정삼투 분리막 공정 적용을 위한 n-nitrilotris(methylene) Phosphonic Acid Potassium Salt 유도용질의 합성 Synthesis of n-nitrilotris(methylene) Phosphonic Acid Potassium Salt as a Draw Solute in Forward Osmosis Process원문보기
정삼투 공정에 유용한 유도용질로서 n-nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA) 염을 합성하였다. NTPA에 첨가하는 KOH의 함량을 변화시켜 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K 세 종류의 유도용질을 합성하고 $^1H$-NMR, $^{13}C$-NMR을 통하여 확인하였다. 유도용질의 물성을 확인하기 위해 삼투압, 점도, 수투과도, 역염 투과도를 측정하였다. 정삼투 공정에서는 증류수를 유입용액으로 사용하고 0.5 M의 유도용액으로 실험한 결과 각각 수투과도는 35.8, 38.8, 42.2 LMH를 나타내고 5.4, 6.9, 7.4 gMH의 역염 투과도를 나타내었다. 이는 기존의 NaCl 유도용액보다 높은 수투과도와 훨씬 낮은 역염 투과도를 확인하였다. 정삼투 공정 후 묽어진 유도용질의 회수를 위해 나노여과 방식으로 상용막을 사용하여 제거율을 측정한 결과 90% 이상의 높은 성능을 확인하였다.
정삼투 공정에 유용한 유도용질로서 n-nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA) 염을 합성하였다. NTPA에 첨가하는 KOH의 함량을 변화시켜 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K 세 종류의 유도용질을 합성하고 $^1H$-NMR, $^{13}C$-NMR을 통하여 확인하였다. 유도용질의 물성을 확인하기 위해 삼투압, 점도, 수투과도, 역염 투과도를 측정하였다. 정삼투 공정에서는 증류수를 유입용액으로 사용하고 0.5 M의 유도용액으로 실험한 결과 각각 수투과도는 35.8, 38.8, 42.2 LMH를 나타내고 5.4, 6.9, 7.4 gMH의 역염 투과도를 나타내었다. 이는 기존의 NaCl 유도용액보다 높은 수투과도와 훨씬 낮은 역염 투과도를 확인하였다. 정삼투 공정 후 묽어진 유도용질의 회수를 위해 나노여과 방식으로 상용막을 사용하여 제거율을 측정한 결과 90% 이상의 높은 성능을 확인하였다.
The n-nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA) potassium salt was synthesized as a draw solute for forward osmosis. NTPA-4K, NTPA-5K and NTPA-6K were synthesized by varying the content of KOH added to NTPA and confirmed by $^1H$-NMR and $^{13}C$-NMR. The osmotic pressure, ...
The n-nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA) potassium salt was synthesized as a draw solute for forward osmosis. NTPA-4K, NTPA-5K and NTPA-6K were synthesized by varying the content of KOH added to NTPA and confirmed by $^1H$-NMR and $^{13}C$-NMR. The osmotic pressure, viscosity, water flux and reverse salt flux were measured to characterize the draw solute. In the forward osmosis process when distilled water was used as a feed solution and 0.5 M of NTPA-4K, NTPA-5K and NTPA-6K were used as a draw solution, the water flux was 35.8, 38.8 and 42.2 LMH, the reverse salt flux was 5.4, 6.9 and 7.4 gMH, respectively. It was confirmed that the water flux was lower than the conventional NaCl draw solution, but the reverse salt flux was much lower. In order to recover the diluted draw solution, nanofiltration was conducted. The results showed that the draw solute could be retained by above 90%.
The n-nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA) potassium salt was synthesized as a draw solute for forward osmosis. NTPA-4K, NTPA-5K and NTPA-6K were synthesized by varying the content of KOH added to NTPA and confirmed by $^1H$-NMR and $^{13}C$-NMR. The osmotic pressure, viscosity, water flux and reverse salt flux were measured to characterize the draw solute. In the forward osmosis process when distilled water was used as a feed solution and 0.5 M of NTPA-4K, NTPA-5K and NTPA-6K were used as a draw solution, the water flux was 35.8, 38.8 and 42.2 LMH, the reverse salt flux was 5.4, 6.9 and 7.4 gMH, respectively. It was confirmed that the water flux was lower than the conventional NaCl draw solution, but the reverse salt flux was much lower. In order to recover the diluted draw solution, nanofiltration was conducted. The results showed that the draw solute could be retained by above 90%.
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문제 정의
본 연구에서는 적절한 분자량, pH, 높은 삼투압으로 우수한 수투과도를 나타내고 역염 투과도는 낮으면서 회수가 용이한 유도용질을 개발하기 위해 다가 유기산염 형태의 화합물을 합성하였다. Nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA)를 수산화칼륨으로 중화하여 NTPA의 칼륨염인 NTPA-4K, NTPA-5K 그리고 NTPA-6K를 합성하고 유도용질로서의 성능 평가를 위해 삼투압, 수투과도, 역염 투과도 등을 평가하고 유도 용질의 회수 공정으로 나노여과를 사용하였다.
가설 설정
유도용질이 충족시켜야 하는 기준은: 1) 높은 삼투압으로 높은 수투과도, 낮은 역염 투과도를 나타내어야 한다. 2) RO보다 저렴하고 쉬운 공정으로 희석된 유도용질의 회수가 이루어져야 한다. 3) 친수성을 띄며 물과 우수한 상호작용, 정삼투막과의 호환을 유지하여야 한다.
제안 방법
5 M의 NTPA-4K. 5K, 6K를 사용하여 동일한 조건하에서 성능평가를 진행하였다.
pH가 너무 높거나 낮을 경우 막에 손상을 줄 수 있다는 점과 pH에 따라 이온의 해리도가 달라지고 수투과도에 큰 영향을 준다는 점에 착안하여 다음과 같은 추가 실험을 진행하였다. KOH의 몰 비를 조절함으로써 NTPA에 있는 6개의 -PO(OH)2기 중에서 4개만 -PO(OK)2기로 치환된 NTPA-4K와 -PO(OK)2로 5개가 치환된 NTPA-5K를 합성하였다. 치환기의 개수에 따른 pH, 삼투압, 수투과도, 역염 투과도, 회수공정에서의 제거율을 각각 비교하였다.
본 연구에서는 적절한 분자량, pH, 높은 삼투압으로 우수한 수투과도를 나타내고 역염 투과도는 낮으면서 회수가 용이한 유도용질을 개발하기 위해 다가 유기산염 형태의 화합물을 합성하였다. Nitrilotris(methylene) phosphonic acid (NTPA)를 수산화칼륨으로 중화하여 NTPA의 칼륨염인 NTPA-4K, NTPA-5K 그리고 NTPA-6K를 합성하고 유도용질로서의 성능 평가를 위해 삼투압, 수투과도, 역염 투과도 등을 평가하고 유도 용질의 회수 공정으로 나노여과를 사용하였다.
반응 혼합물을 감압 농축하여MeOH 1 L를 이용하여 세척 후, EtOH (500 mL)로 두 번 세척 후에 건조시켜 최종 유도용질인 NTPA-K salts를 얻었다(수율 94%). pH가 너무 높거나 낮을 경우 막에 손상을 줄 수 있다는 점과 pH에 따라 이온의 해리도가 달라지고 수투과도에 큰 영향을 준다는 점에 착안하여 다음과 같은 추가 실험을 진행하였다. KOH의 몰 비를 조절함으로써 NTPA에 있는 6개의 -PO(OH)2기 중에서 4개만 -PO(OK)2기로 치환된 NTPA-4K와 -PO(OK)2로 5개가 치환된 NTPA-5K를 합성하였다.
모든 실험에서 온도는 25 ± 1°C를 유지하였다. 각각의 실험은 1시간 동안 PRO mode로 진행되었다. PRO mode는 정삼투막의 선택층의 접촉면이 유도용액이고, 반면에 FO mode는 정삼투막의 선택층의 접촉면이 피드용액이다.
높은 삼투압과 수투과도, 낮은 역염 투과도를 나타내며 회수가 용이한 유도용질의 합성을 위해 NTPA를KOH로 중화하여 다가의 유기산 염 형태의 유도용질NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 합성하였다. 합성한 화합물은 1H-NMR과 13C-NMR 분석으로 확인하였다.
다음으로 점도가 정삼투 공정에서 수투과도에 미치는 영향을 조사하였다. 일반적으로 유도용액의 농도가 높아지거나 유도용질의 분자량이 증가함에 따라 점도 또한 높아지는 경향을 보인다.
본 실험에서는 온도는 25± 1°C로 유지하고 Rotational Rheometer를 이용해 점도를 측정하였다.
높은 삼투압은 유도용질이 가져야 하는 필수적인 요소이다. 본 실험에서는 유도용액의 농도에 따라 어는점 내림 방식을 통해서 osmolality 측정을 진행하였다. Fig.
본 연구에서는 농도에 따라 점도와 삼투압을 비교하였다. 정삼투에서 농도가 미치는 영향은 매우 크며, 일반적으로 농도가 높아짐에 따라 삼투압과 점도가 증가하게 되고, 이는 수투과도에 큰 영향을 미친다.
본 연구에서는 순수한 증류수와 시료의 어는점을 비교하여 삼투압을 결정하였다. 순수한 증류수의 어는점을 0°C이고, 10 Osmol/Kg의 삼투압을 가지는 소금물의 어는점은 -1.
본 연구의 정삼투 공정은 제조한 세 종류의 유도용질 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K로 PRO 모드에서 실험하였고, 기존의 유도용질인 NaCl과 그 특성을 비교하였다. 다양한 농도에서 수투과도와 역염 투과도를 측정하였고 결과를 Fig.
역염 투과도 JS (reverse salt flux, g/m2h (gMH))는Thermo Scientific orion star A325 conductivity meter를 이용하여 측정하였으며 다음과 같은 식으로 구하였다.
O를 사용하였다. 용매로 D2O를 사용할 경우 HOD peak가 pH나 온도에 따라 chemical shift가 변하여 reference peak으로 사용하기 어렵기 때문에 아세톤을 internal reference standard로 분석하였다. 아세톤을 D2O에 녹여 측정한 결과를 Fig.
3에 나타내었다. 유도용액으로는 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 각각 0.1, 0.2, 0.3,0.4, 0.5 M의 수용액으로 하였고, 유입용액으로 증류수를 사용하여 역염 투과도를 측정하고, 해수조건인 3.2 wt% NaCl의 실험도 진행하였다. 모든 실험에서 온도는 25 ± 1°C를 유지하였다.
정삼투 후 유도용질의 회수는 나노여과 방식을 채택하였고, 성능평가를 진행하였다. 유입용액으로는 0.1 M의 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 사용하였고 일정한 온도와 유량을 유지하며 10, 15, 20 kgf/cm2의 가압 조건하에서 수투과도와 염 제거율을 측정하였다. 나노여과 공정의 모식도를 Fig.
나노여과막으로는 Toray Chemical Co.의 NE40을 사용하였고, 0.1 M의 유도용액 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 사용하여 각각 10, 15, 20kgf/cm2의 조건에서 수투과도와 염 제거율을 비교하여 Table 3에 정리하였다. NTPA-4K는 최대 87.
이것은 -PO(OH)2기 보다 -PO(OK)2기가 더 높은 친수성을 띄며 -PO(OK)2기의 수가 늘어남에 따라 더 많은 이온을 생성하기 때문이다. 정삼투 공정 후 희석된 유도용액에서 유도용질의 회수를 위해 나노여과를 진행하였다. NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 기존 상용막인 NE40으로 각각 투과실험을 진행한 결과 90% 수준의 높은 염 제거율을 확인하였다.
정삼투 후 유도용질의 회수는 나노여과 방식을 채택하였고, 성능평가를 진행하였다. 유입용액으로는 0.
측정 방식은 flow sweep이며 Sealed fluid bath를 사용하고, 25°C로 온도를 유지한 상태에서 geometry는 recessed concentric cylinder를 사용하여 점도를 측정하였다.
KOH의 몰 비를 조절함으로써 NTPA에 있는 6개의 -PO(OH)2기 중에서 4개만 -PO(OK)2기로 치환된 NTPA-4K와 -PO(OK)2로 5개가 치환된 NTPA-5K를 합성하였다. 치환기의 개수에 따른 pH, 삼투압, 수투과도, 역염 투과도, 회수공정에서의 제거율을 각각 비교하였다. 이후 유입용액을 해수조건과 동일한 3.
합성된 유기물의 구조는 핵자기 공명 분광기(Nuclear Magnetic Resonance Spectrometer, NMR), BrukerAVNANCE 500 MHz를 사용하여 1H-NMR, 13C-NMR을 확인하였다. NMR solvent로서 D2O가 사용되었다.
높은 삼투압과 수투과도, 낮은 역염 투과도를 나타내며 회수가 용이한 유도용질의 합성을 위해 NTPA를KOH로 중화하여 다가의 유기산 염 형태의 유도용질NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 합성하였다. 합성한 화합물은 1H-NMR과 13C-NMR 분석으로 확인하였다. NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K 유도용질의 물성 평가를 위해 삼투압과 점도를 측정한 결과 높은 삼투압과 낮은 점도를 나타내는 것을 확인하였다.
대상 데이터
C-NMR을 확인하였다. NMR solvent로서 D2O가 사용되었다.
Nitrilotris(methylene)triphosphonic acid solution (NTPA, 50% in H2O)는 Sigma-Aldrich에서 구입하였고, potassium hydroxide (KOH, 95%), Methyl alcohol (MeOH, 99.5%), Ethyl alcohol (EtOH, 99.5%)는 SamchunChemical에서 구입하였다. 증류수는 EXL-3 water purification system equipment를 사용하였다.
증류수는 EXL-3 water purification system equipment를 사용하였다. Porifera사의 PFO-20 flat sheet 정삼투막을 사용하여 실험을 진행하였다.
분석기계로는 Osmomat 3000 (Gonotec, Germany)을 사용하였다. Cosm은 osmolality (osmol/kg)이고 T는 freezing point depression이다.
Toray chemical Co.의 상용막인 NE40을 사용하였다. 막의 기본특성은 Table 2에 나타내었고, 유도용액을 유입수로 사용하여 유도용질의 제거율과 투과유량을 확인하였다.
정삼투 공정으로 희석된 유도용액에서 유도용질을 회수하는 것은 매우 중요하다. 정삼투 공정에서 묽어진 유도용액으로 담수를 얻고 유도용질을 회수하기 위해 나노여과를 사용하였다. 나노여과막으로는 Toray Chemical Co.
4. 정삼투 공정
정삼투 실험은 49.29 cm2 면적의 상용 정삼투막 PFO-20 (Porifera Co.)을 사용하여 수행되었다
. 사용된 막의 기본 특성은 Table 1에 나타내었고, 정삼투 공정의 실험 모식도를 Fig.
5%)는 SamchunChemical에서 구입하였다. 증류수는 EXL-3 water purification system equipment를 사용하였다. Porifera사의 PFO-20 flat sheet 정삼투막을 사용하여 실험을 진행하였다.
합성된 유도 용질의 구조는 핵자기 공명 분광기를 사용하여 확인하였으며, 용매로는 D2O를 사용하였다. 용매로 D2O를 사용할 경우 HOD peak가 pH나 온도에 따라 chemical shift가 변하여 reference peak으로 사용하기 어렵기 때문에 아세톤을 internal reference standard로 분석하였다.
이론/모형
본 실험에서는 Rotational Rheometer (ARES-G2, TA instrument, USA)를 사용하여 점도를 측정하였다. 측정 방식은 flow sweep이며 Sealed fluid bath를 사용하고, 25°C로 온도를 유지한 상태에서 geometry는 recessed concentric cylinder를 사용하여 점도를 측정하였다.
비휘발성, 비전해질 용질이 녹아있는 묽은 용액의 삼투압은 용매나 용질의 종류에 관계없이 용액의 몰 농도와 절대 온도에 비례한다는 반트호프의 법칙(Van’t hoff’s law)의 이론을 바탕으로 하며 식은 다음과 같다.
성능/효과
정삼투의 성능은 주로 삼투압이 발생하는 유도용질의 성능에 의존한다. 유도용질이 충족시켜야 하는 기준은: 1) 높은 삼투압으로 높은 수투과도, 낮은 역염 투과도를 나타내어야 한다. 2) RO보다 저렴하고 쉬운 공정으로 희석된 유도용질의 회수가 이루어져야 한다.
2) RO보다 저렴하고 쉬운 공정으로 희석된 유도용질의 회수가 이루어져야 한다. 3) 친수성을 띄며 물과 우수한 상호작용, 정삼투막과의 호환을 유지하여야 한다. 4) 특히 최종 생산물이 식수인 경우, 무독성을 나타내어야 한다.
3) 친수성을 띄며 물과 우수한 상호작용, 정삼투막과의 호환을 유지하여야 한다. 4) 특히 최종 생산물이 식수인 경우, 무독성을 나타내어야 한다.5) 중성 부근의 pH와 같은 본질적인 특성을 띠고 6) 기술 상용화 촉진을 위한 저렴한 비용으로 경제성을 확보하여야 한다.
합성한 화합물은 1H-NMR과 13C-NMR 분석으로 확인하였다. NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K 유도용질의 물성 평가를 위해 삼투압과 점도를 측정한 결과 높은 삼투압과 낮은 점도를 나타내는 것을 확인하였다. 유입용액을 증류수로 하고, 유도용액을 0.
정삼투 공정 후 희석된 유도용액에서 유도용질의 회수를 위해 나노여과를 진행하였다. NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 기존 상용막인 NE40으로 각각 투과실험을 진행한 결과 90% 수준의 높은 염 제거율을 확인하였다.
4%로 확인되었다. NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K모두 압력이 높아짐에 따라 수투과도와 염 제거율이 증가하였다.
1 M의 유도용액 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K를 사용하여 각각 10, 15, 20kgf/cm2의 조건에서 수투과도와 염 제거율을 비교하여 Table 3에 정리하였다. NTPA-4K는 최대 87.2%, NTPA-5K는 최대 93.1%, NTPA-6K는 최대 염 제거율이 91.4%로 확인되었다. NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K모두 압력이 높아짐에 따라 수투과도와 염 제거율이 증가하였다.
다음으로 시작물질인 NTPA의 13C-NMR (125 MHz, D2O) 결과는 δ 53.89이고, NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K의 13C-NMR(125 MHz, D2O) 결과는 각각 δ 55.41, δ 56.17, δ 58.71으로 13C-NMR에서도 chemical shift가 변하는 것을 통해 반응의 진행을 확인하였다.
NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K의 순서로 수투과도가 높아지는 경향이 나타나는 것은 인산보다 인산 금속염의 형태가 더 높은 친수성을 띄며 인산 금속염 형태인-PO(OK)2기의 수가 늘어남에 따라 더 많은 이온을 생성하기 때문이다. 또한 NaCl의 경우 0.5 M에서 24.3 LMH를 나타내는 것으로 보아 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K가더 우수한 수투과도 값을 갖는 것을 확인할 수 있다. 다음으로 역염 투과도는 0.
5에 나타내었다. 매우 특이한 현상으로 Fig. 6과 Fig. 7에 보이는 것처럼 1H-NMR, 13C-NMR 모두NTPA의 -PO(OH)2기가 -PO(OK)2기로 치환되는 정도에 따라 chemical shift가 달라지는 경향을 보였다. NTPA-4K 및 NTPA-5K의 경우, -PO(OH)2기가 있는 methylene group과 -PO(OK)2기가 있는 methylene group의 peak들이 혼합물 형태로 각각 다른 위치에서 공존하는 것이 일반적이지만, 이 경우에서는 chemical shift가 두 methylene group의 평균값으로 하나의 peak가 나타났다.
본 연구에서는 유입용액으로 사용한 증류수로 어떤 물질이 투과되었는지 확인하기 위해 정삼투 공정 후, 유입용액을 감압 농축하여 1H-NMR과 13C-NMR 분석을 진행한 결과 유도용질이 넘어 갔음을 확인하였다. 분자량이 작지 않음에도 불구하고 이러한 현상이 나타난 것은 정삼투 막과 유도용질의 친화성 때문일 것으로 예상된다.
NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K 유도용질의 물성 평가를 위해 삼투압과 점도를 측정한 결과 높은 삼투압과 낮은 점도를 나타내는 것을 확인하였다. 유입용액을 증류수로 하고, 유도용액을 0.1 M~0.5 M의 농도에서 정삼투 공정을 진행한 결과 기존 유도용질인 NaCl보다NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K가 더 높은 수투과도와 낮은 역염 투과도를 나타내는 것을 확인하였다. 유입용액을 해수조건과 동일한 3.
5 M의 농도에서 정삼투 공정을 진행한 결과 기존 유도용질인 NaCl보다NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K가 더 높은 수투과도와 낮은 역염 투과도를 나타내는 것을 확인하였다. 유입용액을 해수조건과 동일한 3.2 wt%의 NaCl 수용액, 유도용액을 0.5 M의 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K로 하여 실험을 진행한 결과 각각 9.31, 11.4, 14.6LMH로 NTPA-6K가 가장 높은 수투과도를 나타내는 것을 확인하였다. 이것은 -PO(OH)2기 보다 -PO(OK)2기가 더 높은 친수성을 띄며 -PO(OK)2기의 수가 늘어남에 따라 더 많은 이온을 생성하기 때문이다.
6 LMH의 수투과도를 나타냈다. 유입용액이 바뀌어도 NTPA-4K, NTPA-5K, NTPA-6K의 순서로 높은 수투과도를 나타내는 것을 확인하였다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
정삼투 공정에서 무기물 염 유도용질이 가진 특성은 무엇인가?
NaCl, MgCl2 같은 무기물 염 유도용질은 정삼투 공정에서 높은 수투과도를 나타내지만 역염 투과도가 매우 높고, 안정적인 공정 구동을 위한 유도용액의 보충과 회수에서 많은 비용을 초래한다[31,32]. 열분해성 염은 높은 삼투압과 산업폐기물에 의한 쉬운 회수 방법으로 잠재력이 있다고 판단된다.
유압 구동막 공정은 어떤 과정이 포함되는가?
수질 정화, 물의 재생 및 담수화 분야에서 유압 구동막 공정이 광범위하게 사용된다. 이러한 공정에는 정밀여과, 한외여과, 나노여과, 역삼투가 포함된다[1]. 역삼투는 가장 광범위하게 사용되는 담수화 기술이지만, 종래의 역삼투 담수화 기술은 많은 에너지를 필요로 하여 많은 비용이 발생한다[2].
정삼투의 성능 향상을 위해 유도용질이 충족시켜야하는 기준은 무엇인가?
정삼투의 성능은 주로 삼투압이 발생하는 유도용질의 성능에 의존한다. 유도용질이 충족시켜야 하는 기준은:1) 높은 삼투압으로 높은 수투과도, 낮은 역염 투과도를 나타내어야 한다.2) RO보다 저렴하고 쉬운 공정으로 희석된 유도용질의 회수가 이루어져야 한다.3) 친수성을 띄며 물과 우수한 상호작용, 정삼투막과의 호환을 유지하여야 한다.4) 특히 최종 생산물이 식수인 경우, 무독성을 나타내어야 한다. 5) 중성 부근의 pH와 같은 본질적인 특성을 띠고6) 기술 상용화 촉진을 위한 저렴한 비용으로 경제성을 확보하여야 한다. 강력하고 시장성 있는 정삼투 기술을 위한 가장 큰 과제는 위의 요구 사항을 충족시키는 유도용질의 개발이다[3,19,22].
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