[논문]포틀랜드시멘트와 클링커의 수화모델을 이용한 자기치유 성능평가

최상현; 박병선; 차수원

doi:10.14190/jrcr.2020.8.1.81

포틀랜드시멘트와 클링커의 수화모델을 이용한 자기치유 성능평가
Evaluation of Self-Healing Performance Using Hydration Model of Portland Cement and Clinker 원문보기

Journal of the Korean Recycled Construction Resources Institute = 한국건설순환자원학회 논문집, v.8 no.1, 2020년, pp.81 - 87

최상현 (울산대학교 건설환경공학부) , 박병선 ((재)한국건설생활환경시험연구원 건설기술연구센터) , 차수원 (울산대학교 건설환경공학부)

초록
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본 연구에서는 자기치유 콘크리트의 배합에 따른 수화과정을 해석하였다. 시뮬레이션을 위해 열역학적 모델 GEMS를 사용하였으며, 시멘트 수화모델로 Parrot & Killoh의 경험적 모델을 미소수화열시험의 결과와의 비교분석을 통해 타당성을 검증하였고, 본 연구에서 바인더로 치환하여 사용하는 클링커의 수화모델을 제시하여 사용하였다. 클링커를 0%, 10%, 20%, 30%로 치환한 배합에 따른 시뮬레이션 결과로 클링커를 사용한 배합이 균열시점에서 자기치유물질 생성량이 대폭 증가하는 것으로 확인되었다. 그러나 치환율이 증가함에 따라 CSHQ와 Portlandite의 생성량이 감소해 콘크리트의 기본적 특성인 강도와 내구성에 영향을 주는 것으로 판단되며, 본 논문에서 고려한 자기치유 콘크리트 배합중 클링커를 10%를 치환한 SHP-10배합이 가장 효율적인 재료인 것으로 판단된다.

Abstract ▼ AI-Helper

Crack control is essential to increase the durability of concrete significantly. Healing of crack can be controlled by rehydration of unreacted clinkers at the crack surface. In this paper, by comparing the results of isothermal calorimetry test and regression analysis, the Parrot & Killoh's cement hydration model was verified and clink er hydration model was proposed. The composition and quantification of hydration products were simulated by combining kinematic hydration model and thermodynamic model. Hydration simulation was conducted using the verified and proposed hydration model, and the simulation was performed by the substitution rate of clink er. The type and quantity of the final hydration product and healing product were predicted and, in addition, the optimal cementitious material of self-healing concrete was selected using the proposed hydration model.

주제어

표/그림 (15)

그림 Fig. 1. Evaluation procedure of self-healing products
그림 Fig. 2. Parrot & Killoh cement hydrartion model
그림 Fig. 3. Governed mechanism in hydration process
그림 Fig. 4. Specific heat flow of OPC & Clinker
그림 Fig. 5. Cumulative heat release of OPC & Clinker
표 Table 1. Modified parameters of hydration model
그림 Fig. 6. Degree of hydration of OPC
그림 Fig. 7. Degree of hydration of clinker
그림 Fig. 8. Cumulative heat release with degree of hydration (OPC)
표 Table 2. Mix Proportions
그림 Fig. 9. Unreacted cement and hydration products for SHP-0
그림 Fig. 11. Unreacted cement and hydration products for SHP-20
그림 Fig. 13. Quantitative comparison of CSHQ
그림 Fig. 10. Unreacted cement and hydration products for SHP-10
그림 Fig. 12. Unreacted cement and hydration products for SHP-30

AI 본문요약
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문제 정의

9 ∼ 12에 나타내었다. GEMS 시뮬레이션 결과는 Fig. 13과같이 시간에 따른 수화생성물량의 변화를 분석하여 자기치유에 유리한 배합을 제안하고자 한다. 모든 배합에 대한 시뮬레이션 수행 결과, 수화 초기부터 Alite(C₂S), Belite(C₃S), Ferrite(C₄AF),Aluminate(C₃A)가 급격하게 반응한다.
그러나 추가적인 실험연구에 의하면 고로슬래그를 바인더로 치환한 배합보다 클링커를 시멘트의 입자보다 굵게 분쇄하여 바인더로 치환한 자기치유 콘크리트의 자기치유 성능이 뛰어남에따라 본 연구에서는 클링커를 바인더로 치환한 콘크리트의 배합을사용하였으며. 본 논문에서는 미소수화열시험을 통하여 시멘트 수화모델의 타당성을 검증하였고 클링커의 수화모델을 정식화하여자기치유성능을 평가하였다. 시뮬레이션에 사용된 배합은 클링커의 치환율(0%,10%, 20%, 30%)에 따라 분류하였으며 클링커의 치환율은 콘크리트의 기본적인 역학적 특성 유지를 위해 30% 이하의 범위에서 고려하였다.
시뮬레이션에 사용된 배합은 클링커의 치환율(0%,10%, 20%, 30%)에 따라 분류하였으며 클링커의 치환율은 콘크리트의 기본적인 역학적 특성 유지를 위해 30% 이하의 범위에서 고려하였다. 본 연구는 시멘트와 클링커의 수화모델을 GEMS와 결합하여 시뮬레이션을 수행하였으며 이를 통하여 균열이후 자기치유에 기여하는 수화생성물의 양을 분석하여 자기치유에 가장 효율적인 시멘트계 재료를 제안하고자 한다.

제안 방법

(2008b)에서 데이터의 적합성으로 인해 수정하여 사용하였고, 본 논문에서는 수정된 임계 수화도를 사용하여, 각각의 클링커별 적용되는 상수를 아래 표 Table 1에 정리하였고, 각 클링커의수화속도는 다음 식 (1)∼(3)에 정리하였고 시간에 따른 각 클링커의 정량변화를 Fig. 2에 나타내었다.
이에 따라 본 연구에서는 클링커를 바인더로 치환한 콘크리트의배합을 사용하였으며. Clinker의 치환율에 따라 SHP-0, SHP-10,SHP-20, SHP-30으로 배합을 나누어 시뮬레이션을 수행하였고도출된 결과는 다음과 같다.
선행연구 Yang and Cha(2017)에서는 고로슬래그가 바인더로 치환된 자기치유 콘크리트의 배합을 사용하여 균열면에서의 미반응 시멘트계 재료의 재수화를 모델링하였다. 그러나 추가적인 실험연구에 의하면 고로슬래그를 바인더로 치환한 배합보다 클링커를 시멘트의 입자보다 굵게 분쇄하여 바인더로 치환한 자기치유 콘크리트의 자기치유 성능이 뛰어남에따라 본 연구에서는 클링커를 바인더로 치환한 콘크리트의 배합을사용하였으며. 본 논문에서는 미소수화열시험을 통하여 시멘트 수화모델의 타당성을 검증하였고 클링커의 수화모델을 정식화하여자기치유성능을 평가하였다.
미소수화열 시험은 OPC와 입자의 크기를 약 150μm 부터 850μm 로 OPC보다 굵게 분쇄한 Clinker를사용하였다. 본 연구에서의 Clinker는 OPC와 동일성분이지만 균열발생시 균열 면에 존재하는 미반응 클링커의 양을 늘리기 위하여 OPC의 직경보다 더 크게 분쇄하여 기존의 OPC보다 수화진행속도를 늦추기 위해 바인더로써 치환되어 사용된다.
본 논문에서는 미소수화열시험을 통하여 시멘트 수화모델의 타당성을 검증하였고 클링커의 수화모델을 정식화하여자기치유성능을 평가하였다. 시뮬레이션에 사용된 배합은 클링커의 치환율(0%,10%, 20%, 30%)에 따라 분류하였으며 클링커의 치환율은 콘크리트의 기본적인 역학적 특성 유지를 위해 30% 이하의 범위에서 고려하였다. 본 연구는 시멘트와 클링커의 수화모델을 GEMS와 결합하여 시뮬레이션을 수행하였으며 이를 통하여 균열이후 자기치유에 기여하는 수화생성물의 양을 분석하여 자기치유에 가장 효율적인 시멘트계 재료를 제안하고자 한다.
그러나 고로슬래그가 바인더로 치환된 자기치유 콘크리트의 배합을 사용하였으나 연구가 추가적으로 진행에따라 시멘트의 입자보다 굵게 분쇄된 클링커를 바인더로 치환한자기치유 콘크리트의 자기치유 성능이 뛰어난 결과가 나타났다.이에 따라 본 연구에서는 클링커를 바인더로 치환한 콘크리트의배합을 사용하였으며. Clinker의 치환율에 따라 SHP-0, SHP-10,SHP-20, SHP-30으로 배합을 나누어 시뮬레이션을 수행하였고도출된 결과는 다음과 같다.

대상 데이터

GEMS는 다양한 물질들이 함께 존재하며 생기는 화학반응을 고려해 생성물의 질량, 부피등을 계산한다. GEMS의 데이터베이스는EMPA(Dubendorf, Switzerland)의 3rd party 데이터베이스 Cemdata18로 사용하였으며 추가 업데이트가 현재에도 진행되고 있다.
미소수화열 시험은 OPC와 입자의 크기를 약 150μm 부터 850μm 로 OPC보다 굵게 분쇄한 Clinker를사용하였다.
본 연구에서는 무기계 자기치유 콘크리트의 자기치유 성능 평가 결과에 따라 선정된 클링커가 바인더로 치환된 자기치유 콘크리트를 사용하였다. 선행연구 Yang and Cha(2017)에서는 고로슬래그가 바인더로 치환된 자기치유 콘크리트의 배합을 사용하였다.

이론/모형

GEMS와 연계한 시멘트 수화모델은 Parrot & Killoh의 수화모델을 사용하였고 미소수화열시험과 비교분석한 결과 모델과실험이 일치하는 결과를 얻었다. 또한 Clinker의 수화모델은미소수화열시험를 회귀분석하여 시뮬레이션에 적용하였다.
본 연구에서는 열역학적 평형을 Gibbs 자유 에너지 최소화 방법을 이용하여 최초 입력물에 대한 열역학적 평형상태에서의 최종생성물을 계산해주는 프로그램인 GEMS를 이용하였다. GEMS는순수한 고체, 고용체 등 여러 물질이 동시에 존재하는 조건에서화학작용을 고려하며, 각 물질의 양, 부피, 몰수 등을 계산한다.
본 연구에서의 시멘트 수화모델은 Parrot & Killoh의 경험적수화모델을 사용하였다.
열역학적모델은 스위스연방 재료 시험 연구소(EMPA)에서 제작된 프로그램으로 지화학프로그램인 GEMS(Lothenbach et al. 2008a; 2008b; Lothenbach2010)를 사용하였으며, 운동학적 모델로는 시멘트 수화 경험적 모델인 Parrot & Killoh의 모델을 사용하였다.

성능/효과

1. GEMS와 연계한 시멘트 수화모델은 Parrot & Killoh의 수화모델을 사용하였고 미소수화열시험과 비교분석한 결과 모델과실험이 일치하는 결과를 얻었다.
2. 각 배합의 시뮬레이션 결과 Clinker의 치환율이 증가할수록같은 시간에서의 수화도는 낮아지는 것을 확인하였다. 이는배합에 사용된 Clinker가 기존 시멘트 보다 굵게 분쇄되어수화속도를 늦추는 것으로 판단된다.
3. 주요수화생성물인 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 수화초기에는 큰 차이를 보이지 않으나 재령 2일에서부터 차이를 보인다. Clinker의 치환율이 증가함에 따라 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 감소하는 것으로 보이나 Clinker의 수화가 꾸준히 진행되면서 생성량의 차이가 작아지는 경향을 보였다.
4. 자기치유에 가장 유리한 수화생성물인 Ettringite의 생성량은Clinker를 치환하지 않은 SHP-0배합에서 가장 낮았으며Clinker를 치환한 배합인 SHP-10, 20, 30배합에서의 생성량은 차이가 없었다. 준안정성물질인 Ettiringite가 안정화됨에따라 생성되는 Monosulfate의 생성량은 SHP-0배합이 가장많았으며, Clinker를 사용한 배합인 SHP-10, 20, 30배합에서는 안정화되는 시기가 근소한 차이를 보일 뿐 최종 생성량은 동등한 수준으로 확인되었다.
5. 위와 같은 결과로 자기치유 콘크리트의 자기치유 물질의 생성량 증대를 위해 Clinker를 바인더로써 치환한 배합이 OPC만 사용한 배합보다 자기치유 성능이 뛰어나다고 판단된다.또한 Clinker의 치환비율이 증가함에 따라 주요수화생성물의 생성량이 차이가 나는 것을 보아 콘크리트의 기본적인역학적 특성인 강도와 장기 내구성을 해치지 않고 자기치유성능이 뛰어난 SHP-10배합이 자기치유 콘크리트에 효과적일 것으로 판단된다.
주요수화생성물인 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 수화초기에는 큰 차이를 보이지 않으나 재령 2일에서부터 차이를 보인다. Clinker의 치환율이 증가함에 따라 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 감소하는 것으로 보이나 Clinker의 수화가 꾸준히 진행되면서 생성량의 차이가 작아지는 경향을 보였다. 재령 1000일에서의 CSHQ와 Portlandite 생성량은 SHP-10 배합에서 가장 많이 생성되는 것을 확인하였다.
본 연구에서 자기치유물질로 판단하고 있는 Ettringite는 모든배합에서 수화 시작 후 약 2시간부터 준안정상태로 급격히 생성된다. 그러나 Clinker 사용하지 않은 배합보다 Clinker를 바인더로치환하여 사용한 배합의 Ettringite 생성량이 급격히 증가하는 것으로 나타났다. Monosulfate는 준안정상태인 Ettringite가 안정화가됨에 따라 약 2일부터 생성이 되나 Clinker를 바인더로 사용한 배합에서는 안정화가 일부분만 진행되고 상당량이 준안정상태로 존재하지만 SHP-0 배합의 경우 대부분의 Ettringite가 Monosulfate로 안정화된다.
선행연구에서는 GEMS와 Parrot & Killioh의 시멘트 수화모델을결합하여 시간에 따른 미반응 클링커의 정량과 자기치유물질의생성량을 예측하였다. 그러나 고로슬래그가 바인더로 치환된 자기치유 콘크리트의 배합을 사용하였으나 연구가 추가적으로 진행에따라 시멘트의 입자보다 굵게 분쇄된 클링커를 바인더로 치환한자기치유 콘크리트의 자기치유 성능이 뛰어난 결과가 나타났다.이에 따라 본 연구에서는 클링커를 바인더로 치환한 콘크리트의배합을 사용하였으며.
선행연구 Yang and Cha(2017)에서는 고로슬래그가 바인더로 치환된 자기치유 콘크리트의 배합을 사용하였다.다양한 무기계 재료의 자기치유성능 평가를 위한 실험이 추가적으로 수행되었고 시멘트 입자보다 굵게 분쇄된 클링커를 바인더로치환한 자기치유 콘크리트가 자기치유 성능이 보다 뛰어난 결과를보였다. 이는 균열발생시 균열 면에 존재하는 미반응 클링커의 양을 늘리기 위하여 OPC의 직경보다 더 크게 분쇄하여 기존의 OPC보다 수화진행 속도를 늦추기 위해 바인더로써 치환되어 사용되며, 본 해석에서 사용된 배합은 Table 2에 나타내었다.
위와 같은 결과로 자기치유 콘크리트의 자기치유 물질의 생성량 증대를 위해 Clinker를 바인더로써 치환한 배합이 OPC만 사용한 배합보다 자기치유 성능이 뛰어나다고 판단된다.또한 Clinker의 치환비율이 증가함에 따라 주요수화생성물의 생성량이 차이가 나는 것을 보아 콘크리트의 기본적인역학적 특성인 강도와 장기 내구성을 해치지 않고 자기치유성능이 뛰어난 SHP-10배합이 자기치유 콘크리트에 효과적일 것으로 판단된다.
또한 GEMS 해석을 통하여 균열발생 시점에 따라 재수화 생성물의 종류와 양을 분석할 수 있고, 균열이 초기 7일 또는 장기 28일에 발생할 경우를 보면 클링커를 10% 치환한 경우초기 및 장기재령에서 모두 자기치유에 효과적임을 알 수 있다.
또한 동일 시간에서 시멘트의 주요요소인 Alite, Belite, Ferrite,Aluminate의 수화도는 SHP-0, SHP-10, SHP-20, SHP-30순으로 Clinker의 치환율이 증가함에 따라 감소하는 것으로 나타났다.이는 일반적인 시멘트의 직경보다 더 굵게 분쇄되어 사용된Clinker의 영향으로 판단되며, 콘크리트의 기본적인 역학적 특성인 강도와 내구성에 기여하는 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 수화초기에는 큰 차이를 보이지않으나 재령 1일부터 차이를 보이는데 Clinker의 치환율이 증가함에 따라 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 감소하는 것으로 나타났다.
13과같이 시간에 따른 수화생성물량의 변화를 분석하여 자기치유에 유리한 배합을 제안하고자 한다. 모든 배합에 대한 시뮬레이션 수행 결과, 수화 초기부터 Alite(C₂S), Belite(C₃S), Ferrite(C₄AF),Aluminate(C₃A)가 급격하게 반응한다.
식 (6)은 Parrot& Killoh의 모델의 검증에 사용되었고, 식 (7)은 Clinker 수화모델로 GEMS에 입력하였다. 미소수화열 시험을 통해 얻어진 총 누적발열량과 해당시간의 누적발열량의 비는 수화도를 의미하며 실험을 통해 얻어진 수화도와 회귀분석으로부터 얻어진 수화도를 비교하여 Fig. 8에 나타내었으며, 회귀분석한 결과와 비교하였을 때일치하는 것을 확인하였다. 미소수화열 시험은 OPC와 입자의 크기를 약 150μm 부터 850μm 로 OPC보다 굵게 분쇄한 Clinker를사용하였다.
Clinker의 치환율이 증가함에 따라 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 감소하는 것으로 보이나 Clinker의 수화가 꾸준히 진행되면서 생성량의 차이가 작아지는 경향을 보였다. 재령 1000일에서의 CSHQ와 Portlandite 생성량은 SHP-10 배합에서 가장 많이 생성되는 것을 확인하였다.
자기치유에 가장 유리한 수화생성물인 Ettringite의 생성량은Clinker를 치환하지 않은 SHP-0배합에서 가장 낮았으며Clinker를 치환한 배합인 SHP-10, 20, 30배합에서의 생성량은 차이가 없었다. 준안정성물질인 Ettiringite가 안정화됨에따라 생성되는 Monosulfate의 생성량은 SHP-0배합이 가장많았으며, Clinker를 사용한 배합인 SHP-10, 20, 30배합에서는 안정화되는 시기가 근소한 차이를 보일 뿐 최종 생성량은 동등한 수준으로 확인되었다.
콘크리트 내부의 pH를 높게 유지시켜 콘크리트의 장기 내구성에 관여하는 Portlandite(CaOH2 )는 모든 배합에서 같은 결과로 수화 초기부터 약 10일까지 급격히 생성되어 이후 꾸준히 증가함을보이며, 수화과정에 있어서 콘크리트의 강도발현에 관여하는 CSHQ(Calcium Silicate Hydrate)도 꾸준히 증가한다.

후속연구

그러나 콘크리트의 배합별 다양한 성분에 따른 실험은 소요되는 시간과 비용적인 부담이 매우 크기 때문에 시뮬레이션을 통한 분석이 필요하다. 또한 정확한 수화 생성물의 예측이 가능하다면 실험에 대한 의존도를 크게 줄이고 수화과정 및 재료 특성을 예측하는데 큰 도움이 된다. 콘크리트의 균열면에서 생성되는 수화생성물과 자기치유 물질 생성량의 정량분석은 지화학 프로그램(Geochemical Code)인 GEMS(Lothenbach etal.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	Ettringite란 무엇인가?	4. 자기치유에 가장 유리한 수화생성물인 Ettringite의 생성량은Clinker를 치환하지 않은 SHP-0배합에서 가장 낮았으며Clinker를 치환한 배합인 SHP-10, 20, 30배합에서의 생성량은 차이가 없었다. 준안정성물질인 Ettiringite가 안정화됨에따라 생성되는 Monosulfate의 생성량은 SHP-0배합이 가장많았으며, Clinker를 사용한 배합인 SHP-10, 20, 30배합에서는 안정화되는 시기가 근소한 차이를 보일 뿐 최종 생성량은 동등한 수준으로 확인되었다.
	시멘트의 주요요소는 무엇인가?	또한 동일 시간에서 시멘트의 주요요소인 Alite, Belite, Ferrite,Aluminate의 수화도는 SHP-0, SHP-10, SHP-20, SHP-30순으로 Clinker의 치환율이 증가함에 따라 감소하는 것으로 나타났다.이는 일반적인 시멘트의 직경보다 더 굵게 분쇄되어 사용된Clinker의 영향으로 판단되며, 콘크리트의 기본적인 역학적 특성인 강도와 내구성에 기여하는 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 수화초기에는 큰 차이를 보이지않으나 재령 1일부터 차이를 보이는데 Clinker의 치환율이 증가함에 따라 CSHQ와 Portlandite의 생성량은 감소하는 것으로 나타났다.
	자기치유생성물 산정은 어떻게 구성되나?	(Fig. 1) 첫째균열이 발생하는 시점에서 수화된 시멘트와 미수화 시멘트를 정량화하는 것이다. 이는 실험적으로 정량화할 수 있고 지화학 프로그램을 이용하여 시뮬레이션할 수도 있다. 두 번째 단계는 이송모델을 이용하여 균열면에 용해되어 자기치유생성물을 만드는 이온의농도를 구하는 것이다. 세 번째 단계는 이온 농도로부터 자기치유생성물 양을 직접 계산하는 것이다.

참고문헌 (8)

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상세보기
Elakneswaran, Y., Owaki, E., Miyahara, S., Ogino, M., Maruya, T., Nawa, T. (2016). Hydration study of slag-blended cement based on thermodynamic considerations, Construction and Building Materials, 124, 615-625.

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Lothenbach, B., Matschei, T., Moschner, G., Glasser, F.P. (2008a). Thermodynamic modelling of the effect of temperature on the hydration and porosity of Portland cement, Cement and Concrete Research, 38(1), 1-18.

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상세보기
Park, B.S., Hong, S.M. (2019). Self-healing characteristics of cement composites using clinker aggregates, Proceedings of Korea Concrete Institute Fall Convention, Korea Concrete Institute, 31(2), 629-630 [in Korean].
Paul Scherrer Institut(PSI), Switzerland, (2018), http://gems.web.psi.ch/
Yang, Y.T., Cha, S.W. (2017). Thermodynamic modelling of blast furnace slag blended cement composites, Journal of the Korean Recycled Construction Resources Institute, 5(4), 488-495 [In Korean].

저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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