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문제 정의
- 본 기고에서는 유연 인쇄 전자분야에 광소결 기술을 응용하여 진행된 최신 연구 동향을 알아보고, 광소결 기술의 유용성에 대해 살펴보고자 한다.
- 지금까지 유연 인쇄 전자 분야에서의 광소결 기술에 대한 연구 동향을 살펴보았다. 광소결 기술은 대면적, 고속 공정에 적합하면서, 유연하거나 신축성이 있는 기재 상 혹은 기재 내의 기능성 나노 소재의 경화 및 소결을 유도함과 동시에 기재의 열 변형을 최소화할 수 있다는 장점이 있다.
제안 방법
- 광이 조사된 영역의 피막 하부와 폴리머 기판 표면이 서로 융화(fusion)가 되어, 피막과 기판의 접착력이 크게 증가하게 되는데, 이는 마스크를 이용하여 광의 선택적 조사를 통해 부분적인 접착력 차이를 유도하여 패터닝이 가능할 수 있다(그림 11). 따라서, 메쉬 구조의 포토마스크를 은 나노입자와 CNT 가 혼합된 다양한 두께(320 , 600, 1,200, 1,700 nm)의 피막 상부에 위치시킨뒤, 광을 조사하여, 패턴성과 광전기적 특성을 확인하였다. 광이 조사된 부분에서 발생된 열이 기판 하부로 전이될 때, 피막 두께가 두꺼워질수록 열에너지가 분산되어 메쉬 패턴의 선폭은 다소 증가하기도 하지만, 가능한 최소 선폭은 12~13 μm로 기존의 일반적인 인쇄 기술 대비 향상된 해상도를 갖는 것으로 확인되었다.
- 이러한 열 데미지를 제어하기 위한 광소결 공정 조건을 알아보기 위해, 먼저 조사되는 총 에너지는 2 J/cm2 로 동일하게 하되, 조사되는 시간을 150 μs에서 120, 100, 70μs로 줄임에 따른 샘플의 온도 변화에 대해 시뮬레이션을 통해 살펴보았다.
성능/효과
- 100, 50, 10 μm로 두께가 다른 기판에 나노와이어가 코팅된 샘플 표면에 750V, 150μs 조건에서 총 2 J/cm2 의 광에너지를 조사했을 때, 100, 50 μm 두께의 기판 샘플에서는 열변형이 관찰되지 않았으며, 전기적 특성 또한 우수하게 관찰되어 나노와이어간 접합 또한 잘 되었음을 확인할 수 있다.
- 또한, 이러한 기계적 특성 향상 외에도 CNT는 가시광 영역에서의 광흡수 특성이 우수하기 때문에 은나노 입자 잉크에 혼합됨에 따라, 광소결의 효율성이 크게 개선될 수 있다. CNT 함량이 다른 다양한 복합 피막에 광소결을 진행한 결과, 그 함량이 많아질수록 소결에 필요한 광에너지가 감소하는 것이 실험적으로 확인되었으며, 이는 공정 중 소모되는 에너지를 절감할 수 있음을 의미한다(그림 10).
- 광이 조사된 부분에서 발생된 열이 기판 하부로 전이될 때, 피막 두께가 두꺼워질수록 열에너지가 분산되어 메쉬 패턴의 선폭은 다소 증가하기도 하지만, 가능한 최소 선폭은 12~13 μm로 기존의 일반적인 인쇄 기술 대비 향상된 해상도를 갖는 것으로 확인되었다.
- 더 나아가, 한번에 강한 광을 조사하는 대신 낮은 에너지를 갖는 광을 여러 번의 펄스 형태로 조사하는 것이, 기판이 아닌 나노와이어에만 열을 더 안정적으로 공급하는데 효과적임을 확인할 수 있었다. 다만, 이 때, 중요하게 고려해야 할 점은 펄스간의 빈도(frequency) 이다.
- 낮은 에너지를 여러 번의 펄스로 나누어 광이 조사되지만, 펄스 빈도가 너무 높아 펄스와 펄스 사이에서 열이 충분히 식지 않는다면, 계속 축적되는 열에 의해 기판의 온도는 더 크게 증가하기 때문에, 기판 열변형 제어에 오히려 역효과가 날 수 있다. 따라서, 펄스와 펄스 사이에 기판 냉각에 시간이 충분히 제공될 수 있도록 펄스 빈도를 낮게 제어하는 것이 매우 중요하며, 이러한 낮은 빈도의 펄스 광을 조사하여 초박막의 고유연 나노와이어 투명 전극을 열 변형 없이 성공적으로 제작할 수 있음을 확인하였다(그림 8).
- 투명한 연신 소재 내부에 존재하는 플레이크와 나노 입자가 광에너지를 흡수, 열에너지가 발생하고, 녹는점이 낮은 나노 입자가 나노 돌기 형태로 플레이크 표면에서 소결이 일어나 전도도가 크게 향상된 것이다. 또한, 이러한 전도도 향상과 함께, 연신에 따른 스트레인 센서 민감도 지표인 게이지 팩터 또한 4.9에서 7.1로 크게 향상되었으며, 연신율 80%까지 여러번 반복해도 그 특성이 일정하게 유지되는 것이 확인 되었다(그림 13).
- 마지막으로, 광조사후 나노와이어 함침 현상을 이용해 나노와이어 투명 전극을 쉽고, 간편하게 패터닝 할 수 있다. 나노와이어가 코팅된 필름에 마스크를 통해 원하는 부분에 광을 선택적으로 조사하게 되면, 나노 와이어 함침을 부분적으로 유도할 수 있다.
- 로 동일하게 하되, 조사되는 시간을 150 μs에서 120, 100, 70μs로 줄임에 따른 샘플의 온도 변화에 대해 시뮬레이션을 통해 살펴보았다. 시뮬레이션 결과에 의하면 조사되는 시간은 짧을수록 나노와이어의 최고 온도는 조사 시간이 짧아질수록 크게 증가하는 반면, 기판의 최고 온도는 조사 시간에 상관없이 거의 유지되는 것으로 확인되었다(그림 6). 이를 통해 기판의 온도는 단위 시간당 에너지 세기보다는 조사되는 총 에너지와 큰 상관관계가 있고, 나노와이어의 온도는 총 에너지 보다는 순간적으로 조사되는 단위 시간당 에너지 세기와 큰 연관이 있음을 알 수 있었다.
- 우선 얇은 기판 샘플의 열 데미지에 대한 원인을 파악하기 위해 2 J/cm2 의 에너지가 인가되었을 때, 두께가 다른 기판 샘플들 각각에 대해 나노와이어 온도와 기판 하부의 시간에 따른 온도 변화에 대한 시뮬레이션을 진행했으며, 이를 통해, 10 μm 초박막 기판 샘플의 경우, 그 하부 온도가 기판의 유리전이 온도 이상으로 크게 올라가는 것이 확인되었다(그림 5).
- 은 나노 입자로 이루어진 잉크에 카본 나노튜브를 첨가한 복합 잉크 재료이며, 메쉬 패턴 필름을 휘거나 굽혔을 때, 발생하는 크랙 사이에 카본 나노튜브(carbon nanotube, CNT) 가 위치, 전자가 통할 수 있는 연결 통로로서 역할을 하게 하여 전도성이 유지될 수 있도록 하였다. 이때, 너무 많은 CNT가 첨가될 경우, 전도도 특성까지 저하되기 때문에, 일정 함량(1.8 wt%) 에서 우수한 기계적 유연성과 전도도를 동시에 확보할 수 있는 것으로 확인되었다. 또한, 이러한 기계적 특성 향상 외에도 CNT는 가시광 영역에서의 광흡수 특성이 우수하기 때문에 은나노 입자 잉크에 혼합됨에 따라, 광소결의 효율성이 크게 개선될 수 있다.
- 이러한 관찰을 통해 총 조사되는 에너지는 줄이되, 짧은 조사 시간에 강한 에너지를 조사하게 되면 기판의 온도 상승은 최소화하면서, 나노와이어의 온도는 그대로 높게 유지되어 와이어간 접합이 충분히 유도될 수 있을 것으로 추정되었으며, 이러한 가설은 총 에너지는 낮추고, 조사 시간은 짧게 한 다양한 조건(1.1 J·cm-2/70 μ s, 1.5 J·cm-2/100 μs, 1.7 J·cm-2/120 μ s, 2.0 J·cm-2/150 μs)에서의 샘플 온도에 대한 시뮬레이션을 통해 검증할 수 있었다.
- 광이 조사된 부분에서 발생된 열이 기판 하부로 전이될 때, 피막 두께가 두꺼워질수록 열에너지가 분산되어 메쉬 패턴의 선폭은 다소 증가하기도 하지만, 가능한 최소 선폭은 12~13 μm로 기존의 일반적인 인쇄 기술 대비 향상된 해상도를 갖는 것으로 확인되었다. 이러한 방식으로 다양한 광전기적 특성을 갖는 메쉬 투명 전극 제작이 가능함을 확인하였고, 투과도 94%, 면저항 1.47 Ω/sq의 매우 우수한 특성을 확보할 수 있었다. 제작된 메쉬 투명 전극에 간단히 전류를 인가하여 투명 발열 필름으로 구현, 문지르고, 접고, 구기는 세탁 과정을 여러 번 진행하면서 발열이 안정적으로 유지 되었으며, 이를 통해 광소결을 통해 제작된 은나노입자/CNT 복합 미세 메쉬 투명 전극이 극한의 기계적 특성을 갖는 것을 확인하였다(그림 12).
- 시뮬레이션 결과에 의하면 조사되는 시간은 짧을수록 나노와이어의 최고 온도는 조사 시간이 짧아질수록 크게 증가하는 반면, 기판의 최고 온도는 조사 시간에 상관없이 거의 유지되는 것으로 확인되었다(그림 6). 이를 통해 기판의 온도는 단위 시간당 에너지 세기보다는 조사되는 총 에너지와 큰 상관관계가 있고, 나노와이어의 온도는 총 에너지 보다는 순간적으로 조사되는 단위 시간당 에너지 세기와 큰 연관이 있음을 알 수 있었다.
- 하지만, 이러한 함침에 의해 나노와이어와 기판 표면간 강한 물리적 결합이 되기 때문에, 나노와이어는 기판 표면으로부터 쉽게 제거되지 않아, 소자 제작 공정상에서 발생될 수 있는 다양한 접촉이나 스크래치에 대한 내구성 확보가 가능해질 수 있다. 이를 확인해보기 위해 Scotch Cellophane 필름 테이프 610을 이용하여 접착력 테스트를 진행했으며, 100회 접착 후에도 나노와이어 투명 전극의 저항 변화가 크지 않은 것이 확인되었다(그림 2).
- 0 J·cm-2/150 μs)에서의 샘플 온도에 대한 시뮬레이션을 통해 검증할 수 있었다. 이에 따라, 시뮬레이션의 에너지 조건에 상응하는 광소결 조건으로 광을 조사하여, 실제 초박막 기판 열 변형이 최소화되면서 와이어간 접합이 잘 유도되어 두꺼운 기판에서의 샘플과 유사한 높은 전도도를 확보할 수 있는 것이 확인되었다(그림 7).
- 제작된 고유연 나노와이어 투명 전극에 대해 10 mm 곡률반경으로 굽히면서 동시에 45° 트위스트 기계적 유연성 평가에서 10 μm 초 박막 나노와이어 투명 전극은 100 μm 나노와 이어 투명 전극, ITO 투명 전극과 달리 저항 변화가 없는 것으로 확인되었으며, OLED 발광 소자에 적용, 그 소자가 굽힘, 말림, 구겨짐에도 안정한 발광 특성이 유지되는 것이 확인되었다(그림 9).
- 제작된 메쉬 투명 전극에 간단히 전류를 인가하여 투명 발열 필름으로 구현, 문지르고, 접고, 구기는 세탁 과정을 여러 번 진행하면서 발열이 안정적으로 유지 되었으며, 이를 통해 광소결을 통해 제작된 은나노입자/CNT 복합 미세 메쉬 투명 전극이 극한의 기계적 특성을 갖는 것을 확인하였다(그림 12).
- 하지만, 10 μm의 초박막 기판 샘플에서는 동일한 조건의 광 에너지가 조사됐음에도 불구하고, 색이 검게 변함과 동시에 심각하게 변형되었고, 100, 50 μm 기판 샘플 대비 면저항도 크게 상승하는 것이 실험적으로 확인되었으며, 얇은 기판에서 안정적으로 소결을 유도할 수 있는 광조사 조건을 도출할 필요가 있음을 확인했다(그림 4).
후속연구
- 따라서, 플라스틱 기반의 가볍고, 다양한 형태로 변형이 가능한 유연한 디스플레이, 인체를 비롯한 다양한 표면에 밀착이 가능하면서, 신축성이 있는 웨어러블 센서 등의 전자 디바이스 대한 요구가 커지면서, 광소결 기술의 필요성 또한 앞으로 크게 커질 것으로 기대되며, 다양한 소재와 공정과 연계하여 포괄적인 연구를 해나간다면 실용화가 이루어질 것으로 예측된다.
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