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방사성 노블가스 측정을 위한 최소검출방사능 산출의 조절인자
Factors Affecting the Minimum Detectable Activity of Radioactive Noble Gases 원문보기

Journal of nuclear fuel cycle and waste technology = 방사성폐기물학회지, v.16 no.3, 2018년, pp.301 - 308  

박지영 (한국원자력연구원) ,  고영건 (한국원자력연구원) ,  김현철 (한국원자력연구원) ,  임종명 (한국원자력연구원) ,  이완로 (한국원자력연구원)

초록
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핵분열로 인해 생성되는 방사성 노블가스는 주변국의 핵활동을 감시할 수 있는 중요한 지표 핵종이다. 특히 제논은 생성량이 많고 반감기가 짧아 핵실험 탐지에 적합하며 크립톤핵연료 재처리 탐지의 추적자로 활용되고 있다. 방출된 방사성 노블가스는 막대한 대기에 희석되어 농도가 감소하고 일부는 시간에 따라 방사능이 감쇠하기 때문에 대기 중에는 매우 극미량으로 존재하게 된다. 따라서 측정을 통해 의미 있는 데이터를 얻기 위해서는 가능한 낮은 수준의 MDA를 설정하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 방사성 제논과 크립톤을 동시 포집 할 수 있는 장비인 BfS-IAR시스템을 활용하여 이론을 통해 MDA를 산출하였다. 또한 MDA 산출방식의 변화, 신뢰수준의 정도는 물론 계측 조건의 변화에 따른 영향을 확인하고 MDA를 저감하기 위한 방안들을 모색하였다. 그 결과 배경농도가 극미량인 제논의 경우 전처리과정의 효율화와 안정적인 계측 성능유지가 가장 중요한 요소로 판단되었으며, 크립톤의 경우 제논과 달리 시료의 방사능이 높기 때문에 MDA 재설정을 통한 분석조건이나 시스템 최적화를 통해 효율적인 분석을 수행할 수 있을 것으로 판단된다.

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

Anthropogenic radioactive noble gases formed by nuclear fission are significant indicators used to monitor the nuclear activity of neighboring countries. In particular, radioactive xenon, owing to its abundant generation and short half-life, can be used to detect nuclear testing, and radioactive kry...

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

  • 본 연구에서는 BfS-IAR 방식을 이용한 노블가스 측정에서 이론을 통한 MDA를 산출하고 각 인자들이 미치는 영향을 평가하였다. 그리고 이를 바탕으로 MDA를 저감하고 시스템을 최적화하는 방안에 대해 고찰하였다.
  • MDA는 계측기 성능, 시료 포집량, 백그라운드와 측정시간 등에 따라 달라지므로 각 파라미터들의 적합한 설정이 중요하다. 본 연구에서는 BfS-IAR 방식을 이용한 노블가스 측정에서 이론을 통한 MDA를 산출하고 각 인자들이 미치는 영향을 평가하였다. 그리고 이를 바탕으로 MDA를 저감하고 시스템을 최적화하는 방안에 대해 고찰하였다.

가설 설정

  • 은 측정 종료시간이다. 단 이 경우 샘플링에서 전처리 및 측정 과정이 연속적으로 이루어진다고 가정하였으며 따라서 샘플링의 종료 및 전처리 시작시간이 같고, 전처리의 종료와 측정의 시작 시간이 동일하다.
  • 2에 각각 다른 신뢰수준(k)을 이용한 Currie 및 DIN 식의 MDA 값을 측정시간에 따라 나타내었다. 단, 계측효율, 백그라운드 계수율 및 시료 포집량은 모두 동일하게 가정하였으며 측정 중 반감기에 의한 감쇠는 무시하였다. 그리고 \(k_α\), \(k_β\)는 동일하게 설정하였다.
  • 즉 포집과 측정과정 중 일어나는 방사능붕괴가 무시할만한 수준이다. 반면 제논 동위원소의 경우 대부분 반감기가 매우 짧다. 대표적인 제논 동위원소인 133Xe의 반감기는 5.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
BfS-IAR 장비는 다른 자동화 기기와 어떠한 점이 다른가? 독일은 핵실험 보다는 주변국가의 원자력 이용 및 재처리시설 모니터링을 위해 약 30여년간 자체적으로 제논과 크립톤을 분석해왔으며 이 기술은 우리나라는 물론 일본 및 오스트리아에서도 도입하여 활용하고 있다. BfS-IAR 장비는 다른 자동화 기기와 달리 기체 포집과 분석이 개별적으로 이루어지는 수동 분석 장비로 총 제논의 농도만 측정할 수 있다. 비록 주요 제논 동위원소(131mXe, 133Xe,133mXe, 135Xe)를 구별할 수 없으나 서로 다른 반감기를 이용하여 131mXe과 133Xe의 비를 추정할 수 있다.
방사성 제논이란? 우라늄 핵분열로 인해 발생하는 전체 생성 기체 중 비활성 기체는 10% 수준으로 그 중 대부분인 약 90%가 제논 동위원소이며 이외에도 크립톤이 함께 생성된다. 그 중 방사성 제논은 반감기가 짧아 대기 중에 축적되지 않으며 강수 등에 의해 씻겨나가지 않으므로 핵실험 감시에 적합한 핵종이다. 2000년대부터 International Noble Gas Experiment (INGE)의 주도로 방사성 제논 탐지기술이 개발되었으며 Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty Organization (CTBTO)의 International Monitoring System (IMS)에서 그 기술을 도입하여 운용하고 있다[1-5].
제논 탐지에서 크립톤의 영향을 고려하지 않아도 되는 이유는? 일부 원자력 및 동위원소 이용시설, 병원 등의 산업시설에서도 방사성 노블가스가 방출되므로 제논 탐지의 경우 이들에 의한 영향이 고려되어야 한다. 하지만 크립톤의 경우 재처리시설에 의해서 방출되는 양에 비하면 매우 미미한 수준이기 때문에 크게 고려할 필요가 없다. 이렇게 발생된 노블가스 중 방사성 제논은 반감기가 매우 짧아[2] (133Xe의 경우 5.
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참고문헌 (26)

  1. J.M. Shin, J.J. Park, M.S. Yang, S.Y. Joo, and S.W. Shin, "A State of the Art Report on Treatment Technology of Kr/Xe", Korea Atomic Energy Institute Report, 4-14, KAERI/AR-667/2003 (2003). 

  2. D.A. Atwood, "Radionuclides in the Environment", 1st ed., 179-189, Wiley & Sons, New York (2013). 

  3. W.N. Lee, Y.Y. Ji, S. Choi, Y.H. Cho, J.M. Lim, H.B. Kang, H. Lee, M.J. Kang, and G.S. Choi, "Operation and Technology Development of Radioactive Xenon and Krypton Detection Equipment", Korea Atomic Energy Institute Report, 3-15, KAERI/RR-3581/2012 (2013). 

  4. D.K. Keum, H.S. Lee, H.J. Choi, H.S. Kang, W.N. Lee, and C.W. Lee, "Development of Atmospheric Kr-85 Analysis Technology", Korea Atomic Energy Institute Report, 1-7, KAERI/RR-2468/2004 (2004). 

  5. P.R.J. Saey, A. Becker, L.E. De Geer, and G. Wotawa, "Radioxenon Isotopes: Created in an Underground Nuclear Explosion - Measured in a Verification Detector", Proc. Of Europe European Geosciences Union Assembly, Vol. 9, 09773, Vienna (2007). 

  6. A. Janssens, J. Buysse, and E. Cottems, "The Measurement of Low-Level Atmospheric Krypton-85", Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A, 234(2), 335-343 (1985). 

  7. J.O. Ro $\ss$ , "Simulation of Atmospheric Krypton-85 Transport to Assess the Detectability of Clandestine Nuclear Reprocessing", Ph.D. Thesis, Universitat Hamburg (2010). 

  8. P.R.J. Saey, A. Ringbom, T.W. Bowyer, M. Zahringer, M. Auer, A. Faanhof, C. Labuschagne, M.S. Al-Rashidi, U. Tippawan, and B. Verboomen, "Worldwide Measurements of Radioxenon Background Near Isotope Production Facilities, a Nuclear Power Plant and at Remote Sites: the ''EU/JA-II'' Project", J. Radioanal. Nucl. Chem., 296(2), 1133-1142 (2013). 

  9. C.G. Doll, C.M. Sorensen, T.W. Bowyer, J.I. Friese, J.C. Hayes, E. Hmann, and R. Kephart., "Abatement of Xenon and Iodine Emissions from Medical Isotope Production Facilities", J. Environ. Radioact., 130, 33-43 (2014). 

  10. Annual Report, Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty Organization Report, 11-15, CTBT/ES/2015/5 (2015). 

  11. S.A. Czyz, A.T. Farsoni, and L. Ranjbar, "A Prototype Detection System for Atmospheric Monitoring of Xenon Radioisotopes", Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A, 884, 64-69 (2018). 

  12. C.B. Sivels, J.I. McIntyre, T.W. Bowyer, M.B. Kalinowski, and S.A. Pozzi1. "A Review of the Developments of Radioxenon Detectors for Nuclear Explosion Monitoring", J. Radioanal. Nucl. Chem., 314(2), 829-841 (2017). 

  13. W.N. Lee, S.D. Choi, H.R. Kim, G.H. Chung, Y.H. Cho, M.J. Kang, G.S. Choi, and C.W. Lee, "Study on the Estimation of Minimum Detectable Activity (MDA) in Atmospheric Radioxenon" Proc. Of the Korean Radioactive Waste Society Conference, Vol. 17, Incheon, 399-400 (2010). 

  14. H. Stockburger, H. Sartorius, and A. Sittkus, "Measurement of the Krypton-85 and xenon-133 activity in the atmosphere", Zeitschrift fur Naturforschung A, 32(11), 1249-1253 (1977). 

  15. Y. Igarashi, H. Sartorius, T. Miyao, W. Weiss, K. Fushimi, M. Aoyama, K. Hirose, and H.Y. Inoue, "85Kr and 133Xe Monitoring at MRI, Tsukuba and Its Importance", J. Environ. Radioact., 48(2), 191-202 (2000). 

  16. D.K. Keum, G.S. Choi, G.H. Chung, W.N. Lee, Y.H. Cho, and C.W. Lee, "Build up of Radioactive Krypton and Xenon Analysis System", Korea Atomic Energy Institute Report, 1-14, KAERI/RR-2933/2007 (2007). 

  17. P. Haussinger, R. Glatthaar, W. Rhode, H. Kick, C. Benkmann, J. Weber, H.J. Wunschel, V. Stenke, E. Leicht, and H. Stenger, "Noble Gases", Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, 24, 391-394, John Wiley and Sons, New York (2003). 

  18. L. A. Currie, "Limits for Qualitative Detection and Quantitative Determination", Anal. Chem., 40(3), 586-593 (1968). 

  19. M.H Lee, H.S. Lee, G.H. Hong, Y.H. Cho, and C.W. Lee, "Determination of Minimum Detectable Activity in Environmental Samples", J. Korean Asso. Radiat. Prot., 24(3), 171-184 (1999). 

  20. B.S. Pasternack and N.H. Harley, "Detectable Limits for Radionuclides in the Analysis of Multi-component Gamma ray Spectrometer Data", Nucl. Instr. And Meth., 91(3), 533-540 (1971). 

  21. K. Weise, K. Hubel, E. Rose, M. Schlager, D. Schrammel, M. Taschne, and R. Michel. "Bayesian Decision Threshold, Detection Limit and Confidence Limits in Ionizing-Radiation Measurement", Radiat Prot Dosimetry., 121(1), 52-63 (2006). 

  22. J.M. Kirkpatrick, R. Venkataraman, and B.M. Young, "Minimum Detectable Activity, Systematic Uncertainties, and the ISO 11929 Standard", J. Radioanal Nucl. Chem., 296(2), 1005-1010 (2013). 

  23. S. Generoso, P. Achim, M. Morin, P. Gross, G. Le Petit, and C. Moulin, "Seasonal Variability of Xe-133 Global Atmospheric Background: Characterization and Implications for the International Monitoring System of the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty", J. Geophys. Res. Atmos., 123(3), 1865-1882 (2018). 

  24. J. Schulze, M. Auer, and R. Werzi, "Low Level Radioactivity Measurement in Support of the CTBTO", Appl. Radiat. Isot., 53(1-2), 23-30 (2000). 

  25. J. Bieringer, C. Schlosser, H. Sartorius, and S. Schmid, "Trace Analysis of Aerosol Bound Particulates and Noble Gases at the BfS in Germany", Appl. Radiat. Isot., 67(5), 672-677 (2009). 

  26. C. Schlosser, M. Konrad and S. Schmid, "85Kr Activity Determination in Tropospheric Air", International Foundation of the High Altitude Research Stations Jungfraujoch and Gornergrat (HFSJG), Activity Report 2016, 78-79 (2017). 

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