[논문]자기 조립 반응에 의한 그래핀이 코팅된 알루미늄 입자의 합성 방법

황진욱; 탁우성; 남상용; 김우식

doi:10.4150/kpmi.2019.26.5.383

자기 조립 반응에 의한 그래핀이 코팅된 알루미늄 입자의 합성 방법
Synthesis of Graphene Coated Aluminum Powders by Self-assemble Reaction 원문보기

한국분말야금학회지 = Journal of Korean Powder Metallurgy Institute, v.26 no.5, 2019년, pp.383 - 388

황진욱 (한국세라믹기술원 세라믹섬유항공소재센터) , 탁우성 (한국세라믹기술원 세라믹섬유항공소재센터) , 남상용 (경상대학교 고분자공학과) , 김우식 (한국세라믹기술원 세라믹섬유항공소재센터)

Abstract ▼ AI-Helper

To improve the mechanical properties of aluminum, graphene has been used as a reinforcing material, yielding graphene-reinforced aluminum matrix composites (GRAMCs). Dispersion of graphene materials is an important factor that affects the properties of GRAMCs, which are mainly manufactured by mechanical mixing methods such as ball milling. However, the use of only mechanical mixing process is limited to achieve homogeneous dispersion of graphene. To overcome this problem, in this study, we have prepared composite materials by coating aluminum particles with graphene by a self-assembly reaction using poly vinylalcohol and ethylene diamine as coupling agents. The scanning electron microscopy and Fourier-transform infrared spectroscopy results confirm the coating of graphene on the Al surface. Bulk density of the sintered composites by spark plasma sintering achieved a relative density of over 99% up to 0.5 wt.% graphene oxide content.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

알루미늄과 GNP 사이에서 볼밀링 공정을 통해 혼합하거나 알루미늄의 소결 온도 부근에서 화합물인 탄화알루미늄(Al₄C₃)이 형성 되는 것으로 알려져 있으며 생성된 탄화 알루미늄은 높은 흡습성과 취성으로 인하여 알루미늄 복합 소재의 기계적 강도를 감소시키는 요인으로 작용한다 [20, 21]. 본 연구에서는 볼밀링 공정에 의한 그래핀의 분산을 최대화하면서 동시에 알루미늄 입자의 변형을 최소 화하기 위하여 짧은 시간 동안 공정을 진행하여 Al₄C₃에의한 상은 나타나지 않았다.
본 연구에서는 볼밀링 공정을 통한 분산의 한계를 극복하기 위해 산화된 그래핀을 커플링제를 이용하여 알루미늄 입자 표면에 자기 조립 반응에 의한 코팅을 통해 그래핀이 균일하게 분산된 알루미늄 기지 복합 소재를 제조하 였다. 분산과 함께 알루미늄과 그래핀이 볼밀링 공정과 소결 공정 중 발생 가능한 Al₄C₃의 생성을 자기 조립 코팅과 SPS를 이용한 소결로 억제하였다.

가설 설정

5 wt.%, (d) Al-GNP 1.0 wt.%.

제안 방법

0 wt.% 함량의 산화 그래핀이 첨가된 수용액과 용액이 완전히 투명해질 때까지 자기 조립 반응을 시킨 뒤 다시 세척과 건조를 진행하여 산화 그래핀이 코팅된 알루미늄 복합 소재 입자를 제조하였다. 그리고 방전 가압소결장치(spark plasma sintering, SPS, WellTech, KOREA)에서 진공 분위기를 유지하며 50 MPa의 압력 하에서 600^oC의 온도까지 100^oC/min의 속도로 승온한 뒤 5분 간 유지하여 소결을 진행하였다.
% 함량의 산화 그래핀이 첨가된 수용액과 용액이 완전히 투명해질 때까지 자기 조립 반응을 시킨 뒤 다시 세척과 건조를 진행하여 산화 그래핀이 코팅된 알루미늄 복합 소재 입자를 제조하였다. 그리고 방전 가압소결장치(spark plasma sintering, SPS, WellTech, KOREA)에서 진공 분위기를 유지하며 50 MPa의 압력 하에서 600^oC의 온도까지 100^oC/min의 속도로 승온한 뒤 5분 간 유지하여 소결을 진행하였다. 제조된 복합 소재는 주사전자현미경(SEM, JSM-6380, JEOL, Japan)을 통해 알루미늄 입자의 형상과 산화 그래핀 코팅 유무를 확인하였고 FT-IR(L 1860116, Perkin Elmer, US)을 통해 알루미늄과 복합 소재들이 가지고 있는 작용기를 분석하여 산화 그래핀이 코팅된 것을 확인하였다.
제조된 복합 소재는 주사전자현미경(SEM, JSM-6380, JEOL, Japan)을 통해 알루미늄 입자의 형상과 산화 그래핀 코팅 유무를 확인하였고 FT-IR(L 1860116, Perkin Elmer, US)을 통해 알루미늄과 복합 소재들이 가지고 있는 작용기를 분석하여 산화 그래핀이 코팅된 것을 확인하였다. 또한 볼밀링 공정에 의해 생성될 수 있는 탄화 알루미늄은 복합 소재의 특성을 감소시키는 영향을 주므로 X선회절분석(XRD, D-max 2500, Rigaku, Japan)을 통해 탄화 알루미늄의 생성 유무를 분석하였다. 소결된 복합 소재의 밀도는 아르키메데스법을 이용하여 측정되었으며, 주사전자현미경(FE-SEM, JSM-6700F, JEOL, Japan)을 통해 소결된 복합 소재의 표면 미세 구조를 관찰함으로써 소결성을 분석하였다.
본 연구에서는 알루미늄 입자 표면을 PVA와 에틸렌디아민(ethylenediamine, EDA) 처리를 통해 표면 개질을 진행하였다. 개질된 PVA와 EDA는 산화 그래핀과 알루미늄 입자 간 화학적 결합을 유도하여 입자 표면에 산화 그래 핀이 코팅된 복합 소재 입자를 합성하는 커플링제로 작용할 수 있다.
Al₄C₃은 볼밀링 공정뿐만 아니라 소결 공정 중지속적으로 열에너지에 노출되며 알루미늄이 그래핀과 반응하여 Al₄C₃을 형성할 가능성이 존재한다. 위와 같은 문제를 방지하기 위해 압력을 지속적으로 가해줄 수 있으며 소결에 최소한의 시간이 걸리는 SPS를 이용하여 소결을 진행하였다. 소결은 그림 4에서 볼 수 있듯이 상온인 20^oC 에서 600^oC까지 100^oC/min의 속도로 6분 간 승온 하였으며 이후 최종 목표온도에 도달한 뒤 5분간 등온 소결하였다.
그리고 방전 가압소결장치(spark plasma sintering, SPS, WellTech, KOREA)에서 진공 분위기를 유지하며 50 MPa의 압력 하에서 600^oC의 온도까지 100^oC/min의 속도로 승온한 뒤 5분 간 유지하여 소결을 진행하였다. 제조된 복합 소재는 주사전자현미경(SEM, JSM-6380, JEOL, Japan)을 통해 알루미늄 입자의 형상과 산화 그래핀 코팅 유무를 확인하였고 FT-IR(L 1860116, Perkin Elmer, US)을 통해 알루미늄과 복합 소재들이 가지고 있는 작용기를 분석하여 산화 그래핀이 코팅된 것을 확인하였다. 또한 볼밀링 공정에 의해 생성될 수 있는 탄화 알루미늄은 복합 소재의 특성을 감소시키는 영향을 주므로 X선회절분석(XRD, D-max 2500, Rigaku, Japan)을 통해 탄화 알루미늄의 생성 유무를 분석하였다.
PVA 코팅된 입자도 위와 마찬가지로 세척 및 건조를 진행하였다. 추가로 알루미늄과 알루미늄 중량 대비 1.0 wt%의 GNP를 2시간 동안 건식 볼밀링 공정을 이용하여 기계적으로 혼합된 복합 소재 입자를 제조하였다.

대상 데이터

본 연구에 사용된 재료는 구형 알루미늄 입자(99.5%, 325 mesh, alfa asear, USA)와 산화 그래핀(Grapheneall, Korea), graphene nanoplatelet(GNP, 25 µm, surface area 120-150 m2/g, Sigma Aldrich, Germany)와 PVA 비드(Mw 31,000-50,000, 87-89% hydrolyzed, Sigma Aldrich, Germany) 그리고 EDA(purity 99.5%, Sigma Aldrich, Germany)가 사용되었다.

이론/모형

4. Measured density of raw Al bulk, graphene coated aluminum matrix composites and Al-GNP composites mixed by ball milling method.
또한 볼밀링 공정에 의해 생성될 수 있는 탄화 알루미늄은 복합 소재의 특성을 감소시키는 영향을 주므로 X선회절분석(XRD, D-max 2500, Rigaku, Japan)을 통해 탄화 알루미늄의 생성 유무를 분석하였다. 소결된 복합 소재의 밀도는 아르키메데스법을 이용하여 측정되었으며, 주사전자현미경(FE-SEM, JSM-6700F, JEOL, Japan)을 통해 소결된 복합 소재의 표면 미세 구조를 관찰함으로써 소결성을 분석하였다.

성능/효과

0 wt.% 이상의 그래핀이 첨가될 경우 더욱 낮은 밀도를 나타낼 수 있고, 커플링제로 사용된 PVA 또한 소결 중 분해되어 밀도를 감소시키는 요인으로 작용한 것을 알 수 있었다. 이러한 점으로 볼 때 본 연구의 복합 소재는 기존의 볼밀링 공정을 통해 분산된 알루미늄-그래핀 복합 소재보다 우수한 분산성을 가질 뿐만 아니라 SPS를 이용한 소결 공정 중커플링제에 의한 밀도 감소가 일어나지 않았다.
0 wt.%까지 증가하였을 때 97~98%의 상대 밀도를 나타내며 그래핀 함량이 증가할수록 더 감소하게 될 것을 알 수 있다.
분산과 함께 알루미늄과 그래핀이 볼밀링 공정과 소결 공정 중 발생 가능한 Al₄C₃의 생성을 자기 조립 코팅과 SPS를 이용한 소결로 억제하였다. FT-IR 스펙트럼을 분석하여 산화 그래핀이 성공적으로 각각의 알루미늄 입자 표면에 코팅된 것을 알 수 있었으며, XRD 분석을 통해 알루미늄과 그래핀 간의 Al₄C₃생성으로 인한 피크는 발견되지 않았다. 그리고 SPS를 통해 소결을 마친 복합 소재들은 아르키메데스 방법을 통해 밀도를 측정한 결과 0.
그리고 PVA와 EDA 표면 개질 후 산화 그래핀과 반응을 마친 알루미늄-산화 그래핀 복합 소재 입자 또한 3,400 cm-1에서의 –OH 결합이 존재하였으나, 1,725 cm-1의 C=O 결합과 1,205 cm-1의 C-O 결합은 일치하지 않는 것을 확인하 였다.
표 1과 그림 4는 알루미늄과 다양한 함량을 포함하는 알루미늄-그래핀 복합소재의 아르키메데스 원리에 의해 측정된 밀도를 나타낸 것이다. 먼저 아무런 처리를 거치지않은 알루미늄의 소결체는 이론적인 밀도와 매우 유사한 2.699 g/cm³이라는 수치를 나타내었으며, 대조 시편으로 제조된 Al-GNP 복합 소재는 이론적인 밀도의 97.70%에달하는 2.638 g/cm³의 준수한 밀도를 나타내었다. 이는 SPS를 이용한 소결 특성 상 지속적으로 압력을 가해주었기 때문이다.
본 연구에서는 볼밀링 공정을 통한 분산의 한계를 극복하기 위해 산화된 그래핀을 커플링제를 이용하여 알루미늄 입자 표면에 자기 조립 반응에 의한 코팅을 통해 그래핀이 균일하게 분산된 알루미늄 기지 복합 소재를 제조하 였다. 분산과 함께 알루미늄과 그래핀이 볼밀링 공정과 소결 공정 중 발생 가능한 Al₄C₃의 생성을 자기 조립 코팅과 SPS를 이용한 소결로 억제하였다. FT-IR 스펙트럼을 분석하여 산화 그래핀이 성공적으로 각각의 알루미늄 입자 표면에 코팅된 것을 알 수 있었으며, XRD 분석을 통해 알루미늄과 그래핀 간의 Al₄C₃생성으로 인한 피크는 발견되지 않았다.
% 이상의 그래핀이 첨가될 경우 더욱 낮은 밀도를 나타낼 수 있고, 커플링제로 사용된 PVA 또한 소결 중 분해되어 밀도를 감소시키는 요인으로 작용한 것을 알 수 있었다. 이러한 점으로 볼 때 본 연구의 복합 소재는 기존의 볼밀링 공정을 통해 분산된 알루미늄-그래핀 복합 소재보다 우수한 분산성을 가질 뿐만 아니라 SPS를 이용한 소결 공정 중커플링제에 의한 밀도 감소가 일어나지 않았다. 이러한 점에 의해 더욱 높은 기계적 강도를 가진 알루미늄 복합 소재를 제조할 수 있을 것으로 판단된다.

후속연구

이러한 점으로 볼 때 본 연구의 복합 소재는 기존의 볼밀링 공정을 통해 분산된 알루미늄-그래핀 복합 소재보다 우수한 분산성을 가질 뿐만 아니라 SPS를 이용한 소결 공정 중커플링제에 의한 밀도 감소가 일어나지 않았다. 이러한 점에 의해 더욱 높은 기계적 강도를 가진 알루미늄 복합 소재를 제조할 수 있을 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	그래핀이란?	그래핀은 탄소 원자들이 벌집 형태의 구조로 sp2 결합을 하고 있는 원자 한 층 두께의 2차원 물질로[2] 낮은 밀도(~2.2 g/cm3)와 함께 elastic modulus(~1.
	알루미늄의 장점은?	알루미늄은 뛰어난 경제성과 낮은 밀도, 밀도에 비해 우수한 기계적 성질 그리고 전기적, 열적 특성과 같은 장점들로 인하여 전반적인 산업에서 다양한 형태로 이용되고 있다. 그럼에도 다른 금속들에 비해 낮은 기계적 강도로 인해 금속 제품의 경량화를 위한 단일 알루미늄의 이용에는 뚜렷한 한계가 존재하며 이를 극복하기 위한 알루미늄 복합 소재에 대한 연구는 꾸준히 진행되어 왔다[1].
	산화 그래핀이 산소를 포함한 작용기들을 가지며 얻는 특성은?	산화 그래핀은 원자 한층의 두께를 가지면서 hydroxyl (-OH), epoxy(C-O-C) 그리고 carboxyl(-COOH)와 같은 산소를 포함하는 작용기들을 가지고 있다[14]. 이로 인하여 음전하 특성, 다중 산소 함유기의 존재 등 독특한 표면 화학적 특성을 지니게 된다. 예를 들어 hydroxyl 작용기는 다른 hydroxyl 작용기와 수소 결합을 형성할 수 있으며 [15], 산화 그래핀의 모서리에 존재하는 carboxyl 작용기로 인해 표면이 음전하를 띄고 있다[16].

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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