[논문]탄소섬유강화 복합소재의 열적, 전기적, 기계적 특성에 대한 질화붕소 첨가제의 효과

홍현기; 배곽진; 유재상

doi:10.7234/composres.2020.33.3.153

탄소섬유강화 복합소재의 열적, 전기적, 기계적 특성에 대한 질화붕소 첨가제의 효과
Effect of Boron Nitride on Mechanical Properties, Thermal and Electrical Conductivities of Carbon Fiber Reinforced Plastics 원문보기

Composites research = 복합재료, v.33 no.3, 2020년, pp.153 - 160

홍현기 (Institute of Advanced Composite Materials, Korea Institute of Science and Technology (KIST)) , 배곽진 (Institute of Advanced Composite Materials, Korea Institute of Science and Technology (KIST)) , 유재상 (Institute of Advanced Composite Materials, Korea Institute of Science and Technology (KIST))

초록
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질화붕소(BN)는 높은 열전도도를 가지는 2D 형상의 부도체로 복합재료의 강화 필러로 연구되고 있는 물질이다. 본 연구에서는 판상의 육방정 질화붕소(h-BN)를 탄소섬유 다발 사이에 첨가하여 BN이 함유된 탄소섬유강화 복합소재(CFRPs)를 제조하여 BN 필러가 CFRP의 여러 물성에 어떤 영향을 주는지 탐구하였다. 사용된 프리프레그의 수지 총량의 0-15 wt%의 BN 필러가 프리프레그 층 사이에 첨가되었다. BN 필러가 첨가된 복합소재의 인장강도는 최대 13.6%, 계면간 전단응력은 최대 6.7% 증가하는 것을 관찰하였다. BN 첨가량에 따른 열전도도와 전기전도도의 변화와, BN의 첨가량에 따른 시편의 단면 형상 변화 또한 관찰되어 탄소섬유-BN-에폭시 복합소재의 물성 제어 가능성을 제시하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this paper, hexagonal boron nitride (h-BN) particles were added between the sheets of prepreg, and the effect of on many properties of BN-embedded carbon fiber reinforced plastics was investigated. The amount of BN particles which corresponds with 0 to 15 wt% of total resin weight was used as an additive material. The tensile strength and the inter-laminar shear strength of BN-embedded CFRP samples were improved by maximally 13.6%, and 6.7%, respectively. The tendency changes of thermal, electrical conductivities and the morphology of cross-section of CFRPs were also observed. This study suggests the possibility of controlling the characteristics of carbon fiber-BN-epoxy composites to use for aerospace applications.

주제어

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. A schematic illustration of CFRP manufacture process
그림 Fig. 2. Temperature and pressure conditions during hot-press molding
그림 Fig. 4. Inter-laminar shear strength curve of BCPs
그림 Fig. 3. (a) Tensile strength of BCPs, and (b) Young's modulus of BCPs
그림 Fig. 5. (a) In-plane thermal conductivity of BCPs, (b) Throughplane thermal conductivity of BCPs
그림 Fig. 6. (a) In-plane electrical resistivity of BCPs, (b) Electrical conductivity of BCPs
그림 Fig. 7. Optical microscopic images of BCP0, BCP3, and BCP15
$Table 1. Calculated volume fractions of carbon fiber, resin, BN fillers, and void in BCPs$ 표 Table 1. Calculated volume fractions of carbon fiber, resin, BN fillers, and void in BCPs

AI 본문요약
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문제 정의

본 논문에서는 프리프레그를 이용한 CFRP 공정에 BN을 도포하는 공정을 추가함으로써 CFRP의 기계적 강도와 열 및 전기전도도에 BN이 어떤 영향을 미치는지를 조사하였다. BN 필러가 수지의 5 wt% 첨가되면 인장강도가 BN이 첨가되지 않은 시편에 비하여 20% 향상되었고, BN이 10 wt%첨가된 시편은 BCP0에 비해 탄성계수가 9% 향상된 것을 볼 수 있었다.
이러한 결과들은 광학 현미경 사진으로 관찰할 수 있듯이 탄소섬유 다발과 BN 필러 층의 구조와 BN 필러의 뭉침 현상, 그리고 BN 필러로 생긴 기공이 원인으로 예상된다. 본 연구에서는 BN 필러가 첨가된 프리프레그로 만든 CFRP를 성공적으로 제작할 수 있었고, BN필러의 첨가량에 따른 기계적 물성, 열전도도, 전기전도도의 변화를 관찰하였다.
현재까지 프리프레그를 사용하여 가공성을 높이고, 여기에 BN을 첨가하여 BN이 CFRP에 주는 영향을 알아본 연구는 거의 없다. 본 연구의 목적은 열전도도, 전기전도도, 그리고 기계적 물성이 BN 필러에 의하여 어떻게 변하는지를 알아보는 것이다.
가공성이 좋아 자동차, 우주항공 산업에서 널리 쓰이는 프리프레그를 사용하였다. 이런 프리프레그에 BN을 질량비로 단계적으로 첨가하여 기계적 물성과 전기 및 열전도도에 미치는 영향을 조사하였다. 프리프레그는 전도도가 높은 pitch계 탄소섬유로 이루어진 프리프레그를 사용하였다.

제안 방법

5 cm × 5 cm 크기의 시편에서 1 cm 이상의 간격으로 한 면 당 최소 10개의 지점에서 저항을 측정하였다.
BCP의 층에 BN 필러가 어떻게 배열되어 있는지, 수지의 분포와 기공의 유무, 기공의 체적율 등을 확인하기 위하여 광학 현미경을 이용하여 BCP의 단면을 관찰하였다(Fig. 7). 관찰한 BCP의 단면을 보면 BCP0의 단면에서는 다른 사진에서 볼 수 있는 BN으로 나누어진 프리프레그 간의 틈이 잘 보이지 않지만, BCP3과 BCP15에서는 프리프레그 층간 간격이 넓어진 것을 볼 수 있다.
계면간 전단 응력(Inter-laminar shear strength)의 측정은 만능재료시험기(Instron 5580)를 이용하여 ASTM D2344 규정에 따라 진행되었다. BN 필러의 분산은 완성된 시편을 워터젯으로 자른 뒤 그 단면을 광학 현미경(Keyence, VHX-900F)를 이용하여 관찰하였다. 열전도도는 Laser flash apparatus(NETZSCH LFA 467 HT HyperFlash®)를 이용하여 비접촉식 측정방법인 Laser Flash Analysis 방식으로 진행되었다.
BN의 첨가가 전단 방향의 물성에 어떤 영향을 주는지 알아보기 위하여 계면간 전단응력(Inter-laminar shear strength, ILSS)을 측정하였다(Fig. 4). BN이 3 wt% 함유되었을 때 BN이 없는 시편의 데이터 값인 38.
두께방향 전기전도도는 임피던스-유전율 시스템을 이용하여 측정된 전기저항을 바탕으로 계산되어 데이터를 산출하였으며, 각 시편마다 10번 이상의 횟수만큼 전기저항을 측정하였다. 전기전도도는 식 (3)을 통하여 계산되었다.
질화붕소(Boron nitride, 이하 BN) 는 평면구조의 물질로 압전 특성, 투명성, 높은 열전도도, 내화학성[20] 등의 성질을 가지고 있어 디바이스의 센서 소자 등으로 사용 가능성이 엿보이는 물질이다. 본 연구에서는 BN의 높은 열전도도 특성에 주목하여, 2D 형태의 hexagonal BN (h-BN)을 탄소섬유 이외에 추가적인 강화재로 첨가하였다. 가공성이 좋아 자동차, 우주항공 산업에서 널리 쓰이는 프리프레그를 사용하였다.
첨가된 BN이 기계적 물성에 어떤 영향을 주는지 알아보기 위하여 BN이 함량 별로 들어간 CFRP 시편의 인장강도와 탄성계수를 측정하였고, 이를 Fig. 3에 나타내었다. BN이 들어가지 않은 시편(BCP0)은 1340 MPa의 인장강도를 보였다.
열전도도는 Laser flash apparatus(NETZSCH LFA 467 HT HyperFlash®)를 이용하여 비접촉식 측정방법인 Laser Flash Analysis 방식으로 진행되었다. 측정 시 ASTM E1461 규정을 따랐으며, 아르곤 기체 하에서 InSb 센서로 시편 크기의 80%를 검출 범위로 채택하여 면방향과 두께방향의 열확산도를 측정하였다. 측정된 열확산도와, 미리 Hot-disk 기기로 측정한 비열용량을 아래와 같은 식 (1)을 이용하여 열전도도를 계산하였다.
프리프레그를 물성 시험에 알맞은 크기와 layer수를 선택하여 섬유방향이 모두 같도록 적층하되, 프리프레그 시트들 사이에 프리프레그의 수지의 무게의 1, 3, 5, 10, 15 wt%의 BN(DENKA, XGP grade, 5-100 μm, hexagonal BN) 파우더를 시편 사이즈에 맞는 시험용 체에 (눈 크기: 100μm) 올려 골고루 도포하였다(Fig. 1).

대상 데이터

본 연구에서는 BN의 높은 열전도도 특성에 주목하여, 2D 형태의 hexagonal BN (h-BN)을 탄소섬유 이외에 추가적인 강화재로 첨가하였다. 가공성이 좋아 자동차, 우주항공 산업에서 널리 쓰이는 프리프레그를 사용하였다. 이런 프리프레그에 BN을 질량비로 단계적으로 첨가하여 기계적 물성과 전기 및 열전도도에 미치는 영향을 조사하였다.
고분자 기지 복합재료(polymer-matrix composites, PMCs)는 가벼우면서도 높은 강도와 고탄성, 열적 안정성, 높은 피로∙부식 저항성 등의 특징을 지니고 있기 때문에 수많은 분야에서 연구가 진행되고 있다. 고분자 기지 복합재료는 기지재로 고분자를 사용하고 강화재로 탄소나노튜브(CNT)[1,2], 탄소 섬유[3,4], 그라파이트[5,6] 등을 사용한다. 그 가운데 탄소섬유를 강화재로 사용하는 탄소섬유강화 복합재료(Carbon fiber reinforced plastics, CFRPs)는 자동차나 항공분야에서 금속 구조체를 대체할 가볍고 튼튼한 신소재로 각광받고 있다[7,8].
본 연구에서 사용한 h-BN은 1014 Ω∙cm 이상의 저항을 가지고 있다.
탄소섬유강화 복합재료를 제작하기 위하여 단방향성 pitch계 탄소섬유 프리프레그를(QH-116NSD, TB carbon Co. Ltd., Korea) (탄소섬유: XN-90-60S, 길이방향열전도도: 500 W/m∙K)사용하였다. 제작 과정은 Fig.
이런 프리프레그에 BN을 질량비로 단계적으로 첨가하여 기계적 물성과 전기 및 열전도도에 미치는 영향을 조사하였다. 프리프레그는 전도도가 높은 pitch계 탄소섬유로 이루어진 프리프레그를 사용하였다. 현재까지 프리프레그를 사용하여 가공성을 높이고, 여기에 BN을 첨가하여 BN이 CFRP에 주는 영향을 알아본 연구는 거의 없다.

이론/모형

인장강도와 탄성계수의 측정은 만능재료시험기(Instron 5985, Universal testing machine)에 ASTM D3039 규정에 따라 측정하였다. 계면간 전단 응력(Inter-laminar shear strength)의 측정은 만능재료시험기(Instron 5580)를 이용하여 ASTM D2344 규정에 따라 진행되었다. BN 필러의 분산은 완성된 시편을 워터젯으로 자른 뒤 그 단면을 광학 현미경(Keyence, VHX-900F)를 이용하여 관찰하였다.
는 시편의 비열용량이다. 면저항은 비접촉식 자동 면저항 측정기(Automatic sheet resistance measurement system, ARMS-600)를 이용하여 각 시편의 면저항을 측정하였다. 5 cm × 5 cm 크기의 시편에서 1 cm 이상의 간격으로 한 면 당 최소 10개의 지점에서 저항을 측정하였다.
열전도도는 Laser flash apparatus(NETZSCH LFA 467 HT HyperFlash®)를 이용하여 비접촉식 측정방법인 Laser Flash Analysis 방식으로 진행되었다.
인장강도와 탄성계수의 측정은 만능재료시험기(Instron 5985, Universal testing machine)에 ASTM D3039 규정에 따라 측정하였다. 계면간 전단 응력(Inter-laminar shear strength)의 측정은 만능재료시험기(Instron 5580)를 이용하여 ASTM D2344 규정에 따라 진행되었다.

성능/효과

33% 하락에 불과했으나 BCP3부터는 급격히 감소하는 경향을 보인다. BCP3, 5, 10, 15의 면방향 전기전도도는 각각 1870, 2210, 1470, 1510 S/m로 BN을 첨가할수록 최대 54% 감소하였다. 본 연구에서 사용한 h-BN은 10¹⁴ Ω∙cm 이상의 저항을 가지고 있다.
이외의 데이터에서는 인장강도와 탄성계수에 큰 변화가 없는 것이 확인되었다. BN 필러가 3 wt% 첨가되면 계면간 전단 응력이 7% 향상되었다. 전단 응력은 이후 첨가량이 많아질수록 감소하여 BN15의 전단 응력은 BCP0에 대하여 최대 80% 수준으로 하락하는 것이 관찰되었다.
본 논문에서는 프리프레그를 이용한 CFRP 공정에 BN을 도포하는 공정을 추가함으로써 CFRP의 기계적 강도와 열 및 전기전도도에 BN이 어떤 영향을 미치는지를 조사하였다. BN 필러가 수지의 5 wt% 첨가되면 인장강도가 BN이 첨가되지 않은 시편에 비하여 20% 향상되었고, BN이 10 wt%첨가된 시편은 BCP0에 비해 탄성계수가 9% 향상된 것을 볼 수 있었다. 이외의 데이터에서는 인장강도와 탄성계수에 큰 변화가 없는 것이 확인되었다.
BCP0은 425 GPa의 값을 가지며 BCP1, 3, 5의 탄성계수 값은 각각 423, 434, 423 GPa로 BN 함량이 5 wt% 이내에서 거의 변화가 없었다. BN 함량이 10 wt%일 때 459 GPa, 8.3%의 상승폭을 보이며 최대로 상승하였으며 BN 함량이 15 wt%가 되면 444 GPa로 BCP10보다는 작은 값을 가졌다. 오히려 BCP1, 3, 5보다 BCP10과 BCP15에서 높은 탄성계수를 가졌는데, 이는 앞서 서술한 탄소섬유-에폭시 복합재료에 BN에폭시 복합재료의 물성이 합쳐졌기 때문으로 예상된다.
7). 관찰한 BCP의 단면을 보면 BCP0의 단면에서는 다른 사진에서 볼 수 있는 BN으로 나누어진 프리프레그 간의 틈이 잘 보이지 않지만, BCP3과 BCP15에서는 프리프레그 층간 간격이 넓어진 것을 볼 수 있다. 광학현미경 사진을 통하여 구한 기공의 체적율은 BCP0에서 0.
관찰한 BCP의 단면을 보면 BCP0의 단면에서는 다른 사진에서 볼 수 있는 BN으로 나누어진 프리프레그 간의 틈이 잘 보이지 않지만, BCP3과 BCP15에서는 프리프레그 층간 간격이 넓어진 것을 볼 수 있다. 광학현미경 사진을 통하여 구한 기공의 체적율은 BCP0에서 0.02%였고 첨가된 BN 필러의 양이 증가할수록 0.53%까지 증가하였다(Table 1).
Everson Kandare[17]는 그래핀, 은나노 입자, 은 나노와이어를 수지에 함께 첨가하여 섬유와 섬유간 통로를 만들어서 두께방향의 전기전도도와 열전도도를 향상시킨 연구를 발표하였다. 그래핀 나노입자와 은나노입자를 95:5로 섞어서 CFRP의 1 wt% 비율로 첨가한 CFRP 시편은 40%이상의 열전도도가 향상되었으나, 인장강도, 굴곡강도, 압축강도는 약 1~2% 하락하였다.
5(a)). 두께방향 열전도도는 BCP1만 약 2.4 W/m∙K로 BN이 함유되지 않은 시편에 비하여 약 20% 향상된 성능을 보이며, 이후 면방향 열전도도의 경향과 비슷하게 BN의 양이 증가할수록 감소하는 모습을 보인다(Fig. 5(b)).
전단 응력은 이후 첨가량이 많아질수록 감소하여 BN15의 전단 응력은 BCP0에 대하여 최대 80% 수준으로 하락하는 것이 관찰되었다. 면방향 열전도도와 두께방향 열전도도는, BCP1에서 두께방향 열전도도가 20% 증가한 경우를 제외하고, 전체적으로 감소하는 경향을 보였다. 전기전도도의 경우, BN은 부도체이기 때문에 BN 필러가 많이 들어갈수록 면방향 전기전도도는 최대 54%가 감소하였다.
면방향 열전도도와 두께방향 열전도도는, BCP1에서 두께방향 열전도도가 20% 증가한 경우를 제외하고, 전체적으로 감소하는 경향을 보였다. 전기전도도의 경우, BN은 부도체이기 때문에 BN 필러가 많이 들어갈수록 면방향 전기전도도는 최대 54%가 감소하였다. 두께방향 전기전도도 역시, BN이 많이 첨가될수록 BN이 첨가되지 않은 시편의 두께방향 전기전도도에 비하여 최대 92% 하락하였는데, 면방향과 두께방향 전기전도도 변화가 다른 것은 두께방향으로는 BN 필러가 전자 전달 통로를 막게 되지만, 면방향으로는 BN 필러가 첨가되더라도 섬유의 중간을 끊거나 가로 막지는 않기 때문이다.
BN 필러가 3 wt% 첨가되면 계면간 전단 응력이 7% 향상되었다. 전단 응력은 이후 첨가량이 많아질수록 감소하여 BN15의 전단 응력은 BCP0에 대하여 최대 80% 수준으로 하락하는 것이 관찰되었다. 면방향 열전도도와 두께방향 열전도도는, BCP1에서 두께방향 열전도도가 20% 증가한 경우를 제외하고, 전체적으로 감소하는 경향을 보였다.

후속연구

일반적인 RTM 공정에서 수지에 BN 필러를 분산시켜 섬유에 주입하는 방식을 사용한다면 무작위 배열에 더 가까울 것이다. 무작위 배열보다는 본 연구의 단방향 배열이 BN과 수지간의 접착력, 마찰력을 부여할 수 있어 물성을 향상시킬 수 있는 가능성을 제공한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	고분자 기지 복합재료의 특성은?	고분자 기지 복합재료(polymer-matrix composites, PMCs)는 가벼우면서도 높은 강도와 고탄성, 열적 안정성, 높은 피로∙부식 저항성 등의 특징을 지니고 있기 때문에 수많은 분야에서 연구가 진행되고 있다. 고분자 기지 복합재료는 기지재로 고분자를 사용하고 강화재로 탄소나노튜브(CNT)[1,2], 탄소 섬유[3,4], 그라파이트[5,6] 등을 사용한다.
	인공위성 사업에서 CFRP의 수요량이 크지 않은 이유는?	하지만 인공위성 산업에서는 태양전지판, 거울판, 탑재체 접속 구조물 등 제한적으로만 사용되고 있는 실정이다[9,10]. 이렇듯 인공위성 산업에서 CFRP의 수요량이 아직 크지 않은 이유는 CFRP가 섬유의 길이 방향으로는 열전도도가 굉장히 높지만 섬유 수직 방향의 열전도도가 낮기 때문이다. 인공위성에 쓰이는 전장품들의 수명을 해치지 않기 위해서는 구동 중 발생된 열이 원활히 배출되어야 하지만 두께방향 열전도도가 낮으면 열이 갇혀 전장품에 악영향을 줄 수 있다.
	탄소섬유강화 복합재료의 장점은?	그 가운데 탄소섬유를 강화재로 사용하는 탄소섬유강화 복합재료(Carbon fiber reinforced plastics, CFRPs)는 자동차나 항공분야에서 금속 구조체를 대체할 가볍고 튼튼한 신소재로 각광받고 있다[7,8]. 탄소나노튜브나 그라파이트를 이용한 다른 복합재료보다 탄소섬유가 함유된 복합재료는 기계적 강도가 월등히 좋고, 프리프레그를 이용하면 대량생산이 가능하기 때문이다. 이미 일부 자동차와 항공기 브랜드에서는 이산화탄소 저감과 연비개선을 목적으로 이미 부품의 약 50%를 CFRP로 대체하고 있다.

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