[논문]황기 줄기 바이오차를 활용한 카드뮴과 망간 이온의 제거

최석순; 하정협; 김승수

doi:10.14478/ace.2019.1085

황기 줄기 바이오차를 활용한 카드뮴과 망간 이온의 제거
Removal of Cadmium and Manganese Ions Utilizing Astragalus uliginosus L.-Stem Biochar 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.31 no.1, 2020년, pp.7 - 12

최석순 (명대학교 바이오환경공학과) , 하정협 (평택대학교 환경융합시스템학과) , 김승수 (강원대학교 삼척캠퍼스 화학공학과)

초록
AI-Helper

충북의 북부지역에서 한약재 부산물로서 황기 줄기가 대량 생산되고 있으나, 이러한 부산물들은 특별한 수요처가 없이 밭에 폐기물로 버려지고 있다. 본 연구에서는 이 폐기물을 재활용하고자, 황기 줄기를 사용하여 바이오차를 제조하였다. 이 바이오차를 사용하여 물속에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 제거특성을 고찰하였다. 50과 100 mg/L 카드뮴 이온을 처리하기 위하여 흡착 평형 실험이 이루어졌을 때, 카드뮴의 제거효율은 각각 100과 95%를 나타내었다. 또한, 50과 100 mg/L 망간 이온을 제거하기 위하여 5 h의 반응이 이루어졌을 때, 각각 36.1과 37.9 mg/g 최대 흡착량을 얻을 수 있었다. 위의 실험 결과, 카드뮴과 망간 이온의 제거공정에서 황기 줄기 바이오차는 활성탄보다 4배 이상의 흡착량을 나타내었다. 그리고 황기 줄기 바이오차와 활성탄 표면의 화학 구조를 관찰하기 위하여 X-ray photoelectron spectroscopy (XPS)를 분석한 결과, 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 산소 함량과 O/C의 비율이 각각 2.1과 2.4배 증가함을 알 수 있었다. 또한, 망간 이온의 제거능력을 향상시키기 위하여 온도 변화에 의한 운전이 이루어졌으며, 45 ℃로 4 h에서 흡착 평형에 도달하였으며 50과 100 mg/L 망간 이온은 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다. 결과적으로 이러한 실험 결과들은 물속에 용해된 카드뮴과 망간 이온을 친환경적이며 경제적으로 처리하는 새로운 제거 기술에 유용하게 사용될 수 있을 것이다.

Abstract ▼ AI-Helper

Astragalus uliginosus L.-stems as a by-product of oriental medicine are produced largely in a northern area of Chungbuk province. These by-products do not have any demand and thus usually discarded into the fields as a waste. In this work, a biochar was prepared from the Astragalus uliginosus L.-stem waste for recycling. The biochar was used to investigate the removal characteristics of cadmium and manganese ions dissolved in water. When adsorption equilibrium experiments were performed to treat 50 and 100 mg/L of cadmium ions, the removal efficiencies of cadmium were 100 and 95%, respectively. In addition, the maximum of adsorption amount for manganese ions in 5 h at an initial concentration of 50 and 100 mg/L was found to be as 36.1 and 37.9 mg/g, respectively. Based on the experimental results, it was found that the adsorption amount of Astragalus uliginosus L.-stem biochar for the removal of both cadmium and manganese ions was four times higher than that of the activated carbon. The surface analysis of both biochar and activated carbon samples using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis showed that the oxygen content and O/C ratio of biochar was 2.1 and 2.4 times higher than that of the activated carbon, respectively. In order to enhance the removal capability of manganese, 50 and 100 mg/L of manganese ions were operated at different temperatures. It was observed that these equilibrium was attained in 4 h under 45 ℃ and removal efficiencies were 92 and 53%, respectively. Consequently, the experimental results can be utilized as a new removal technology for eco-friendly and economically treating cadmium and manganese ions dissolved in water.

주제어

표/그림 (7)

그림 Figure 1. Comparisons of cadmium removal utilizing Astragalus uliginosus L.-stem biochar and activated carbon.
그림 Figure 2. Comparisons of manganese removal utilizing Astragalus uliginosus L.-stem biochar and activated carbon.
그림 Figure 3. XPS wide scan spectra of activated carbon and Astragalus uliginosus L.-stem biochar.
그림 Figure 4. C1s core level spectra of activated carbon and Astragalus uliginosus L.-stem biochar.
표 Table 1. XPS Surface Element Analysis of Astragalus uliginosus L.-Stem Biochar and Activated Carbon
표 Table 2. C1s Peak Parameters of Astragalus uliginosus L.-Stem Biochar and Activated Carbon
그림 Figure 5. Effect of temperature change on manganese removal utilizing Astragalus uliginosus L.-stem biochar.

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

특히, 충북의 북부 지역에서 다량으로 생산과 유통이 이루어지는 황기는 한약재로서 황기 뿌리만 사용되고 있으며, 황기 줄기는 소 사료로 매우 일부만 이용되며, 특별한 수요처가 없이 대부분 밭에 폐기물로 방치되고 있다. 따라서 이러한 한약재 폐기물을 재활용하기 위하여 황기 줄기 바이오차를 새롭게 제조하였으며, 황기 줄기 바이오차과 기존의 활성탄과의 비교 및 수중에 용해된 카드뮴과 망간의 제거효율을 향상시키는 연구를 수행하였다.
본 연구에서는 충청의 북부지역에서 다량으로 발생되는 한약재 페기물인 황기 줄기를 재활용하고자 황기 줄기 바이오차를 제조하였으며, 황기 줄기 바이오차와 활성탄을 사용하여 수중에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 제거특성에 대하여 살펴보았으며, 이들 중금속의 제거효율 향상에 관한 실험적 고찰이 이루어졌다.
본 연구에서는 한약재 폐기물을 황기 줄기를 활용 하여 바이오차를 제조하였다. 이 바이오차를 사용하여 수중에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 제거효율 향상에 대하여 고찰하였다. 50과 100 mg/L 카드뮴 이온을 제거하고자 흡착 평형 실험이 이루어졌을 때, 카드뮴 이온 제거효율은 각각 100과 95%를 나타내었다.

제안 방법

Figure 1에 나타낸 것과 같이, 수중에 용해된 50과 100 mg/L 카드뮴 이온을 처리하고자 황기 줄기 바이오차와 활성탄과 비교하여 카드뮴 이온의 제거효율을 살펴보았다. 50 mg/L 카드뮴 이온을 처리하고자 황기 줄기 바이초차를 흡착제를 사용하였을 경우 반응 2 h 흡착 평형에 도달하였으며 100% 제거효율을 나타내었다.
45 µm micro filter (MFS, Japan)를 사용하여 여과하였으며, 여과액을 사용하여 시료 분석에 사용하였다. 그리고 atomic absorption spectrometer (AAS-6200, Shimadzu, Japan)를 사용하여 시료에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 농도는 각각 228.8, 279.5 nm 파장에서 분석하였다.
이 회분식 공정에 의하여 수중에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 제거 실험을 수행하였다. 또한, 위의 실험과 동일한 조건에 의하여 분리 및 건조 공정이 이루어진 활성탄(Handa Carbon Co., Korea)과 황기 줄기 바이오차를 사용하여 수중에 함유된 카드뮴과 망간 이온의 제거효율에 관한 비교 실험을 하였다.
물속에 함유된 50과 100 mg/L 망간 이온의 제거효율을 파악보고자 황기 줄기 바이오차와 활성탄과의 비교한 실험 결과를 분석하였다. Figure 2(a)에 나타낸 것과 같이, 황기 줄기 바이오차는 흡착 시간이 증가할수록 50 mg/L의 망간 제거효율이 높아졌으며, 반응 5 h에 도달 하였을 때 73%의 최대 제거효율을 도출하였다.
본 실험에서는 진탕반응기를 사용하였으며, 회분식 흡착 반응을 수행하였다. 그리고 일정한 흡착 시간에 맞추어서 시료를 채취하였으며, 채취된 시료는 원심분리기(Micro-12 Hanil, Korea)를 사용하여 4,000 rpm에서 20 min 동안 흡착제와 수용액을 분리하였다.
충북의 북부지역에서 한약재 부산물로서 황기 줄기가 다량으로 생산되고 있으나, 이러한 한약재 폐기물은 특별한 수요처가 없어서 밭에 버려지고 있다. 본 연구에서는 한약재 폐기물을 황기 줄기를 활용 하여 바이오차를 제조하였다. 이 바이오차를 사용하여 수중에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 제거효율 향상에 대하여 고찰하였다.
위의 실험 결과로부터, 황기 줄기 바이오차와 활성탄의 표면에서 화학 구조를 알아보고자 XPS 분석을 실시하였으며, 그 결과를 Figure 3과 Table 1에 나타내었다. 수증기로 활성화된 황기 줄기 바이오차와 활성탄 모두 결합에너지 284.
, Korea)를 사용하여 회분식 공정이 이루어졌다. 이 회분식 공정에 의하여 수중에 용해된 카드뮴과 망간 이온의 제거 실험을 수행하였다. 또한, 위의 실험과 동일한 조건에 의하여 분리 및 건조 공정이 이루어진 활성탄(Handa Carbon Co.

대상 데이터

그리고 망간 수용액은 MnSO4⋅H2O (Junsei Chemical Co., Japan)를 사용하였으며, 이를 증류수로 용해시켜서 농도별로 제조하였다.
본 실험에서는 한약재 부산물로서 충북의 제천 지역에서 다량으로 생산되는 황기 줄기를 사용하였다. 이 황기 줄기는 600 ℃ 온도 조건에서 2 h 동안 750 mL/min 질소 공급 속도로 탄화 공정이 이루어졌다.
수중에 용해된 카드뮴 수용액을 제조하기 위하여, Cd(NO3)2⋅4H2O (Junsei Chemical Co., Japan)를 사용하였다.

성능/효과

1 eV)로 나누 어서 각각의 함량비를 나타내었다. 그 결과 황기 줄기 바이오차의 C-O-C, C=O, O-C=O 농도(함량)가 활성탄과 비교하였을 때 각각 5.1, 3.0, 3.6배 증가함을 알 수 있었다. 또한, 이와 관련된 carboxyl group, carbonyl group과 같은 관능기가 존재하면 수중에서 중금속의 제거능이 향상된다고 알려져 있다[32,33].
또한 망간 이온의 제거능력을 증가시키고자 온도 변화에 의하여 실험한 결과, 45 ℃로 운전하였을 때 50과 100 mg/L의 망간 이온은 흡착 4 h에서 평형에 도달하였으며, 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다. 그리고 망간의 흡착 능력은 반응조의 온도가 높아질수록 망간의 제거효율이 향상되는 현상을 나타내었으며, 이 온도 실험은 흡열 반응으로 진행됨을 알 수 있었다. 따라서 이러한 실험 결과들은 물속에 용해된 카드뮴과 망간 이온을 친환경적이고 경제적으로 처리하는 중금속 제거 공정 개발에 충분히 적용될 수 있을 것이다.
1 mg/g 최대 흡착량을 산출하였다. 그리고 위의 실험 결과에서 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 카드뮴과 망간 이온을 처리하였을 때, 4배 이상의 높은 흡착량을 가지는 생물흡착제임을 알 수 있었다. 또한 황기 줄기 바이오차와 활성탄 표면의 화학 구조를 살펴보고자, XPS를 활용하여 분석한 결과 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 산소 함량 함량과 O/C의 비율이 각각 2와 2.
그러나 활성탄의 경우 반응 4 h에 흡착 평형을 나타내었으며, 33%의 낮은 제거효율을 도출하였다. 그리고 황기 줄기 바이오차를 이용하여 100 mg/L 카드뮴 이온을 흡착하였을 때, 반응 4 h에서 흡착 평형이 이루어졌으며, 활성탄과 비교하여 카드뮴 이온의 흡착 능력이 4.1배 증가된 96.0. mg/g의 높은 카드뮴 이온 흡착량과 95%의 제거효율을 도출하였다.
또한, 50과 100 mg/L의 망간 이온은 흡착 4 h에서 평형에 도달하였으며, 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다. 따라서 망간의 제거능력을 향상을 위해서는 흡착제 표면에 산 또는 염기의 화학 약품 처리에 의한 추가적 공정이 필요함을 알 수 있었다. 이를 위해서는 향후, 황기 줄기 바이오차에 화학적인 개질 실험에 의하여 100 mg/L와 같은 고농도 망간 이온은 흡착제 표면에서 화학적인 결합 증가에 의하여 망간 이온의 효율을 향상시키는 보완이 필요하다고 판단되었다.
mg/g의 높은 카드뮴 이온 흡착량과 95%의 제거효율을 도출하였다. 따라서 물속에 함유된 50과 100 mg/L 카드뮴 이온을 처리하기 위해서는 기존의 활성탄을 보다는 황기 줄기 바이오차가 매우 높은 제거 능력을 나타내는 생물흡착제로 판단되었다.
또한, 이와 관련된 carboxyl group, carbonyl group과 같은 관능기가 존재하면 수중에서 중금속의 제거능이 향상된다고 알려져 있다[32,33]. 따라서 본 실험에서 사용된 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 흡착제 표면에 높은 산소 관능기 함량으로 인하여 수중에 용해된 카드뮴과 망간의 흡착 능력 및 제거효율을 크게 향상시키는 결과를 나타낸 것으로 판단되었다.
망간 농도(50, 100 mg/L)에 대하여 모두 온도가 높아질수록 점차적으로 흡착 능력이 향상되어 결과적으로 망간의 제거효율이 증가 됨을 알 수 있었다. 따라서 온도가 증가할수록 망간의 제거능력이 향상되는 흡착 공정으로부터 본 실험에서는 흡열 반응이 이루어짐을 알 수 있었다. 또한, 50과 100 mg/L의 망간 이온은 흡착 4 h에서 평형에 도달하였으며, 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다.
1배가 향상됨을 알 수 있었다. 또한 100 mg/L 망간 이온을 제거하기 위하여 황기 줄기 바이오차를 사용하였을 경우, 50 mg/L 망간 흡착 반응과 유사하게 반응시간이 증가할수록 망간 제거효율이 향상 되었으며, 반응 5 h에서 37.9 mg/g의 최대 흡착량을 나타내었으며 활성탄과 비교하였을 때 망간 이온의 흡착 능력이 4.5배 향상됨을 나타내었다. 위의 실험 결과들로 부터, 수중에 함유된 50와 100 mg/L 망간 이온을 흡착 처리할 경우, 황기 줄기 바이오차가 활성탄과 비교하여 매우 높은 흡착량과 제거효율을 갖는 중금속 제거의 수처리제임을 알 수 있었다.
4배 증가함을 알 수 있었다. 또한 망간 이온의 제거능력을 증가시키고자 온도 변화에 의하여 실험한 결과, 45 ℃로 운전하였을 때 50과 100 mg/L의 망간 이온은 흡착 4 h에서 평형에 도달하였으며, 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다. 그리고 망간의 흡착 능력은 반응조의 온도가 높아질수록 망간의 제거효율이 향상되는 현상을 나타내었으며, 이 온도 실험은 흡열 반응으로 진행됨을 알 수 있었다.
Figure 2(a)에 나타낸 것과 같이, 황기 줄기 바이오차는 흡착 시간이 증가할수록 50 mg/L의 망간 제거효율이 높아졌으며, 반응 5 h에 도달 하였을 때 73%의 최대 제거효율을 도출하였다. 또한 이때 36.1 mg/g 최대 흡착량이 산출되었으며, 활성탄과 비교하여 망간 이온 흡착 능력이 7.1배가 향상됨을 알 수 있었다. 또한 100 mg/L 망간 이온을 제거하기 위하여 황기 줄기 바이오차를 사용하였을 경우, 50 mg/L 망간 흡착 반응과 유사하게 반응시간이 증가할수록 망간 제거효율이 향상 되었으며, 반응 5 h에서 37.
50 mg/L 카드뮴 이온을 처리하고자 황기 줄기 바이초차를 흡착제를 사용하였을 경우 반응 2 h 흡착 평형에 도달하였으며 100% 제거효율을 나타내었다. 또한 이때 50.0 mg/g의 카드뮴 이온 흡착량을 구할 수 있었으며, 활성탄과 비교하여 카드뮴 이온의 흡착 능력이 4배 향상됨을 알 수 있었다. 그러나 활성탄의 경우 반응 4 h에 흡착 평형을 나타내었으며, 33%의 낮은 제거효율을 도출하였다.
그리고 위의 실험 결과에서 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 카드뮴과 망간 이온을 처리하였을 때, 4배 이상의 높은 흡착량을 가지는 생물흡착제임을 알 수 있었다. 또한 황기 줄기 바이오차와 활성탄 표면의 화학 구조를 살펴보고자, XPS를 활용하여 분석한 결과 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 산소 함량 함량과 O/C의 비율이 각각 2와 2.4배 증가함을 알 수 있었다. 또한 망간 이온의 제거능력을 증가시키고자 온도 변화에 의하여 실험한 결과, 45 ℃로 운전하였을 때 50과 100 mg/L의 망간 이온은 흡착 4 h에서 평형에 도달하였으며, 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다.
따라서 온도가 증가할수록 망간의 제거능력이 향상되는 흡착 공정으로부터 본 실험에서는 흡열 반응이 이루어짐을 알 수 있었다. 또한, 50과 100 mg/L의 망간 이온은 흡착 4 h에서 평형에 도달하였으며, 각각 92, 53%의 제거효율을 나타내었다. 따라서 망간의 제거능력을 향상을 위해서는 흡착제 표면에 산 또는 염기의 화학 약품 처리에 의한 추가적 공정이 필요함을 알 수 있었다.
5 eV 부근에서 탄소피크가 532 eV 부근에서 산소피크가 그리고 400 eV 부근에서 약한 질소피크가 나타나는 것을 확인할 수 있었다(Figure 3 참조). 또한, 활성탄의 C1s, O1s 및 N1s 함량은 각각 93, 6.7, 0.3%으로 나타났으며, 황기 줄기 바이오차의 경우에서는 C1s, O1s, N1s 함량이 각각 84.7, 13.8, 1.5%으로 도출됨을 알 수 있었다. 이러한 결과로터 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 산소 함량 함량과 O/C (원소비율)이 각각 2와 2.
그리고 수중에 함유된 망간 이온의 제거효율을 향상시키고자, 반응 조의 온도 변화(25, 35, 45 ℃)에 의한 실험 결과를 Figure 5에 나타내었다. 망간 농도(50, 100 mg/L)에 대하여 모두 온도가 높아질수록 점차적으로 흡착 능력이 향상되어 결과적으로 망간의 제거효율이 증가 됨을 알 수 있었다. 따라서 온도가 증가할수록 망간의 제거능력이 향상되는 흡착 공정으로부터 본 실험에서는 흡열 반응이 이루어짐을 알 수 있었다.
위의 실험 결과로부터, 황기 줄기 바이오차와 활성탄의 표면에서 화학 구조를 알아보고자 XPS 분석을 실시하였으며, 그 결과를 Figure 3과 Table 1에 나타내었다. 수증기로 활성화된 황기 줄기 바이오차와 활성탄 모두 결합에너지 284.5 eV 부근에서 탄소피크가 532 eV 부근에서 산소피크가 그리고 400 eV 부근에서 약한 질소피크가 나타나는 것을 확인할 수 있었다(Figure 3 참조). 또한, 활성탄의 C1s, O1s 및 N1s 함량은 각각 93, 6.
위의 실험 결과들로 부터, 수중에 함유된 50와 100 mg/L 망간 이온을 흡착 처리할 경우, 황기 줄기 바이오차가 활성탄과 비교하여 매우 높은 흡착량과 제거효율을 갖는 중금속 제거의 수처리제임을 알 수 있었다.
5%으로 도출됨을 알 수 있었다. 이러한 결과로터 황기 줄기 바이오차는 활성탄과 비교하여 산소 함량 함량과 O/C (원소비율)이 각각 2와 2.4배 증가함이 확인되었고, 이러한 산소관능기가 수중에 존재하는 카드뮴과 망간 이온의 흡착능 향상에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. 그리고 황기 줄기 바이오차와 활성탄 표면의 화학구조의 변화를 더 상세하게 알아 보고자 XPS C1s 피크를 각각의 결합구조를 의미하는 세부 피크별로 분할하여 Figure 4에 나타내었고, Table 2에 결합에너지 및 함량을 나타내었다.

후속연구

그리고 망간의 흡착 능력은 반응조의 온도가 높아질수록 망간의 제거효율이 향상되는 현상을 나타내었으며, 이 온도 실험은 흡열 반응으로 진행됨을 알 수 있었다. 따라서 이러한 실험 결과들은 물속에 용해된 카드뮴과 망간 이온을 친환경적이고 경제적으로 처리하는 중금속 제거 공정 개발에 충분히 적용될 수 있을 것이다.
본 연구의 실험 결과들은 황기 줄기 생산 과정에서 발생되는 한약재 부산물인 황기 줄기를 재활용 기술로 활용하여 새로운 한약재 폐기물 처리 시스템으로 발전시킬 수 있으며, 특히 수중에 용해된 카드뮴과 망간 이온을 매우 경제적이고 친환경적으로 처리하는 중금속 흡착 기술로 사용될 수 있을 것이다.
따라서 망간의 제거능력을 향상을 위해서는 흡착제 표면에 산 또는 염기의 화학 약품 처리에 의한 추가적 공정이 필요함을 알 수 있었다. 이를 위해서는 향후, 황기 줄기 바이오차에 화학적인 개질 실험에 의하여 100 mg/L와 같은 고농도 망간 이온은 흡착제 표면에서 화학적인 결합 증가에 의하여 망간 이온의 효율을 향상시키는 보완이 필요하다고 판단되었다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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