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문제 정의
- 본 연구에서는 혐기성 소화 슬러지의 탈리여액에 포함된 인산염과 마이크로웨이브를 이용하여 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염을 MAP 결정체로 회수하는 인 회수 시스템을 운전하였고, 그 결과를 토대로 잉여 슬러지에서의 인 회수에 관한 가능성을 평가하였다. 이를 위해 마이크로웨이브 가온시설을 이용한 다양한 온도 조건에서의 인산염 방출과 인 회수 시스템을 이용한 MAP 결정화 실험 등을 실시하였고, 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 이중에 서 MAP 결정화법은 암모니아도 함께 회수할 수 있어 비료원료로 사용할 경우, 비료의 가치를 크게 높여주는 장점을 가지고 있다. 이에 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염을 마그네슘과 결정화 반응시켜 MAP 결정 체로 회수해 인 자원의 회수 및 재이용에 대한 가능성을 평가하였다.
제안 방법
- 또한 이들 결정체가 MAP 결정체인지를 확인하기 위해 X선 회절분석기(X-ray diffractometer) (X’pertpro, Malvern Panalytical)를 이용하여 정성분석도 실시하였다.
- 마이크로웨이브를 이용한 잉여 슬러지 가온이 인산염 방출에 어떠한 영향을 미치는지를 알아보기 위해 Fig. 1에 나타낸 것과 같이 1 kw의 마그네트론 4개가 장착된 장방형의 마이크로웨이브 잉여 슬러지 가온장치와 MAP 결정화 장치를 광주광역시 광주하수처리장에 설치하여 3주간 운전하였다. 마이크로웨이브를 이용한 잉여 슬러지의 가온은 60과 70, 80℃의 온도조건에서 1주일씩 회분식으로 운전하였다.
- 1에 나타낸 것과 같이 1 kw의 마그네트론 4개가 장착된 장방형의 마이크로웨이브 잉여 슬러지 가온장치와 MAP 결정화 장치를 광주광역시 광주하수처리장에 설치하여 3주간 운전하였다. 마이크로웨이브를 이용한 잉여 슬러지의 가온은 60과 70, 80℃의 온도조건에서 1주일씩 회분식으로 운전하였다. 이때 가온장치 로 유입되는 잉여 슬러지의 성상은 부유성 고형물의 평균농도가 7.
- 본 연구에서는 혐기성 소화 슬러지의 탈리여액에 포함된 인산염과 마이크로웨이브를 이용하여 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염을 MAP 결정체로 회수하는 인 회수 시스템을 운전하였고, 그 결과를 토대로 잉여 슬러지에서의 인 회수에 관한 가능성을 평가하였다. 이를 위해 마이크로웨이브 가온시설을 이용한 다양한 온도 조건에서의 인산염 방출과 인 회수 시스템을 이용한 MAP 결정화 실험 등을 실시하였고, 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 이를 위해 마이크로웨이브로 잉여 슬러지를 가온하여 얻은 인산염 방출액과 혐기성 소화액의 탈리여액을 혼합하여 MAP 결정화 반응기에 유입시켜 인산염을 회수하였다. 그 결과를 Fig.
- 이를 위해 짧은 시간에 잉여 슬러지를 가온할 수 있는 마이크로웨이브 가온시설과 방출된 인산염을 MAP(Magnesium ammonium phosphate) 결정체로 회수할 수 있는 결정화 장치를 하수처리장에 설치하여 운전하였고, 그 결과를 토대로 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염의 회수 가능성을 평가하였다.
- 더욱이 혐기성 소화조가 정상적으로 가동되는 하수처리장에서도 감량화가 잘 이루어지는 생 슬러지만 투입하고, 소화율이 낮고 인 함량이 높아 반류수의 수질을 악화시키는 잉여 슬러지는 탈수하여 직매립하는 경우가 많아 귀중한 인 자원이 폐기되고 있는 실정이다. 이에 본 연구에서는 폴리인산 축적 미생물이 온도가 높은 환경에 노출되면 세포 내 폴리인산을 방출하는 생리학적 특징을 이용하여 잉여 슬러지에서의 인산염(PO43-) 방출 및 회수를 시도하였다.
- 폴리인산 축적 미생물은 고온에 노출되면 세포 내 폴리인산을 분해하여 인산염으로 배출하는 생리학적 특징을 가지고 있어 적절한 방법으로 가온하는 것만으로도 세포를 파괴하지 않고 잉여 슬러지에서 인산염을 방출시킬 수 있다. 이에 생물학적 고도처리 공정의 잉여 슬러지에서 인산염을 배출시켜 MAP 결정체로 회수할 수 있도록 마이크로웨이브를 이용하여 다 양한 온도에서 잉여 슬러지의 인산염 방출 실험을 실시하였다.
- MAP 결정체는 완효성 비료로 사용되는 물질로 산성 조건에서 녹는 성질을 가지고 있다. 이에 잉여 슬러지의 인산염 방출액과 혐기성 소화 슬러지의 탈리여액에서 회수된 MAP 결정체에는 인산염과 암모니아가 어떠한 형태로 존재하는지, 이들 물질의 함량은 얼마나 되는지 그리고 비료성분으로서의 가치에 큰 영향을 미치는 중금속의 종류와 함량은 얼마나 되는지를 알아보기 위해 인산과 질소 그리고 중금속을 분석하였다.
이론/모형
- 또한 MAP 결정화 과정에서 회수한 결정체의 조성 성분 및 중금속 함량은 농촌진흥청 고시 제2016-27호 비료의 품질검사방법 및 시료채취기준에 따라 분석하였다. 또한 이들 결정체가 MAP 결정체인지를 확인하기 위해 X선 회절분석기(X-ray diffractometer) (X’pertpro, Malvern Panalytical)를 이용하여 정성분석도 실시하였다.
- , 1989)에 따라 분석하였다. 잉여 슬러지를 마이크로웨이브로 가열하여 인산염을 방출 시키는 과정과 MAP 결정화 과정에서 채취한 샘플은 원심분리기로 부유성 고형물을 분리하고, 이때 얻은 상등액을 GF/C(Whatman)로 여과하여 인산염 농도는 아스코르빈산법, 암모니아 농도는 네슬러법으로 분석 하였다.
- 잉여 슬러지의 부유성 고형물 농도 및 인 함량을 비롯해 혐기성 소화 슬러지 탈리여액과 잉여 슬러지 인산염 방출액의 인산염 및 암모니아 농도는 standard method (APHA et al., 1989)에 따라 분석하였다.
성능/효과
- 8 mg/L만 증가해 유의미한 증가가 관찰되지 않았다. 각각의 온도에서 잉여 슬러지가 세포 내에 폴리인산 형태로 가지고 있는 인 대비 배출한 인의 비율을 표준 활성 슬러지 인 함량을 2.5%로 기준하여 계산하면 각각 65.1, 85.4와 85.8%에 이르는 것으로 나타났다. 더욱이 폴리인산 축적 미생물은 인산염 외에 폴리인 산 과립의 형태로도 일부 배출하는 것으로 알려져 있어 이 과정에서 방출되는 인은 더욱 많았을 것으로 추측된다(Kuroda et al.
- 이를 위해 마이크로웨이브로 잉여 슬러지를 가온하여 얻은 인산염 방출액과 혐기성 소화액의 탈리여액을 혼합하여 MAP 결정화 반응기에 유입시켜 인산염을 회수하였다. 그 결과를 Fig. 3에 나타내었는데 유입 수의 인산염 평균농도는 약 170.1 mg-P/L이고 유출수는 평균 3.7 mg-P/L로 약 97.8%의 높은 회수율을 얻을 수 있었다. 따라서 하수처리장 반류수에 포함된 고농도의 인산염과 함께 마이크로웨이브 가온법으로 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염도 MAP 결정화법으로 효율 높게 회수할 수 있음이 확인되었다.
- 인산염 방출은 온도가 높을수록 증가하여 온도와 밀접한 관계를 갖지만 일정 온도 이상에서는 인산염 방출이 크게 증가하지 않았다. 다양한 온도 조건에서 잉여 슬러지를 가온하는 동안 증가한 인산염 농도를 Table 1에 나타낸 것과 같이 가온온도가 60℃에서 70℃로 증가할 때 인산염 농도가 약 41.4 mg/L나 크게 증가한 반면 70℃에서 80℃로 증가할 때 약 0.8 mg/L만 증가해 유의미한 증가가 관찰되지 않았다. 각각의 온도에서 잉여 슬러지가 세포 내에 폴리인산 형태로 가지고 있는 인 대비 배출한 인의 비율을 표준 활성 슬러지 인 함량을 2.
- 8%의 높은 회수율을 얻을 수 있었다. 따라서 하수처리장 반류수에 포함된 고농도의 인산염과 함께 마이크로웨이브 가온법으로 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염도 MAP 결정화법으로 효율 높게 회수할 수 있음이 확인되었다.
- 마이크로웨이브로 잉여 슬러지을 가온하여 방출시킨 인산염과 혐기성 소화 슬러지의 탈리여액에 포함된 인산염의 회수율은 97.8%에 이르렀고, 이때 회수한 인 결정체는 MAP 결정체로 확인되었다.
- 마이크로웨이브를 이용하여 잉여 슬러지를 가온할 때 배출되는 인산염은 온도가 증가할수록 증가하여 70℃ 전후에서 가장 많이 방출되었고, 그 이상의 온도에서는 유의미한 인산염 방출의 증가는 없었다.
- 암모니아도 인산염과 유사하게 온도가 증가할수록 방출량이 증가하였고, 70℃ 보다 높은 온도에서는 더 이상 증가하지 않았다.
- 중금속은 Zn과 Cu, Ni가 검출되었지만 그 함량은 유기성 비료의 기준보다 낮아 비료 혹은 비료원료로의 가치가 충분히 입증되었다.
- 한편 마이크로웨이브로 잉여 슬러지를 가온하여 방출시킨 인산염 방출액과 탈리여액의 혼합액에서 회수한 결정체를 정성분석을 실시한 결과, XRD 스펙트럼을 Fig. 4에 나타낸 것과 같이 MAP 결정체로 확인되었다. 이에 본 연구에서 회수한 MAP 결정체는 작물재배를 위한 비료나 비료원료로 그 가치가 충분할 것으로 생각된다.
- 회수한 MAP 결정체의 인산화합물 구성은 전인산 중에서 가용성 인산은 26.3%, 구용성 인산은 25.9%로 나타나 물에 쉽게 녹는 수용성 인산 보다는 구연산에 녹는 구용성 인산이 대부분을 차지하였다.
- 회수한 MAP 결정체의 인산화합물 구성은 전인산 중에서 수용성 인산은 1.2%에 지나지 않지만 가용성 인산은 26.3%, 구용성 인산은 25.9%로 나타나 물에 쉽게 녹는 수용성 인산 보다는 구연산에 녹는 구용성 인산이 대부분을 차지하고 있는 것으로 나타났다. 과린산석회와 같이 수용성 인산질 비료는 물에 잘 녹아 효과가 빠르지만 인산이 철이나 알루미늄과 반응하여 금속 화합물을 형성하기 때문에 우리나라처럼 산성인 흙 조건에서는 효과가 떨어지는 것으로 알려져 있다.
후속연구
- 이들 중금속 농도는 유기질 비료의 중금속 허용기준보다 크게 낮은 것으로 나타났다. 따라서 마이크로웨이브 가온법을 이용하여 잉여 슬러지에서 방출시킨 인산염 방출액과 혐기성 소화 슬러지의 탈리여액에서 회수한 MAP 결정체는 중금속 제거를 위한 정제과정이나 그 밖의 다른 가공과정 없이 비료원료나 비료로 충분히 사용될 수 있을 것으로 생각된다. 그럼에도 불구하고 농촌진흥청 비료 공정규격설정 및 지정에는 읍면단위 농어촌지역 마을하수 슬러지만 비료원료로 사용할 수 있도록 고시되어 있어 공공하수처리장에서 발생하는 슬러지에서 인산염을 추출하여 얻은 MAP 결정체를 비료 혹은 비료원료로 사용하기는 현실적으로 곤란한 실정이다 (MAFRA, 2018).
- , 2000). 따라서 잉여 슬러지와 함께 버려지는 인 자원의 순환형 재활용 측면 이외에도 인구증가에 따른 농업용 인 수요의 증가와 가까운 미래로 예견되는 고품질 인광 석의 고갈에 따른 인 자원의 수요 및 공급의 불균형에 대한 능동적인 대처도 함께 기대된다.
- 그럼에도 불구하고 농촌진흥청 비료 공정규격설정 및 지정에는 읍면단위 농어촌지역 마을하수 슬러지만 비료원료로 사용할 수 있도록 고시되어 있어 공공하수처리장에서 발생하는 슬러지에서 인산염을 추출하여 얻은 MAP 결정체를 비료 혹은 비료원료로 사용하기는 현실적으로 곤란한 실정이다 (MAFRA, 2018). 이에 대해 보완이 이루어진다면 아직 시작 단계인 고갈자원의 회수 및 재이용이 크게 활성화 될 것으로 생각된다.
- 4에 나타낸 것과 같이 MAP 결정체로 확인되었다. 이에 본 연구에서 회수한 MAP 결정체는 작물재배를 위한 비료나 비료원료로 그 가치가 충분할 것으로 생각된다. 더욱이 MAP 결정체는 완효성으로 인산염이 작물의 요구량에 대응하여 서서히 용출되는 특징을 가지고 있어 물에 쉽게 녹아 비점오염원으로 작용하는 수용성 인산비료와 비교해 시비량을 크게 줄일 수 있어 경제적이고 친환경적인 것으로 알려져 있다 (Gaterell et al.
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