[논문]복합유류 토양오염에 따른 유종 해석

임영관; 김지연; 김완식; 이정민

doi:10.7857/jsge.2019.24.1.017

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Clean soil environment is of crucial importance to sustain lives of ecosystem and humans. With rapid industrialization, there has been a great increase of soil contamination by accidental releases of petroleum products. In general, soil remediation is an expensive and time-consuming process as compa...

Clean soil environment is of crucial importance to sustain lives of ecosystem and humans. With rapid industrialization, there has been a great increase of soil contamination by accidental releases of petroleum products. In general, soil remediation is an expensive and time-consuming process as compared to cleanup of water and air. Moreover, determining the source and responsible parties of soil pollution often turns into legal conflicts and that further delay the cleanup process of contaminated sites. In practice, total petroleum hydrocarbon (TPH) analysis has been employed to determine the petroleum species and to track down the responsible polluters. However, this approach often suffers from differentiating similar TPH species. In this study, we analyzed TPH chromatogram patterns of 24 domestic petroleum products in specific carbon ranges (${\sim}C_{10}$, $C_{10}-C_{12}$, $C_{12}-C_{36}$, and $C_{36}{\sim}$) and the fractional changes of THP ratio in the mixture products of gasoline, kerosene and diesel. The proposed TPH analysis method in this study could serve as a useful tool to better analyze the petroleum species in soils contaminated with complex oil mixtures, and ultimately be used to identify the polluters of soil.

주제어

표/그림 (6)

표 Table 1. Petroleum products list in the study
그림 Fig. 1. Chromatograms of TPH in domestic petroleum product.
표 Table 2. Sectional TPH analysis of domestic petroleum product
그림 Fig. 2. Chromatograms of TPH in mixed petroleum product.
표 Table 3. Sectional TPH analysis of domestic petroleum product
$Fig. 3. Quantitative analysis of oil species using fractional interpretation.$ 그림 Fig. 3. Quantitative analysis of oil species using fractional interpretation.

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 기존 TPH 패턴분석으로 유종을 구분하는데 있어서 한계를 보완하기 위해 국내에서 생산, 유통되고 있는 순수한 석유제품 24종 내 TPH의 구간별(Part A~D) 비율을 분석하였다. 휘발유 1, 2호의 경우 Part A가 전체 휘발유 TPH의 87% 이상을 차지하였고, 용제 1, 2, 4, 5호의 경우 Part A가 전체 해당 용제TPH의 99% 이상을 차지하였다.
본 연구에서는 앞선 석유제품 별 TPH에 대한 구간별 분석에서 그치지 않고, 복합유류오염에 따른 유종해석 및 유종별 오염정도를 확인하기 위해 유종별 혼합시료에 대한 TPH 패턴 및 구간분석을 시도하였다. 토양환경에 따라 석유제품의 풍화, 분해속도 및 흡착의 정도 등이 달라질 수 있으나, 순수한 석유제품 별 분석이 선행되어져야 하기 때문에, 본 연구에서는 토양에 인위적인 오염 없이 액상형태의 순수한 석유제품에 대한 분석을 진행하였다.
본 연구에서는 앞선 석유제품 별 TPH에 대한 구간별 분석에서 그치지 않고, 복합유류오염에 따른 유종해석 및 유종별 오염정도를 확인하기 위해 유종별 혼합시료에 대한 TPH 패턴 및 구간분석을 시도하였다. 토양환경에 따라 석유제품의 풍화, 분해속도 및 흡착의 정도 등이 달라질 수 있으나, 순수한 석유제품 별 분석이 선행되어져야 하기 때문에, 본 연구에서는 토양에 인위적인 오염 없이 액상형태의 순수한 석유제품에 대한 분석을 진행하였다.

제안 방법

오븐 온도조건은 초기온도 50℃에서 2분간 유지시킨 후, 12℃/min 속도로 310℃까지 승온하여 22분간 유지시켰다. 검출기는 불꽃이온화검출기(FID; flame ignition detector), 이동기체(carrier gas)는 N₂(0.4 mL/min)를 이용하였으며, 총 분석시간 45.7분 동안 분석하였다.
국내 24종의 석유제품을 가스크로마토그래피를 이용해 TPH 패턴을 분석하였다. 앞서 언급했듯이, 실제 토양 내에서 오염된 유류는 다양한 토양환경 조건에 따라 풍화가 진행되어, 분석결과가 달라질 수 있다.
하지만 복합 유종의 오염일 경우 앞선 분석만으로 유정판별을 하는데 한계가 있다. 따라서 대표적 유종인 휘발유, 경유, 등유를 비율 별 혼합한 뒤, TPH를 분석하였다.
또한 단일 석유제품에 대한 토양오염뿐만 아니라 여러 석유제품에 의한 복합오염이 발생되기 때문에 일정비율로 석유제품을 혼입하여 석유제품의 TPH 패턴 및 구간별 비율을 분석하였다. 휘발유에 경유를 일정 비율로 혼합하여 TPH를 분석할 경우, 경유혼입비율이 높아질수록 휘발유의 주성분이 포함되어 있는 part A의 비율이 낮아지고, 상대적으로 경유의 주성분이 포함되어 있는 part C의 비율이 높아지는 것을 볼 수 있다.
앞선 석유제품의 TPH의 크로마토그램(Chromatogram) 패턴을 분석한 후, 표준물질(C₈ ~C₄₀)을 이용하여 전체 TPH 크로마토그램을 part A~D로 구분한 뒤, 이들의 구간별 비율을 Table 2와 같이 나타내었다. Part A는 시료주입 후 n-decane(~C₁₀)까지, Part B는 n-decane ~ n-dodecane (C₁₀ ~C₁₂), Part C는 n-dodecane ~ n-hexatriacontane(C₁₂ ~ C₃₆), Part D는 n-hexatriacontane 이후에서 분석되는 TPH의 총량(비율)을 분석하였다(Lim et al, 2014).
, dichloromethane)으로 추출하는 전처리를 거친 후, 가스크로마토그래피를 이용하여 분석하도록 규정하고 있다. 하지만 본 연구의 목적은 각각의 석유제품에 대한 TPH 패턴 확인이기 때문에 석유제품 원액을 전처리 없이 가스크로마토그래피를 이용해 분석하였다. 가스크로마토그래피는 Agilent Technologies사의 7890AGC System를 사용하였으며, 컬럼(column)은 HP-ULTRA 2(19091B-102, 25 m × 0.
앞서 언급했듯이, 실제 토양 내에서 오염된 유류는 다양한 토양환경 조건에 따라 풍화가 진행되어, 분석결과가 달라질 수 있다. 하지만 순수한 석유제품에 대한 분석결과에 대한 정보가 있어야, 판단기준으로 활용할 수 있기 때문에 순수한 석유제품에 대한 분석을 실시하였다.

대상 데이터

가스크로마토그래피는 Agilent Technologies사의 7890AGC System를 사용하였으며, 컬럼(column)은 HP-ULTRA 2(19091B-102, 25 m × 0.2 mm × 0.33 micron)을 사용하였다.
본 연구에서 사용된 석유제품은 국내에서 생산, 유통되고 있는 휘발유(일반휘발유, 고급휘발유), 등유, 항공유(JP-5, JP-8, Jet A-1), 경유(자동차용 경유, 선박용 경유), 중유(A, B, C type), 엔진오일, 부생연료유(1호(kerosene type), 2호(heavy oil type)), 용제1호 ~ 10호를 사용하였다. 이들 석유제품은 Table 1에서와 같이 서로 다른 제조사에서 생산된 제품이며, 제조사에 따라 TPH 및 B·T·E·X의 분석결과에서 다소 차이를 보일 수 있다.

후속연구

본 연구를 통해 추후 유류 누출에 의해 토양오염이 발생될 경우, TPH패턴과 구간별 분석을 통해 쉽게 유종분석을 함으로써 토양의 오염원 규명 및 정화책임자 판단에 있어 적극 활용할 수 있을 것이라 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	유류에 의해 토양이 오염되었을 경우 분석해야 하는 것은?	석유류를 취급시설이 특정토양오염관리대상시설 대부분을 차지하기 때문에 국내에서 토양오염은 유류에 의한 오염이 가장 큰 비중을 차지하고 있다(KEITI, 2016). 토양환경보전법에서는 유류에 의해 토양이 오염되었을 경우, TPH(total petroleum hydrocarbon)와 B·T·E·X(benzene, toluene, ethylbenzene, xylene)를 분석하도록 규정하고 있으며, 가솔린(gasoline)에 의한 오염일 경우 B·T·E·X를, 다른 석유제품에 의한 오염일 경우 TPH를 분석하도록 규정하고 있다(Soil Environment Conservation Act, 2016).
	기존 토양오염공정시험기준의 시험방법으로는 유종구분에 어려움이 있는 이유는?	하지만 최근 다양한 석유제품이 국내에서 생산, 유통되고 있으며, 이들 중 몇몇 유종은 같은 유분(oil fraction)을 사용하기 때문에 TPH 패턴은 매우 유사한 경향을 보이며, 이로 인해 기존 토양오염공정시험기준의 시험방법으로는 유종구분에 어려움이 있다. 실제로 우리 연구팀에서는 항공유는 등유 유분에 미량의 산화방지제(oxidation inhibitor), 빙결방지제(anti-icing additive), 정전기방지제(static dissipater) 등 다양한 기능성첨가제를 일정비율로 첨가하여 제품을 생산하기 때문에 TPH 패턴만으로는 등유와 항공유를 구분하기 힘들다고 발표하였다(Lim et al.
	토양 내 오염 석유제품에 대한 다양한 정밀분석법이 중요한 이유는?	토양이 석유제품에 의해 오염되었을 경우, 어떠한 석유제품에 의한 오염인지에 따라 최적의 정화방법을 결정할 수 있다. 또한 석유제품 저장시설이 밀집된 산업지역 등의 경우, 어떠한 석유제품에 의한 오염인지 분석함으로써토양오염원인자 판별의 기준으로 활용하고 있다(Lim et al, 2012). 따라서 이러한 이유로 토양 내 오염 석유제품에 대한 다양한 정밀분석법이 연구, 발표되고 있다.

참고문헌 (10)

Cho, E.R., 2005, The liability on the damage of soil pollution, J. Soil Groundw. Environ., 10, 1-9.
KEITI (Korea Environmental Industry & Technical Institute), 2016, The investigation of domestic soil & groundwater technical information and establishment of matching technologies of remedial technology, Final Report, The Ministry of Environment, 18-21.
Lim, Y.K., Jeong, C.S., and Han, K.W., 2012, Analysis of physical properties and total petroleum hydrocarbon for soil contamination, Appl. Chem. Eng., 23, 618-623.

상세보기
Lim, Y.K., Jeong, C.S., Han, K.W., and Jang, Y.J., 2014, Analysis of jet fuel for the judgment of soil polluter, Appl. Chem. Eng., 25, 27-33.

원문보기 상세보기
Lim, Y.K., Na, Y.G., Kim, J.M., Kim, J.R., and Ha, J.H., 2017, Combined TPH and BTEX analysis method to identify domestic petroleum products in contaminated soil, J. Korean Soc. Trib. Lubr. Eng., 33, 263-268.
Pinedo, J., Ibanez, R., Lijzen, J.P.A., and Irabien, A., 2013, Assessment of soil pollution based on total petroleum hydrocarbon and indivisual oil substances, J. Environ. Manage., 130, 72-79.

상세보기
SGIS (Soil groundwater information system), http://sgis.nier.go.kr [accessed18.18.12]
Soil Environment Conservation Act, Degree of the Ministry of Environment-463.
The Ministry of Environment, 2013, Korean standard for the analysis of contaminated soil, The Ministry of Environment, Korea.
Weghe, H.V.D., Vanermen, G., Gemoets, J., Lookman, R., and Bertels, D., 2006, Application of comprehensive two-dimensional gas chromatography for the assessment of oil contaminated soils, J. Chromatogr. A., 1137, 91-100.

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