등[31]의 구아바 씨앗으로 제조한 활성탄 및 Moussavi 등[10]에 의한 석류나무 폐기물로 제조한 활성탄을 이용한 AMX 흡착 실험에서도 Langmuir 등온식을 잘 만족하였다고 하였다.
Langmuir 등온식으로부터 구한 AMX의 최대 흡착량은 293K에서 125 mg/g으로 계산되었다. WCAC에 의한 AMX의 흡착은 막확산보다는 입자확산이 율속단계이며, 입자크기가 커짐에 따라 외부물질전달 보다 입자 내 세공확산이 속도에 더 큰 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. 또한 WCAC에 의한 AMX의 과정이 흡열반응이고, 자발적으로 일어나는 반응임을 알 수 있었다.
WCAC에 의한 AMX의 흡착은 막확산보다는 입자확산이 율속단계이며, 입자크기가 커짐에 따라 외부물질전달 보다 입자 내 세공확산이 속도에 더 큰 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. 또한 WCAC에 의한 AMX의 과정이 흡열반응이고, 자발적으로 일어나는 반응임을 알 수 있었다. 본 연구에서 사용한 WCAC는 상용 활성탄보다 가격면에서 저렴하고 비교적 높은 흡착능을 보여 수용액으로부터 오염물질을 제거하는 데 유용한 흡착제가 될 수 있을 것으로 생각된다.
또한 △G°가 음수이므로 흡착 반응이 자발적인 반응이고, 온도가 높아질수록 △G°가 낮아지므로 온도가 높아질수록 흡착이 더 잘 일어난다는 것을 말해준다.
Table 4는 여러 가지 흡착제들에 의한 AMX의 흡착시에 최대 흡착량을 비교하여 나타낸 것이다. 본 연구에서 사용한 WCAC의 최대 흡착량은 125 mg/g로써 점토류를 흡착제로 사용한 경우에 흡착량 26.18~53.93 mg/g[8,32,33], 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT)의 경우 흡착량 23.46 mg/g[7], 키토산 비드의 경우 8.71 mg/g[14]보다는 흡착량이 매우 높았지만 상용 활성탄을 사용한 경우의 221.87~261.8 mg/g [8-10] 보다는 낮았다. 그러나 WCAC는 폐기물을 이용하여 제조한 활성탄이므로 상용 활성탄보다 가격이 저렴하면서도 비교적 높은 AMX 흡착능을 가지기 때문에 AMX를 수용액으로 부터 제거하는 데 유용한 흡착제가 될 수 있을 것으로 생각된다.
한편, 막확산계수(Df)는 0.4749 × 10-6 ~1.6624 × 10-6 m2/s로 구해졌으며, WCAC의 입자 크기가 커질수록 Dp는 증가하는 경향을 보였는데, 이는 입자크기가 커짐에 따라 외부물질전달 보다 입자 내 세공확산이 속도에 더 큰 영향을 미친다는 것을 알 수 있다.
또한, pH가 2에서 6으로 증가함에 따라 AMX의 흡착량이 증가하다가 pH 6 이상에서는 감소하였다. 흡착속도 실험자료는 유사 2차 속도 모델식에 잘 부합하였으며, 흡착평형 실험자료는 Langmuir 등온식에 잘 부합하였다. Langmuir 등온식으로부터 구한 AMX의 최대 흡착량은 293K에서 125 mg/g으로 계산되었다.
AMX 용액의 초기농도가 증가함에 따라 AMX의 흡착량이 증가하였으며, WCAC 입자의 크기가 감소할수록 흡착량이 증가하였다. 흡착제인 WCAC의 주입양이 증가할수록 AMX의 제거율은 증가하였으나, 흡착량은 감소하였다. 또한, pH가 2에서 6으로 증가함에 따라 AMX의 흡착량이 증가하다가 pH 6 이상에서는 감소하였다.

후속연구

또한 WCAC에 의한 AMX의 과정이 흡열반응이고, 자발적으로 일어나는 반응임을 알 수 있었다. 본 연구에서 사용한 WCAC는 상용 활성탄보다 가격면에서 저렴하고 비교적 높은 흡착능을 보여 수용액으로부터 오염물질을 제거하는 데 유용한 흡착제가 될 수 있을 것으로 생각된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	amoxicillin (AMX)란 무엇인가?	항생제 중의 하나인 amoxicillin (AMX)은 박테리아에 의한 감염질 환을 치료하는데 사용되는 페니실린계 항생물질[5]로 인간과 동물용 의약품에 광범위하게 사용되고 있다[6]. AMX가 함유된 폐수를 처리 하는데 있어서 소각, 산화 환원, 광분해, 화학적 분해 및 생분해와 같은 종래의 처리 방법들은 공정이 복잡하고 비용이 많이 소요될 뿐만 아니라 일부 공정들은 추가적인 화학 물질을 필요로 하거나 독성 부산물이 생산되기도 하므로 적합하지 못하며[7], 이에 반하여 흡착은 설계 및 운전이 간편하여 효과적인 방법으로 고려된다[8].
	항생제의 문제점은 무엇인가?	항생제와 같은 의약물질은 인체, 동물, 수산물 양식과 농산물 생산 등에 광범위하게 사용되고 있다. 주어진 항생제 투여량의 약 30-90% 는 인간 또는 동물의 체내에서 분해되지 않는 상태로 남아 액상 분뇨및 폐기물과 같은 형태로 지하수 및 하수 등지로 배출되고 있는 것으로 알려지고 있다[1]. 이러한 항생물질들이 지속적으로 환경으로 방출 될 때 인체 건강 및 수생 생태계에 위험을 초래할 수 있다[2].
	기존의 amoxicillin 처리방법의 문제점은 무엇인가?	항생제 중의 하나인 amoxicillin (AMX)은 박테리아에 의한 감염질 환을 치료하는데 사용되는 페니실린계 항생물질[5]로 인간과 동물용 의약품에 광범위하게 사용되고 있다[6]. AMX가 함유된 폐수를 처리 하는데 있어서 소각, 산화 환원, 광분해, 화학적 분해 및 생분해와 같은 종래의 처리 방법들은 공정이 복잡하고 비용이 많이 소요될 뿐만 아니라 일부 공정들은 추가적인 화학 물질을 필요로 하거나 독성 부산물이 생산되기도 하므로 적합하지 못하며[7], 이에 반하여 흡착은 설계 및 운전이 간편하여 효과적인 방법으로 고려된다[8].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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