[논문]ZnO 기판의 불순물 속박 엑시톤 발광을 이용한 물성 분석

최준석; 고동완; 정민지; 이상태; 장지호

doi:10.4313/jkem.2019.32.3.196

ZnO 기판의 불순물 속박 엑시톤 발광을 이용한 물성 분석
Investigation on the Excitonic Luminescence Properties of ZnO Bulk Crystal 원문보기

전기전자재료학회논문지 = Journal of the Korean institute of electronic material engineers, v.32 no.3, 2019년, pp.196 - 200

최준석 (한국해양대학교 전자소재공학전공) , 고동완 (한국해양대학교 전자소재공학전공) , 정민지 (한국해양대학교 전자소재공학전공) , 이상태 (한국해양대학교 해양플랜트운영학과) , 장지호 (한국해양대학교 전자소재공학전공)

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, photoluminescence (PL) analysis was performed to evaluate the optical properties of commercial ZnO substrates. Particular attention was paid to the bound exciton (BX) luminescence, which is usually the strongest emission intensity of commercial substrates. At 15 K, PL analysis revealed that the BX peak due to donor-type impurities (donor-bound-exciton; DX) dominated, while two-electron satellite (TES) emission, donor-accepter pair (DAP) emission, and LO-phonon replica emission were also observed. The impurity concentration of the ZnO substrate was determined to be $10^{15}$ to $10^{16}/cm^3$ by examination of the temperature variation of DAP, while the half width and intensity change of the luminescence revealed that the temperature change of BX can be interpreted almost the same as the analysis of free-exciton emission.

주제어

표/그림 (4)

그림 Fig. 1. 15K PL of ZnO substrate. Free excition (FX), bound excition (DX), Two-electron satellite, donor-acceptor-pair (DAP), and LO-phonon replicas were observed.
그림 Fig. 2. Temperature dependent PL spectrum of ZnO substrate from 15 K to 310 K.
그림 Fig. 3. Dependency of the temperature change of the FX, D⁰X, and TES peak position of the ZnO substrate.
그림 Fig. 4. FWHM according to the temperature variation of the DX peak of ZnO substrate.

AI 본문요약
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문제 정의

하지만 종래의 연구는 주로 자유 엑시톤(free exciton, FX)의 거동에 관해 집중되어 있다 [10]. 따라서 시판되는 ZnO의 불순물 속박 엑시톤(bound exciton, BX)의 발광을 이용하여 기판의 물성을 설명하기 위한 연구가 필요 하며 이러한 목적으로 본 연구를 수행하였다.
본 연구에서는 상용 ZnO 벌크 결정의 도너 바운드 엑시톤(DX)의 온도 변화에 대한 PL 발광특성의 변화에 대해서 조사하였다. 15 K에서 측정한 PL 스펙트럼에서 FX, DX, TES, DAP 등의 발광이 관찰되었고, 특히 DX 발광이 지배적으로 관찰되었다.

제안 방법

측정을 위하여 별도의 표면 에칭을 실시하지는 않았고 유기 세척만 실시하였다. PL 측정 장비는 32 cm 초점거리를 가진 단색 분광기(single-monochromator), 로크인 증폭기(lock-in amplifier), 그리고 광전자 증배 관(photo Multiplier Tube, PMT) 검출기로 구성하였다. 저온 PL 측정을 위해 저온 유지 장치(cryostat coldfinger)를 사용하였고 헬륨 카드뮴(He-Cd) laser 325 nm 피크를 여기광으로 사용하였다.
그림 1에서 3.337 eV 위치에 나타나는 피크가 DX 와의 에너지 차가 ~30 meV로, 물론 알려지지 않은 불순물에 속박된 엑시톤에 기인한 발광으로도 볼 수 있지만, 일단 종래의 연구에 근거하여 TES에 의한 발광으로 할당하였다.
마지막으로 3.22 eV에서 관찰되는 비교적 넓은 발광은 도너-억셉터 불순물 준위 간의 발광으로 알려진 donor-acceptor pair (DAP) 발광으로 분류하였다 [12, 15]. DAP 발광은 도너의 전자와 억셉터의 정공 사이에서 일어나는 양자역학적인 터널링의 결과로, 이에 기인하는 발광 에너지는 아래의 식 (1)으로 나타낼 수 있다 [16].
레이저 광은 442 nm의 레이저 광을 차단하기 위한 레이저 라인 필터를 사용하였다. 분광계로 입사한 빛은 PMT 검출기를 통해 검출되고, 이렇게 검출된 신호를 로크인 증폭기로 증폭하여 컴퓨터에 기록하였다. 시료의 온도는 15 K에서 310 K까지 변화시키며 온도 변화 특성을 측정하였다.
분광계로 입사한 빛은 PMT 검출기를 통해 검출되고, 이렇게 검출된 신호를 로크인 증폭기로 증폭하여 컴퓨터에 기록하였다. 시료의 온도는 15 K에서 310 K까지 변화시키며 온도 변화 특성을 측정하였다.
편의상 PL 발광 강도는 로그 스케일로 표시되었다. 앞서 저온 PL에서 발광 에너지를 기준으로 일단 분류된 발광 피크들이 온도 변화에 따라 변화하는 모습을 관찰하였다. 중성 도너 원자에 속박되는 엑시톤과 관련한 천이(DX, TEX, DAP 등)가 시료의 온도 상승에 따라 발광강도가 작아지며 발광 위치도 변화하였다.
이는 불순물에 속박된 엑시톤이 열여기에 의해서 자유 엑시톤으로 변화하는 것을 나타낸다. 이러한 변화를 면밀하게 검토하여 온도 변화에 의한 발광특성의 변화를 고찰하였다.
시료는 시판 중인 ZnO 벌크 기판(일본 S사)을 사용하였다. 측정을 위하여 별도의 표면 에칭을 실시하지는 않았고 유기 세척만 실시하였다. PL 측정 장비는 32 cm 초점거리를 가진 단색 분광기(single-monochromator), 로크인 증폭기(lock-in amplifier), 그리고 광전자 증배 관(photo Multiplier Tube, PMT) 검출기로 구성하였다.

대상 데이터

여기광의 출력은 3 mW이었다. 레이저 광은 442 nm의 레이저 광을 차단하기 위한 레이저 라인 필터를 사용하였다. 분광계로 입사한 빛은 PMT 검출기를 통해 검출되고, 이렇게 검출된 신호를 로크인 증폭기로 증폭하여 컴퓨터에 기록하였다.
시료는 시판 중인 ZnO 벌크 기판(일본 S사)을 사용하였다. 측정을 위하여 별도의 표면 에칭을 실시하지는 않았고 유기 세척만 실시하였다.
PL 측정 장비는 32 cm 초점거리를 가진 단색 분광기(single-monochromator), 로크인 증폭기(lock-in amplifier), 그리고 광전자 증배 관(photo Multiplier Tube, PMT) 검출기로 구성하였다. 저온 PL 측정을 위해 저온 유지 장치(cryostat coldfinger)를 사용하였고 헬륨 카드뮴(He-Cd) laser 325 nm 피크를 여기광으로 사용하였다. 여기광의 출력은 3 mW이었다.

성능/효과

본 연구에서는 상용 ZnO 벌크 결정의 도너 바운드 엑시톤(DX)의 온도 변화에 대한 PL 발광특성의 변화에 대해서 조사하였다. 15 K에서 측정한 PL 스펙트럼에서 FX, DX, TES, DAP 등의 발광이 관찰되었고, 특히 DX 발광이 지배적으로 관찰되었다. 이를 바탕으로 진행한 DAP에 대한 분석에서 ZnO 결정의 불순물 농도가 ~10¹⁶ cm^-3 정도로 진성 ZnO 결정임을 판단할 수 있었다.
또한, 본 실험의 경우 FX로 판단되는 발광은 D⁰X보다 약 14 meV 높은 위치(3.375 eV)에서 나타났다. 속박된 엑시톤들은 온도상승과 함께 점차적으로 FX로 변화할 것이다.
3)×10^-4 eV/K, β＝ (700±30) K와 거의 유사한 값을 얻을 수 있었다 [12]. 본 연구에서의 FX의 발광 에너지는 DX보다 약 14 meV 높은 발광에너지가 나타났다. 이러한 결과는 결국 DX의 기원이 FX이기 때문에 얻어지는 결과로 해석된다.
이를 바탕으로 진행한 DAP에 대한 분석에서 ZnO 결정의 불순물 농도가 ~10¹⁶ cm^-3 정도로 진성 ZnO 결정임을 판단할 수 있었다. 온도 변화에 따른 발광 에너지와 발광강도의 변화를 고찰하여 DX의 발광 에너지의 변화를 고찰하였고, 발광 피크의 반치폭의 변화로부터 DX의 경우에도 LO 포논의 산란이 제일 주요한 반치폭 변화 원인임을 알 수 있었다.
그림 4에서 보였듯, 이 결과를 활용하여 계산한 결과는 실제 온도 변화 PL의 반치폭 변화와 일치하였다. 이러한 결과로부터 본 연구의 ZnO 벌크 기판의 경우에도 PL의 반치폭의 증가에 대한 음향포논의 기여보다 LO 포논의 기여가 확연히 크다는 점을 알 수 있었다.
15 K에서 측정한 PL 스펙트럼에서 FX, DX, TES, DAP 등의 발광이 관찰되었고, 특히 DX 발광이 지배적으로 관찰되었다. 이를 바탕으로 진행한 DAP에 대한 분석에서 ZnO 결정의 불순물 농도가 ~10¹⁶ cm^-3 정도로 진성 ZnO 결정임을 판단할 수 있었다. 온도 변화에 따른 발광 에너지와 발광강도의 변화를 고찰하여 DX의 발광 에너지의 변화를 고찰하였고, 발광 피크의 반치폭의 변화로부터 DX의 경우에도 LO 포논의 산란이 제일 주요한 반치폭 변화 원인임을 알 수 있었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	ZnO의 특징은?	ZnO는 상온에서 3.3 eV 정도의 밴드 갭을 갖고 있으므로 UV 영역에서의 발광특성을 나타낸다. 보통 n-형 캐리어 밀도가 10 21 /cm 3 을 초과할 정도의 높은 n-type 도핑이 가능하며 [3-5]. 높은 엑시톤 결속 에너지 (~60 meV)를 가지고 있어 상온에서도 엑시톤 관련 발광이 관찰 가능하다는 특징을 가지고 있다 [6,7]. 이러한 특징은 엑시톤 관련 발광의 연구를 통하여 ZnO의 물리적 성질을 보다 깊이 이해하는 것을 가능하게 한다.
	상용 ZnO 벌크 결정을 15K에서 측정한 발광특성은 어떻게 되는가?	본 연구에서는 상용 ZnO 벌크 결정의 도너 바운드 엑시톤(DX)의 온도 변화에 대한 PL 발광특성의 변화에 대해서 조사하였다. 15 K에서 측정한 PL 스펙트럼에서 FX, DX, TES, DAP 등의 발광이 관찰되었고, 특히 DX 발광이 지배적으로 관찰되었다. 이를 바탕으로 진행한 DAP에 대한 분석에서 ZnO 결정의 불순물 농도가 ~1016 cm-3 정도로 진성 ZnO 결정임을 판단할 수 있었다.
	광 여기발광 분석법은이 활용되는 분야는?	광 여기발광 분석법(photoluminescence, PL)은 직접 천이형 반도체 시료의 밴드 갭, 불순물 준위, 양자 우물에 구속된 에너지 준위를 알아보거나 박막 내 잔류 스트레인을 분석하는 등 다양한 응용이 가능하며, 측정이 비교적 간편한 비파괴 검사 방법으로 널리 사용되고 있다 [1]. 측정을 위해서 시료에 밴드 갭보다큰 에너지의 빛을 조사하면 결정 내에 전자와 정공 쌍이 생기게 되고, 이러한 전자와 정공의 재결합을 통하여 발생하는 빛을 분광하여 시료의 물리적 특성에 깊은 이해를 가능하게 한다 [2].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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