[논문]RuTi 촉매의 소성온도가 NH3-SCO 반응활성에 미치는 영향

신중훈; 홍성창

doi:10.14478/ace.2020.1011

RuTi 촉매의 소성온도가 NH3-SCO 반응활성에 미치는 영향
The Effect of Calcination Temperature of RuTi Catalysts on the Reaction Activity of NH3-SCO 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.31 no.2, 2020년, pp.200 - 207

신중훈 (경기대학교 일반대학원 환경에너지공학과) , 홍성창 (경기대학교 환경에너지공학과)

초록
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본 연구에서는, NH₃-SCO (selective catalytic oxidation) 반응에서 RuTi 촉매 제조 시 소성온도에 따른 영향을 확인하였다. RuTi 촉매는 습윤 함침법을 이용하여 제조되었고, 공기 분위기에서 400~600 ℃로 4 h 동안 소성되었다. 촉매는 RuTi x00로 표기되었으며, x00는 소성온도를 의미한다. XRD, TEM, H₂-TPR 분석에 따르면, RuTi x00 촉매는 소성온도가 증가할수록 활성금속의 분산도가 감소하는 것을 나타내었다. XPS, NH₃-TPD 분석을 통하여, 낮은 분산도를 갖는 촉매는 표면 흡착 산소 종(O_β) 및 NH₃ 흡착량이 감소하는 특성을 나타내었다. 따라서 RuTi 400 촉매는 TiO₂ 표면에 활성금속이 가장 잘 분산되었으며, NH₃ 제거 효율이 가장 우수하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, the effect of calcination temperature on the production of RuTi catalyst in NH3-SCO (selective catalytic oxidation) was investigated. The RuTi catalyst was prepared using the wet impregnation method, and calcined at 400~600 ℃ for 4 h in air condition. The catalysts were named RuTi x00 where x00 means the calcination temperature. According to XRD (X-Ray diffraction), TEM (transmission electron microscope), H2-TPR (H2-temperature programmed reduction) analyses, RuTi x00 catalysts displayed that the dispersion of active metal decreased via increasing the calcination temperature. The catalysts with low dispersion showed a decrease in the surface adsorption oxygen species (Oβ) and NH3 adsorption amount via XPS, and NH3-TPD analyses. Therefore, the RuTi 400 catalyst was well dispersed in the active metal on TiO2 surface, and also, the NH3 removal efficiency was excellent.

주제어

표/그림 (12)

그림 Figure 1. The preparation method of RuTi x00 catalyst.
그림 Figure 2. The schematic diagram of experimental equipments.
표 Table 1. Experimental Conditions on Reaction System
그림 Figure 3. The effect of calcination temperature on NH₃ conversion and NH₃ to N₂ conversion over RuTi x00 catalysts: (a) NH₃ conversion, (b) NH₃ to N₂ conversion.
그림 Figure 4. The effect of calcination temperature on outlet NOx concentration over RuTi x00 catalysts: (a) NO, (b) NO₂, (c) N₂O.
표 Table 2. Physical Properties of RuTi x00 Catalysts
$Figure 5. X-ray diffraction patterns of RuTi x00 catalysts.$ 그림 Figure 5. X-ray diffraction patterns of RuTi x00 catalysts.
그림 Figure 6. HR-TEM image of RuTi x00 catalyst.
그림 Figure 7. H₂-TPR profiles of RuTi x00 catalyst.
그림 Figure 8. Deconvoluted XPS result of O 1s for RuTi x00 catalysts.
그림 Figure 9. NH₃-TPD profiles of RuTi x00 catalysts.
표 Table 3. O 1s ratio of RuTi x00 Catalysts

AI 본문요약
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문제 정의

Lee 등[10]에 의하면 NH₃-SCO에서 소성온도를 달리하여 Ce/TiO₂ 촉매를 제조한 결과 반응활성의 차이를 확인하였다고 언급하였다. 따라서 RuTi 촉매 제조 시 소성온도를 400~600℃로 제어하였으며, 해당 촉매의 NH₃-SCO 반응활성 및 촉매 특성 변화를 확인하기 위한 연구를 수행하였다. Figure 3은 RuTi x00 촉매의 NH₃ 제거효율(NH₃ conversion) 및 NH₃의 N₂ 전환율(NH₃ to N2 convertsion)을 나타낸 그래프이다.
Qi 등[19]은 NH₃-SCR 반응에서 촉매 제조 시 소성온도가 반응 활성에 영향을 미쳤다고 언급하였다. 따라서 TiO₂에 Ru 담지 시 소성온도를 다양하게 제어하여 제조된 촉매의 NH₃-SCO 효율을 비교하였으며, XRD, BET, TEM, XPS, H₂-TPR, NH₃-TPD 분석을 통해 활성금속의 분산 및 흡착 특성을 확인하여 NH₃-SCO 효율과의 상관관계를 확인하기 위한 연구를 수행하였다.
또한 해당 범위에서 530 eV는 격자산소 종(O_α)에 해당하며, 531 eV는 화학 흡착된 산소 종(O_β)에 해당하고, 532 eV는 표면 -OH에 의한 산소 종(O_γ)에 해당한다고 언급하였다. 따라서 본 연구에서는 XPS 분석을 통하여 활성금속의 분산의 차이를 나타내는 RuTi x00 촉매의 산소 종 비율을 확인하였다. Figure 8은 RuTi x00 촉매의 O 1s 결과를 나타내며, Table3은 피크 분리를 통하여 산소 종의 비율을 나타낸 결과이다.
Lee 등[10]에 따르면, Ce/TiO₂ 촉매 제조 시 소성온도에 따른 비표면적과 활성금속의 분산도를 확인하였으며, 소성온도가 증가함에 따라 촉매의 비표면적은 점점 감소하였고 활성금속은 응집(agglomeration) 되었다고 언급하였다. 따라서 본 연구에서는 XRD 분석을 통하여 RuTi x00 촉매의 활성금속인 Ru의 분산 특성을 확인하였다. Figure 5는 RuTi x00의 XRD 결과를 나타낸 그래프이다.
촉매의 환원능력 및 활성금속의 분산도를 확인하기 위하여 수행되었다. 분석 장비는 Micromeritics Co.

제안 방법

의 N2 전환율을 비교하였다. RuTi x00의 소성온도는 400, 500, 600 ℃로 선정하였다. 소성온도에 따른 RuTi x00 촉매의 NH₃-SCO 반응활성을 비교한 결과 400 ℃에서 4 h 동안 소성된 촉매가 가장 우수한 NH₃ 제거효율 및 NH₃의 N₂ 전환율을 나타내었다.
TiO₂ 표면에 분산된 활성금속의 크기를 측정하기 위하여 FE-TEM 분석을 수행하였다. 분석 장비는 JEOL Co.
RuTi x00 촉매의 활성금속 분산도는 TEM 분석을 통하여 자세히 확인할 수 있다. 따라서 RuTi x00 촉매에서 활성금속 Ru의 분산도를 확인하기 위하여 HR-TEM 분석을 수행하였으며, 해당 결과를 Figure 6에 나타내었다. Figure 6(a)는 RuTi 400, Figure 6(b)는 RuTi500, Figure 6(c)는 RuTi 600의 HR-TEM 결과이다.
105 ℃에서 나타난 피크는 잘 분산되어 있는 Ru에 대한 피크이며, 125 ℃는 다소 분산도가 줄어든 벌크(bulk) Ru에 대한 피크라고 언급하였다. 따라서 본 연구에서는 H₂-TPR 분석을 통하여 촉매의 분산도를 다시 한번 확인하였으며, 추가적으로 촉매의 환원성을 확인하였다. RuTi x00 촉매의 H₂-TPR 결과는 Figure 7에 나타내었다.
-TPD, XPS 분석을 수행하였다. 먼저 소성온도에 따른 촉매의 비표면적 변화가 효율에 미치는 영향을 확인하기 위하여 BET 분석을 수행하였고, 결과를 Table2에 나타내었다.
전 처리 후 실험온도로 냉각하여 30 min 동안 유지하고 실험을 시작하였다. 반응 가스의 농도가 일정해질 때까지 실험을 지속시키고, 촉매 후 단에서 발생하는 가스의 농도를 기록하였다. Table 1은 본 연구의 반응조건을 표로 나타내었다.
Figure 2는 본 연구에서 사용된 실험 장치의 모식도를 나타내었다. 반응기에 공급되는 가스는 아르곤(Ar), 산소(O₂), 암모니아(NH₃)로 가스유량제어장치(MFC; mass flow controller)를 사용하여 유량을 조절하였다. 또한 서큘레이터를 이중자켓 형태의 bubbler에 연결하여 외부에 40 ℃로 온도를 유지하였고, Ar 가스를 bubbler에 폭기 시켜 일정량의 수분을 반응 가스로 공급하였다.
본 연구에서는 RuTi x00 촉매 제조 시 소성온도에 따른 NH₃ 제거효율 및 NH₃의 N2 전환율을 비교하였다. RuTi x00의 소성온도는 400, 500, 600 ℃로 선정하였다.
소성온도에 따른 촉매의 결정구조를 확인하기 위해 XRD 분석을 실시하였다. 분석 장비는 PANalytical Co.
의 JEM-2100F를 사용하였다. 시료는 에탄올에 소량의 촉매를 넣고 초음파 진동기를 사용하여 고르게 분산시킨 후 구리(copper) 그리드에 한방울 떨어뜨리고 건조하여 분석을 실시하였다.
추가적으로, 80~200℃에서 관찰되는 NH₃ 탈착 피크는 B 산점에 해당하고, 230~350 ℃는 L 산점에 해당한다고 언급하였다. 앞 절에서는 RuTi x00 촉매의 소성온도 변화에 따른 비표면적 감소 및 활성금속 Ru의 결정화를 확인하였으며, 이러한 촉매 특성의 변화가 표면 활성 부위와 관련이 있는 암모니아 흡착량에 미치는 영향을 확인하기 위하여 NH₃-TPD 분석을 수행하였다. Figure 9는 RuTi x00 촉매의 NH₃-TPD 분석 결과이다.
)를 사용하였다. 일산화질소(NO)의 농도는 (cold trap) 장치를 거쳐서 수분을 제거한 후 비분산 적외선 가스 분석기(ZKJ-2, Fuji electric Co.)를 사용하였고, 아산화질소(N2O)의 농도는 비분산 적외선 가스 분석기(Ultramat 6, Siemens Co.)를 사용하여 측정되었다.
촉매의 물리·화학적 특성앞 절에서는 소성온도에 따라 RuTi x00 촉매의 반응활성 차이를 확인하였으며, 소성온도가 촉매의 물리·화학적 특성에 미치는 영향을 확인하기 위하여 BET, XRD, TEM, H2-TPR, NH3-TPD, XPS 분석을 수행하였다.
촉매의 산소 종(oxygen species)을 확인하기 위하여 XPS 분석을 실시하였다. Thermo Co.
촉매의 암모니아 흡착 능력을 확인하기 위하여 NH₃-TPD 분석을 수행하였다. 분석 장비는 Micromeritics Co.
그러나 소성온도가 증가함에 따라 B 산점과 L 산점의 면적이 점차 감소하는 것을 관찰하였으며, 특히 350 ℃ 이후의 탈착된 L 산점은 완전히 사라지는 것을 확인하였다. 촉매의 총 산점의 양은 NH₃ 탈착 면적을 적분하여 확인할 수 있었으며, 촉매 g당 탈착된 NH₃ 몰(mol)수로 계산하여 확인하였다. RuTi 400의 경우 NH₃의 총 산점의 양은 0.
소성온도에 따른 RuTi x00 촉매의 NH₃-SCO 반응활성을 비교한 결과 400 ℃에서 4 h 동안 소성된 촉매가 가장 우수한 NH₃ 제거효율 및 NH₃의 N₂ 전환율을 나타내었다. 따라서 RuTix00 촉매의 소성온도에 따른 물리? 화학적 특성을 확인하고자 XRD, BET, TEM, H₂-TPR, NH₃-TPD, XPS 분석을 수행하였으며, 결과는 다음과 같이 나타내었다.

대상 데이터

25 g 만큼 반응기에 충진하였다. NH₃ 산화 시 부반응에 의하여 생성되는 이산화질소(NO₂)의 농도는 반응기 후단에서 검지관(9L, Gastec Co.)을 사용하였으며, 미 반응된 NH₃ 농도는 검지관(3La, 3L, Gastec Co.)를 사용하였다. 일산화질소(NO)의 농도는 (cold trap) 장치를 거쳐서 수분을 제거한 후 비분산 적외선 가스 분석기(ZKJ-2, Fuji electric Co.
하지만 현재까지 Ru을 활성금속으로 사용한 선행연구는 활성금속의 높은 함량에서 촉매의 효율 및 촉매의 특성을 확인하였으며, 제조방법에 따른 촉매의 효율 영향 및 촉매 특성 변화에 대한 연구는 아직 미비하다. 따라서 본 연구에서는 습윤 함침법을 이용하여 환원성 지지체로 알려져 있는 이산화티탄(TiO₂)에 활성금속으로 Ru를 담지하였다. Qi 등[19]은 NH₃-SCR 반응에서 촉매 제조 시 소성온도가 반응 활성에 영향을 미쳤다고 언급하였다.
또한 수분이 응축되는 것을 방지하기 위하여 유입부 온도를 180 ℃로 유지하였다. 반응기는 높이 600mm, 내경 8 mm인 석영관(quartz tube)을 사용하였으며, 반응 온도를 200~350 ℃로 조절하면서 실험을 수행하였다. 촉매는 균일도를 유지하기 위하여 40~50 mesh로 체거름하여 0.
본 연구에서는 루테늄(Ru)을 활성금속으로 사용하였고, TiO₂ (Crystal Co. G5)를 지지체로 사용하였다. 촉매를 제조하는 방법으로 습윤 함침법(wet impregnation method)을 이용하였다.
분석 장비는 Micromeritics Co.의 2920 Autochem, TCD (thermalconductivity detector)를 사용하였다. 분석 방법은 시료를 0.
분석 장비는 JEOL Co.의 JEM-2100F를 사용하였다. 시료는 에탄올에 소량의 촉매를 넣고 초음파 진동기를 사용하여 고르게 분산시킨 후 구리(copper) 그리드에 한방울 떨어뜨리고 건조하여 분석을 실시하였다.

이론/모형

촉매의 비표면적과 기공 크기는 Micromeritic 사의 ASAP 2010C를 이용하여 측정하였다. BET 식을 사용하여 비표면적을 계산하였다. 시료는 300 ℃에서 3 h 동안 진공상태로 가스를 제거한 후 분석을 수행하였다.
G5)를 지지체로 사용하였다. 촉매를 제조하는 방법으로 습윤 함침법(wet impregnation method)을 이용하였다. 루테늄 나이트로실나이 트레이트(Ru(NO)(NO₃)3; Alfa Aesar Co.
촉매의 비표면적과 기공 크기는 Micromeritic 사의 ASAP 2010C를 이용하여 측정하였다. BET 식을 사용하여 비표면적을 계산하였다.

성능/효과

Figure 3(a)에서 소성온도에 따른 NH₃ 제거효율 확인 결과 RuTi 400촉매가 가장 우수하였으며, 275 ℃를 기준으로 RuTi 400, RuTi 500, RuTi 600 촉매의 전환율은 각각 100, 92.5, 70%를 나타내었다. 또한 300 ℃보다 높은 온도에서는 모든 촉매의 NH₃ 제거효율이 100%를 나타내었다.
1. BET 분석 결과 RuTi x00 촉매의 소성온도 증가로 인하여 비표면적이 감소하였으며, 이에 따라 활성금속인 Ru의 분산도가 감소하는 것을 XRD, TEM, H₂-TPR 분석을 통하여 확인하였다.
2. 소성온도의 증가로 인한 비표면적 및 활성금속 분산도의 감소는 촉매의 환원성을 감소시키며, XPS 분석 결과 NH3-SCO 반응에 유리한 표면 흡착 산소 종(Oβ)의 비율을 감소시켰다.
3. 소성온도의 증가로 인한 비표면적 및 활성금속 분산도의 감소는 촉매 표면에 흡착 가능한 암모니아 산점을 감소시킴에 따라 반응할 수 있는 활성 점이 줄어든 것으로 판단할 수 있었다.
H₂-TPR 분석 결과 RuTi 400 촉매는 94, 120, 137 ℃에서 피크를 확인할 수 있었다. Li 등[23]의 결과에 따라 94 ℃는 잘 분산되어 있는 Ru 피크로 판단되며, 120와 137 ℃ 피크는 분산도가 감소한 벌크 Ru에 의한 피크로 판단되었다.
또한 RuTi x00 촉매의 소성온도가 증가함에 따라 Ru에 대한 피크는 고온으로 이동하는 것을 확인할 수 있었다. H₂-TPR의 결과를 토대로 RuTi 400 촉매는 일부 Ru는 고르게 분산되어 있으나, 일부는 분산도가 줄어든 결정화된 RuO₂로 존재하는 것을 확인할 수 있었다. 또한 소성온도가 증가함에 따라 피크가 고온으로 이동하는 것은 분산되어 있던 Ru이 결정화 됨에 따라 나타나는 현상으로 판단된다.
NH₃-TPD 분석 결과 RuTi 400 촉매는 B 산점에 해당하는 NH₃ 탈착 피크가 124 ℃에서 크게 생성된 것을 확인할 수 있었으며, L 산점에 해당하는 NH₃ 탈착 피크가 200~500 ℃까지 넓게 생성되었다. 그러나 소성온도가 증가함에 따라 B 산점과 L 산점의 면적이 점차 감소하는 것을 관찰하였으며, 특히 350 ℃ 이후의 탈착된 L 산점은 완전히 사라지는 것을 확인하였다.
Wang 등[20]에 따르면 TiO₂는 3가지 결정구조(anatase, rutile, brookite)로 존재할 수 있으며, anatase TiO₂는 약 728 ℃에서 rutile TiO₂로 상 전이(phase transition)될 수 있다고 언급하였다. RuTi x00 촉매의 XRD 분석 결과 모두 동일하게 TiO₂가 anatase 형태로 존재하는 것을 확인할 수 있었다(JCPDF No. 00-001-0562). 또한 Aranda-Perez 등[19]에 따르면, 결정화된 RuO₂의 (110), (101)면에 해당하는 피크는 28.
그 결과 28.1와 35.02°에서 결정화된 RuO2의 피크를 확인할 수 있었으며, RuTi 400에서 작게 형성되었던 결정화된 RuO2의 피크는 소성온도가 증가할수록 성장하는 것을 확인하였다.
그 결과 NH3-SCO 반응활성에 영향을 줄 수 있는 Oβ의 비율은 소성온도가 증가함에 따라 각각 26.49, 17.01, 11.87%를 나타내었다.
그 결과 RuTi x00 촉매의 비표면적은 소성온도가 증가함에 따라 각각 114.07, 90.81, 45.08 m2·g-1을 나타내었다.
탈착 피크가 200~500 ℃까지 넓게 생성되었다. 그러나 소성온도가 증가함에 따라 B 산점과 L 산점의 면적이 점차 감소하는 것을 관찰하였으며, 특히 350 ℃ 이후의 탈착된 L 산점은 완전히 사라지는 것을 확인하였다. 촉매의 총 산점의 양은 NH₃ 탈착 면적을 적분하여 확인할 수 있었으며, 촉매 g당 탈착된 NH₃ 몰(mol)수로 계산하여 확인하였다.
Figure 3(b)에서는 RuTi x00 촉매의 NH₃의 N2 전환율을 확인하였으며, 모든 촉매의 NH₃ 제거효율이 100%를 나타내었던 350 ℃의 온도에서 NH₃의 N2 전환율은 매우 낮게 나타났다. 그러나 온도가 감소함에 따라 모든 촉매의 NH₃의 N2 전환율은 증가하는 것을 확인할 수 있었으며, RuTi 400은 250 ℃에서 65.3%로 가장 우수하였고, RuTi 500와 RuTi 600은 각각 44.8, 29.6%를 나타내었다. 따라서 RuTix00 촉매의 소성온도가 증가할수록 NH₃ 제거효율 및 NH₃의 N2 전환율이 감소하는 것을 확인할 수 있었다.
그러나 275 ℃ 이하의 온도에서는 NH₃ 제거효율의 감소에 따라 NH₃의 N2 전환율도 차이를 나타내었다. 따라서 RuTi x00 촉매의 NH₃의 N2전환율의 차이는 생성되는 NOx의 농도보다 NH₃ 제거효율에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
08 m²·g^-1을 나타내었다. 따라서 RuTi x00 촉매의 소성온도가 증가함에 따라 비표면적이 감소하는 경향을 나타내었다. Lee 등[10]에 따르면, Ce/TiO₂ 촉매 제조 시 소성온도에 따른 비표면적과 활성금속의 분산도를 확인하였으며, 소성온도가 증가함에 따라 촉매의 비표면적은 점점 감소하였고 활성금속은 응집(agglomeration) 되었다고 언급하였다.
6%를 나타내었다. 따라서 RuTix00 촉매의 소성온도가 증가할수록 NH₃ 제거효율 및 NH₃의 N2 전환율이 감소하는 것을 확인할 수 있었다. NH₃가 촉매에서 산화될 때 부반응에 의하여 질소산화물(NOx)를 생성할 수 있으며, 생성된 NOx에 의하여 NH₃의 N2 전환율이 결정된다.
따라서 본 연구에서는 RuTi x00 촉매 제조 시 400 ℃에서 소성한 촉매의 NH3제거효율 및 NH3의 N2 전환율이 가장 우수한 것을 확인하였으며, 소성온도의 증가는 촉매의 비표면적과 활성금속의 분산도를 감소시키고, NH3-SCO 반응에 유리한 산소 종인 Oβ의 비율과 NH3 흡착량의 감소에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
0970 μmole·g^-1으로 확인되었다. 따라서 소성온도가 증가함에 따라 NH₃ 흡착량이 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 앞 절에서 확인한 바와 같이 RuTi x00 촉매의 소성온도가 증가함에 따라 비표면적과 활성금속의 분산도가 감소하고, 이에 따라 촉매 표면에서 암모니아를 흡착하기 위한 산점이 감소된 것으로 판단된다.
Li 등[23]의 결과에 따라 94 ℃는 잘 분산되어 있는 Ru 피크로 판단되며, 120와 137 ℃ 피크는 분산도가 감소한 벌크 Ru에 의한 피크로 판단되었다. 또한 RuTi x00 촉매의 소성온도가 증가함에 따라 Ru에 대한 피크는 고온으로 이동하는 것을 확인할 수 있었다. H₂-TPR의 결과를 토대로 RuTi 400 촉매는 일부 Ru는 고르게 분산되어 있으나, 일부는 분산도가 줄어든 결정화된 RuO₂로 존재하는 것을 확인할 수 있었다.
O의 생성은 매우 낮았다. 반면에 반응온도가 높을수록 NO와 NO₂생성량이 증가하는 경향을 확인할 수 있었으며, RuTix00 촉매의 NH₃의 N2 전환율은 주로 NO와 NO₂의 생성량에 의해 결정되는 것으로 판단된다. 특히 NH₃의 N2 전환율이 매우 낮았던 350℃에서는 RuTi 400~600 촉매 후단에서 발생되는 NO₂ 농도가 각각 113, 138 ppm으로 생성되었으며, NO 농도가 47, 50, 66 ppm을 생성함에 따라 높은 값을 나타내었다.
또한 소성온도가 증가함에 따라 피크가 고온으로 이동하는 것은 분산되어 있던 Ru이 결정화 됨에 따라 나타나는 현상으로 판단된다. 소성온도 증가에 따른 Ru의 결정화는 RuTi x00촉매의 환원성을 감소시키는 것으로 판단할 수 있었다. Cui 등[15]에 의하면 NH₃ 산화 반응에서 촉매에 흡착된 암모니아 분자는 촉매 내 산소와 반응하여 N₂과 H₂O로 전환된다고 언급하였다.
RuTi x00의 소성온도는 400, 500, 600 ℃로 선정하였다. 소성온도에 따른 RuTi x00 촉매의 NH₃-SCO 반응활성을 비교한 결과 400 ℃에서 4 h 동안 소성된 촉매가 가장 우수한 NH₃ 제거효율 및 NH₃의 N₂ 전환율을 나타내었다. 따라서 RuTix00 촉매의 소성온도에 따른 물리? 화학적 특성을 확인하고자 XRD, BET, TEM, H₂-TPR, NH₃-TPD, XPS 분석을 수행하였으며, 결과는 다음과 같이 나타내었다.
반면에 반응온도가 높을수록 NO와 NO₂생성량이 증가하는 경향을 확인할 수 있었으며, RuTix00 촉매의 NH₃의 N2 전환율은 주로 NO와 NO₂의 생성량에 의해 결정되는 것으로 판단된다. 특히 NH₃의 N2 전환율이 매우 낮았던 350℃에서는 RuTi 400~600 촉매 후단에서 발생되는 NO₂ 농도가 각각 113, 138 ppm으로 생성되었으며, NO 농도가 47, 50, 66 ppm을 생성함에 따라 높은 값을 나타내었다. 그러나 NH₃ 제거효율이 100%인 온도에서 RuTi x00 촉매의 NOx 생성 농도는 큰 차이를 나타내지 않았으며, 이에 따라 NH₃의 N2 전환율은 차이를 크게 나타내지 않았다.
해당 결과를 통하여 소성온도가 증가함에 따라 NH3-SCO 반응에 유리한 Oβ의 비율은 감소하고 Oα가 증가하는 것을 확인하였다.

후속연구

본 연구를 통하여 RuTi 촉매에서 활성금속 Ru의 분산도는 중요한 영향 인자로 고려되며, 분산도를 증가시키기 위한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	암모니아는 주로 어디에서 배출되고 있는가?	5)에 해당한다[1]. 이러한 암모니아는 반도체 제조공정 또는 요소(urea)를 원료로 이용하는 화학시설에서 주로 배출되고 있다. 또한 질소산화물을 질소로 제거하기 위한 선택적 촉매 환원(SCR; selectivecatalytic reduction) 공정에서는 환원제로 암모니아 또는 요소를 사용하고 있으나, 질소산화물과 미 반응한 암모니아가 배출되는 문제가 있다[2].
	암모니아의 문제점은 무엇인가?	다양한 대기환경 오염물 중 암모니아(NH3)는 다양한 형태로 일상생활에 영향을 미칠 수 있다. 암모니아는 대표적인 악취 물질로 낮은 농도에서도 고약한 냄새가 나며, 인체가 고농도 암모니아에 노출될 경우 화상 및 호흡 장애로 인하여 사망할 수 있다. 뿐만 아니라, 오염원에서 배출된 질소산화물(NOx) 또는 황산화물(SOx)이 대기 중의 오존(O3), 수산화기(OH-)와 반응하여 생성된 질산(HNO3), 황산(H2SO4)은 대기 중의 암모니아와 반응하여 질산암모늄(NH4NO3) 또는 황산암모늄((NH4)2SO4)을 형성하며, 이는 최근 문제가 되고 있는 초미세먼지(PM2.5)에 해당한다[1]. 이러한 암모니아는 반도체 제조공정 또는 요소(urea)를 원료로 이용하는 화학시설에서 주로 배출되고 있다.
	암모니아를 제거하기 위한 선택적 촉매 산화법의 활성 촉매는 무엇으로 나눌 수 있는가?	따라서 암모니아를 제거하는 다양한 방법 중 농도에 크게 영향을 받지 않으며 무해한 질소로 선택적으로 제거가 가능한 선택적 촉매 산화법(SCO; selective catalytic oxidation)이 주목받고 있다[3,4]. NH3-SCO를 위한 활성 촉매는 귀금속(noble metal), 제올라이트(zeolite) 및 금속 산화물(metal oxide) 계로 나눌 수 있다. 금속 산화물 계 촉매에서 사용되는 활성 금속은 CuO[5,6], Fe2O3[7], V2O5[8], CoO[9], CeO2[10] 등이 있다.

참고문헌 (24)

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상세보기
J. X. Warner, R. R. Dickerson, Z. Wei, L. L. Strow, Y. Wang, and Q. Liang, Increased atmospheric ammonia over the world's major agricultural areas detected from space, Geophys. Res. Lett., 44, 2875-2884 (2017).

상세보기
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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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