[논문]자연대류 불안정 흐름에 의해 투과량을 증가시킨 전량여과 막모듈의 설계

김기준; 염경호

doi:10.14579/membrane_journal.2019.29.3.147

자연대류 불안정 흐름에 의해 투과량을 증가시킨 전량여과 막모듈의 설계
Design of Dead-end Membrane Module with Increased Permeate Flux by Natural Convection Instability Flow 원문보기

멤브레인 = Membrane Journal, v.29 no.3, 2019년, pp.147 - 154

김기준 (충북대학교 공과대학 공업화학과) , 염경호 (충북대학교 공과대학 공업화학과)

초록
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BSA 단백질 용액의 전량 막여과에서 상용(commercial) 막모듈의 경사각 변화에 따라 발생된 자연대류 불안정 흐름(NCIF)의 투과 플럭스 증가 효과를 측정한 결과, 막모듈의 경사각이 $0^{\circ}$에서 $180^{\circ}$로 증가하면 NCIF 발생이 커져 플럭스가 증가하였다. 그러나 상용 막모듈은 모듈 내에 존재하는 공기층을 완전히 제거해야 NCIF를 발생시킬 수 있다. 본 연구에서 설계 제작된 custom design 막모듈은 crossward 방향($90^{\circ}$)으로 막투과가 이루어져 모듈 상부에 공기층이 존재하더라도 항상 NCIF가 발생된다. Custom design 막모듈에서 BSA와 dextran 용액의 막여과 실험을 수행한 결과, NCIF의 발생으로 2시간 조작 시 BSA 용액의 경우 약 3.8배, dextran 용액의 경우 약 1.8배까지 투과 플럭스가 증가하였다. 또한 BSA 용액을 대상으로 한 20시간의 조작에서도 NCIF의 발생이 지속되어 플럭스가 약 7.5배까지 증가하였다. 본 연구에서 설계된 막모듈은 항상 NCIF가 발생되므로 막오염 형성 억제에 따른 투과 플럭스 증가를 기대할 수 있어 전량여과 막모듈로서의 활용성이 있음을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

The permeate flux increments of a natural convection instability flow (NCIF) caused by the change of inclined angles ($0{\sim}180^{\circ}$) to gravity of the commercial membrane module were tested in the dead-end membrane filtration of BSA protein solution. The NCIF are more generated as the inclined angle increased from $0^{\circ}$ to $180^{\circ}$, and the occurred NCIF enhances permeate flux. However, the commercial module can only generate NCIF by completely removing the air gap in module. Since the custom design module designed in this study is permeated in a crossward direction ($90^{\circ}$), NCIF is always generated even if there is the air gap in module. The results of membrane filtration of BSA and dextran solutions using a custom design module showed that the flux in the crossward direction is increased to about 3.8 times for BSA solution and 1.8 times for dextran solution after two hours of operation due to the occurrence of NCIF. Also, NCIF generation is continued during 20 hours filtration of BSA solution, increasing the permeate flux to about 7.5 times. Since the custom design module with a permeation in the crossward direction and NCIF is always generated within the module, so it is possible to expect an increase in permeate flux due to the suppression of fouling formation, and thus to be utilized as a superb dead-end membrane module.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

이에 본 연구에서는 전량여과 막모듈 내에 공기층이 존재하더라도 항상 NCIF를 발생시킬 수 있는 새로운 형태의 전량여과 막모듈을 설계하여 NCIF 발생에 의해 막오염 형성을 저감시킴으로써 투과량을 증가시킬 수 있도록 하였다. 이 custom design 막모듈은 모듈 상부에 공기층이 존재하더라도 항상 NCIF가 발생될 수 있도록 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어지게 된다.

제안 방법

Commercial 막모듈의 경사각 변화에 따라 발생된 NCIF의 투과 플럭스 증가 효과를 즉시적으로 알아보기 위해 막모듈의 경사각을 각 30분 간격으로 0°에서 180°로 30°씩 연속적으로 증가시키면서 압력차 200 kPa에서 농도 1 g/L의 BSA 용액을 대상으로 한외여과를 수행하여 얻은 투과 플럭스 결과를 Fig. 6에 나타내었다.
Custom design 막모듈은 투명한 아크릴로 제작하였으며, 분리막을 모듈 하단부에 수직방향으로 설치하여 막투과가 crossward 방향(90°)으로 이루어지고, 모듈 상단부의 공기층이 막과 접촉되지 않도록 하였다.
Custom design 막모듈을 사용한 막여과 실험은 1 g/L 농도의 BSA와 dextran 용액을 대상으로 200 kPa의 압력차에서 2시간 동안 crossward 방향(90°)과 비교를 위해 downward 방향(0°)의 두 가지 모듈 위치에 대해 수행하였다.
본 연구에서 제작한 custom design 막모듈은 commercial 막모듈과는 다르게 실험 전에 모듈 내의 공기층을 제거하지 않아도 공기층이 분리막을 덮지 않고 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어지므로 항상 NCIF가 발생되게 된다. Custom design 막모듈을 사용한 한외여과 막여과 실험은 1 g/L 농도의 BSA와 dextran 용액을 대상으로 50, 100, 200 kPa의 막간 압력차에서 2시간 동안 수행하였다. 이때 막모듈의 중력에 대한 경사각은 custom design 막모듈의 통상의 운전 방향인 crossward 방향으로 막투과가 이루어지는 90° 경사각과 플럭스 비교를 위해 막모듈을 회전시켜서 downward 방향으로 막투과가 이루어지는 0° 경사각의 두 가지 모듈 위치에 대해 실시하였다.
다음으로 압력차 200 kPa 조건에서 1 g/L의 BSA 용액을 사용하여 막모듈의 경사각을 0, 45, 90, 135 및 180°로 일정하게 유지한 상태에서 2시간 동안 막여과 실험을 수행하였다.
또한 압밀화가 완료된 막을 대상으로 막여과 실험에 사용된 두 가지 용질(BSA와 dextran)의 배제도(rejection)를 측정하였다. 용질 배제도는 농도 1 g/L의 용액을 사용하여 200 kPa의 압력차에서 1시간 동안 막여과 실험을 수행하고 투과액의 용질 농도를 BSA의 경우 Bradford 법[11]을 사용하여 UV/Vis 분광광도계(미국, Kontron Co.
또한 장시간의 막여과 운전에서도 NCIF 발생에 의한 플러스 증가 효과가 지속되는지를 확인하기 위해 BSA 용액의 막여과 실험을 압력차 200 kPa에서 crossward 방향(90°)과 downward 방향(0°)의 두 가지 경사각에 대해 20시간 동안 실시하였다.
막모듈 내 공기층을 완전히 제거한 후 먼저 commercial 막모듈의 경사각 변화에 따른 NCIF 발생의 플럭스 증가 효과를 즉시적으로 알아보기 위해 200 kPa의 막간 압력차에서 농도 1 g/L인 BSA 용액을 사용하여 막모듈의 경사각을 각 30분 간격으로 0°에서 180°로 30°씩 연속적으로 증가시키면서 한외여과 막여과 실험을 수행하였다.
, Model CB 1020)를 설치하여 도입부와 투과부의 압력을 PC에 실시간으로 저장시켜 막간 압력차( Δp, transmembrane pressure)를 측정하였다. 막모듈 투과부에서의 투과액량은 일정한 시간간격으로 전자저울(일본, AND Co., Model FX-3000)로 측정하여 PC에 실시간으로 저장하고 이로부터 투과 플럭스를 계산하였다.
5에 나타내었다. 막모듈을 스테인레스 스틸로 제작된 경사판(angled plate)에 부착시켜 막모듈의 중력에 대한 위치(경사각)를 변화시킬 수 있도록 하였다. 막모듈의 용액 도입부와 투과부에 압력전달계(Pressure Transducer; 독일, Labom Co.
막모듈의 용액 도입부와 투과부에 압력전달계(Pressure Transducer; 독일, Labom Co., Model CB 1020)를 설치하여 도입부와 투과부의 압력을 PC에 실시간으로 저장시켜 막간 압력차( Δp, transmembrane pressure)를 측정하였다.
본 연구에서 제작한 custom design 막모듈은 모듈 상부에 공기층이 존재하더라도 항상 NCIF가 발생될 수 있도록 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어지게 설계하였다.
이 custom design 막모듈은 모듈 상부에 공기층이 존재하더라도 항상 NCIF가 발생될 수 있도록 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어지게 된다. 설계된 전량여과 막모듈에서 NCIF 발생에 따른 투과량 증가 효과를 한외여과 막여과 실험을 통해 실증하였다.
Millipore Co.의 commercial 막모듈 및 본 연구에서 제작한 custom design 막모듈에 Biomax PBGC 막을 설치한 후 순수를 사용하여 실험 최대 막간 압력차인 200 kPa보다 높은 300 kPa에서 약 2시간 동안 막을 압밀화(compaction) 시켜 투과량의 변화가 없는 상태에 도달한 후 압력차 200 kPa 상태에서 막의 순수 투과 플럭스를 측정하였다.
Millipore Co.의 commercial 막모듈을 대상으로 중력에 대한 막모듈의 위치(경사각) 변화에 따른 투과 플럭스를 측정하였다. Commercial 막모듈을 사용하여 경사각 변화에 따른 NCIF 발생 막여과 실험을 수행하기 위해서는 모듈 내의 공기층을 실험 전에 모두 제거해야 한다.
이때 막모듈의 중력에 대한 경사각은 custom design 막모듈의 통상의 운전 방향인 crossward 방향으로 막투과가 이루어지는 90° 경사각과 플럭스 비교를 위해 막모듈을 회전시켜서 downward 방향으로 막투과가 이루어지는 0° 경사각의 두 가지 모듈 위치에 대해 실시하였다.

대상 데이터

) 한외여과 막을 사용하였다. 막여과 실험의 분리대상 물질로는 대표적인 막오염 모의 물질인 BSA (bovine serum albumin) 단백질(분자량 68,000 g/mol, Sigma Co.)과 dexran 다당류(평균 분자량 500,000 g/mol, Pharmacia Co.)의 두 가지 종류를 사용하였다.
2에 나타낸 Millipore Co.에서 시판하고 있는 commercial 막모듈(내용적 130 mL, 유효 막면적 15.2 cm2)과 본 연구에서 직접 설계한 Fig. 4에 나타낸 custom design 막모듈(내용적 280 mL, 유효 막면적 28.8 cm2)을 사용하였다. Custom design 막모듈은 투명한 아크릴로 제작하였으며, 분리막을 모듈 하단부에 수직방향으로 설치하여 막투과가 crossward 방향(90°)으로 이루어지고, 모듈 상단부의 공기층이 막과 접촉되지 않도록 하였다.
전량 막여과 실험에 사용된 막은 polyethersulfone (PES) 재질의 상용 평판막으로서 분획분자량(MWCO)이 30,000 Dalton인 Biomax PBGC (미국, Millipore Co.) 한외여과 막을 사용하였다. 막여과 실험의 분리대상 물질로는 대표적인 막오염 모의 물질인 BSA (bovine serum albumin) 단백질(분자량 68,000 g/mol, Sigma Co.

이론/모형

또한 압밀화가 완료된 막을 대상으로 막여과 실험에 사용된 두 가지 용질(BSA와 dextran)의 배제도(rejection)를 측정하였다. 용질 배제도는 농도 1 g/L의 용액을 사용하여 200 kPa의 압력차에서 1시간 동안 막여과 실험을 수행하고 투과액의 용질 농도를 BSA의 경우 Bradford 법[11]을 사용하여 UV/Vis 분광광도계(미국, Kontron Co. Model UVICON 860)로 파장 595 nm에서 측정하였으며, dextran의 경우에는 전유기탄소 측정기(TOC, 미국 O.I. Analytical Co., Model 525)로 측정하여 아래의 식 (1)로서 계산하였다.

성능/효과

(a)에 나타낸 것과 같이 BSA와 dextran 용액 모두에 대해 막표면 근방에서 밀도역전이 일어나 NCIF가 발생되는 crossward(90°) 방향으로의 투과 플럭스는 밀도역전이 없어 NCIF가 발생되지 않는 downward(0°) 방향으로의 투과 플러스보다 증가하였다.
(a)의 결과에서 보면 막표면 근방에서 밀도역전이 없어 NCIF가 발생되지 않는 경사각 0°와 밀도역전이일어나 NCIF가 발생되는 경사각 45, 90, 135 및 180°의 투과 플럭스는 큰 차이를 나타내었다.
(b)에 나타낸 플럭스 향상성 Ei의 결과에서보면 막모듈의 경사각이 클수록 NCIF 발생이 크게 일어나 Ei값이 증가하며, 경사각 90°인 경우 2시간 경과후의 플럭스는 0°인 경우에 비해 약 3.3배, 경사각 180°인 경우는 약 5.2배 증가하였다.
BSA 단백질 용액의 전량 막여과에서 commercial 막모듈의 중력에 대한 경사각 변화에 따라 발생된 자연대류 불안정 흐름(NCIF)의 막오염 형성 억제에 따른 투과 플럭스 증가 효과를 측정한 결과, 막모듈의 경사각이 0°에서 180°로 증가할수록 NCIF 발생이 커져 투과 플럭스가 증가함을 확인하였다.
Commercial 막모듈과는 달리 본 연구에서 설계 제작된 custom design 막모듈은 모듈 내의 공기층을 제거하지 않고도 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어지므로 막여과 시 항상 NCIF가 발생되므로 플럭스 증가를 기대할 수 있다.
본 연구에서 제작한 custom design 막모듈은 모듈 상부에 공기층이 존재하더라도 항상 NCIF가 발생될 수 있도록 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어지게 설계하였다. Custom design 막모듈을 사용한 BSA 및 dextran 용액의 막여과 실험을 수행한 결과 crossward 방향의 투과 플럭스는 NCIF의 발생으로 2시간 조작 시 BSA 용액의 경우 약 3.8배, dextran 용액의 경우 약 1.8배까지 증가하였다. 또한 BSA 용액을 대상으로 한 20시간의 장시간 막여과 운전 시에도 NCIF의 발생이 지속되어 투과 플럭스가 약 7.
경사각 0°에서 막여과 운전시간에 따른 투과 플럭스가 가장 낮았으며, 경사각이 증가함에 따라 밀도역전이 커지면 NCIF의 발생이 증가하여 플럭스가 증가하며 NCIF 발생이최대가 되는 경사각 180°에서 플럭스가 가장 크게 나타났다.
또한 실험 시작 30분 후 막모듈의 경사각을 초기 0°에서 30°로 변화시켰을 때의 플럭스 증가율이 다른 구간의 경사각 변화 시(30° → 60°, 60° → 90°, …, 150° → 180°의 변화) 보다 크게 나타났다.
막여과 실험에 사용된 Biomax PBGC 막을 압밀화 시킨 후 200 kPa에 측정한 순수 투과 플러스는 평균 205 LMH이었으며, 막에 의한 BSA와 dextran의 배제도는 0.96 이상으로 사용된 두 가지 분리대상 물질 모두는 Biomax PBGC 막을 거의 투과하지 못하였다.
5배까지 증가하였다. 본 연구에서 설계된 막모듈은 crossward 방향으로 막투과가 이루어져 항상 모듈 내에 NCIF가 발생되므로 막오염 형성 억제에 따른 투과 플럭스 증가를 기대할 수 있어 전량여과 막모듈로서의 활용성이 있음이 확인되었다.
10에 나타내었다. 이 결과 20시간의 막여과 운전 동안 NCIF의 발생이 지속되어 crossward 방향의 투과 플럭스는 항상 downward 방향의 플럭스보다 증가하므로 플럭스 향상성이 계속적으로 증가하여 20시간 경과 후 약 7.5배까지 증가하였다.
이 결과 막여과 실험 시작 초기 막모듈의 경사각을 0°로 유지시킨 30분 동안에는 막오염이 급격하게 형성되어 플럭스가 크게 감소하였으나, 30분 이후 막모듈의 경사각을 30분 간격으로 30°씩 증가시킴에 따라 플럭스가 점차 증가하였으며, 경사각 180°에서의 플럭스 값이 가장 크게 나타났다.
2배 증가하였다. 이 결과로부터 막모듈의 경사각이 클수록 막표면 근방에서의 밀도역전이 더커지고 따라서 유발된 NCIF도 증가하여 막오염 발생이억제되어 투과 플럭스가 증가함을 알 수 있다.
이상의 결과로부터 본 연구에서 설계한 custom design 막모듈은 commercial 막모듈과는 달리 모듈 내에 존재하는 공기층을 제거하지 않은 상태에서 공기층의 방해 없이 crossward 방향(90°)으로 막투과가 이루어져 막여과 시 항상 NCIF가 발생되므로 막오염 형성 억제에 의한 투과 플럭스 증가를 기대할 수 있다.
즉, 막모듈의 경사각을 0°에서 30°로조금만 변화시켜도 밀도역전에 의한 NCIF가 발생되어막오염 형성을 상당히 억제 시킬 수 있음을 알 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	막오염은 무엇인가?	막분리 공정에서 막에 의해 배제된 물질이 막표면에 누적되는 현상인 농도분극과 누적된 물질이 막과의 상호작용에 의해 막표면 또는 세공 내에 비가역적으로 침적되는 현상인 막오염이 발생하게 된다. 막오염은 막투과량(투과 플럭스, permeate flux)의 급속한 감소와 더불어 막의 분리성능을 저하시킨다.
	NCIF의 발생은 어떻게 유도되는가?	특히 막모듈 내에 자연대류 불안정 흐름(natural convection instability flow, NCIF)을 유발시키는 연구가 주목을 받고 있다[7,8]. NCIF는 막표면에 형성된 농도분극층에서의 용액의 밀도차를 이용하여 막모듈의 중력에 대한 방향을 변화시켜 밀도가 높은 용액을 밀도가 낮은 용액 위에 위치시키는 밀도역전(density inversion)을 통해 쉽게 발생시킬 수 있다.
	유체 흐름을 난류로 유지하기 위해 공급액 유량을 증가시키거나 난류 흐름 발생 유도 촉진물을 사용할 때의 문제점은 무엇인가?	유체 흐름을 난류로 유지시키기 위해서는 공급액의 유량을 증가시키거나 유로 내에 난류흐름 발생을 유도하는 촉진물을 삽입시키는 방법이 널리 사용되고 있다[2]. 그러나 이들 방법은 공급액의 유량 증가에 따른 운전 동력비 상승과 단백질 및 효소가 함유된 용액의 경우에는 유량 증가에 따른 전단력에 의해 이들 물질의 변성이 일어날 수 있어 적정한 공급액 유량 결정이 필요하다. 또한 막모듈에 난류 촉진물을 삽입하는 것은 막 표면에 손상을 주거나 추가적인 압력강하를 유발시킨다는 문제가 있다[3].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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