우리는 실험과 MCNP 시뮬레이션을 통해 전알파 분석법의 한계를 설명하였다. 국내에서 중·저준위 방사성폐기물 인도 규정 관련, 전알파 분석법은 방사성폐기물을 처분하기 위해 반드시 규명해야 할 방사성 특성평가 인자이다. 전알파 분석법은 시료 준비 절차가 간단하고 신속한 분석 결과를 제공하지만, 정량분석 인자로 사용하는 것은 적절하지 않다. KCl과 241Am을 이용하여 시편 건조고형물 무게에 따른 전알파 계측효율을 평가하였다. 동일한 무게의 시편일지라도 계측효율의 차이가 20% 나는 것을 확인하였고, 이는 시편의 물리적 형태가 서로 다르기 때문인 것으로 보인다. 토양 중 우라늄을 화학분리 한 후, ICP-MS로 우라늄을 직접 측정한 결과와 전알파 농도를 비교하였다. 전알파는 실제 우라늄 농도에 비해 50% 과소평가되었다. 알파핵종별 전알파 계측효율이 최대 3배 차이 나기 때문에, 전알파 분석결과는 개별 알파핵종의 합과 비교하기 보다는 스크리닝 개념으로 사용하는 것이 적절하다.
우리는 실험과 MCNP 시뮬레이션을 통해 전알파 분석법의 한계를 설명하였다. 국내에서 중·저준위 방사성폐기물 인도 규정 관련, 전알파 분석법은 방사성폐기물을 처분하기 위해 반드시 규명해야 할 방사성 특성평가 인자이다. 전알파 분석법은 시료 준비 절차가 간단하고 신속한 분석 결과를 제공하지만, 정량분석 인자로 사용하는 것은 적절하지 않다. KCl과 241Am을 이용하여 시편 건조고형물 무게에 따른 전알파 계측효율을 평가하였다. 동일한 무게의 시편일지라도 계측효율의 차이가 20% 나는 것을 확인하였고, 이는 시편의 물리적 형태가 서로 다르기 때문인 것으로 보인다. 토양 중 우라늄을 화학분리 한 후, ICP-MS로 우라늄을 직접 측정한 결과와 전알파 농도를 비교하였다. 전알파는 실제 우라늄 농도에 비해 50% 과소평가되었다. 알파핵종별 전알파 계측효율이 최대 3배 차이 나기 때문에, 전알파 분석결과는 개별 알파핵종의 합과 비교하기 보다는 스크리닝 개념으로 사용하는 것이 적절하다.
In this study, we discussed the limitations of gross alpha measurements for the characterization of radioactive wastes produced in nuclear facilities through experimental tests and Monte Carlo N-particle transport simulations. The determination of gross alpha is essential for the disposal of radioac...
In this study, we discussed the limitations of gross alpha measurements for the characterization of radioactive wastes produced in nuclear facilities through experimental tests and Monte Carlo N-particle transport simulations. The determination of gross alpha is essential for the disposal of radioactive waste produced in nuclear facilities in Korea. The measurements of gross alpha are easy to perform and yield rapid analytical results, but it cannot be used for quantitative analysis. The error of counting efficiency for gross alpha with various masses of the deposit on planchets using KCl and 241Am was determined. The relative deviation of the counting efficiency in samples having the same mass was 20%. Uranium was extracted from the soil through acid leaching and extraction chromatography, and the concentration of U determined by inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) was compared with the results for gross alpha. The gross alpha was underestimated by 50% compared to the U concentration by ICP-MS. The counting efficiency depended on the energy from the alpha emitters, which differed by up to three times in determination of the counting efficiency depending on the kinds of alpha radionuclides of interest. Therefore, the gross alpha is not compatible with the sum of radioactivity for each alpha emitter and is suitable as a screening method.
In this study, we discussed the limitations of gross alpha measurements for the characterization of radioactive wastes produced in nuclear facilities through experimental tests and Monte Carlo N-particle transport simulations. The determination of gross alpha is essential for the disposal of radioactive waste produced in nuclear facilities in Korea. The measurements of gross alpha are easy to perform and yield rapid analytical results, but it cannot be used for quantitative analysis. The error of counting efficiency for gross alpha with various masses of the deposit on planchets using KCl and 241Am was determined. The relative deviation of the counting efficiency in samples having the same mass was 20%. Uranium was extracted from the soil through acid leaching and extraction chromatography, and the concentration of U determined by inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) was compared with the results for gross alpha. The gross alpha was underestimated by 50% compared to the U concentration by ICP-MS. The counting efficiency depended on the energy from the alpha emitters, which differed by up to three times in determination of the counting efficiency depending on the kinds of alpha radionuclides of interest. Therefore, the gross alpha is not compatible with the sum of radioactivity for each alpha emitter and is suitable as a screening method.
본 연구는 정량평가 측면에서, 방사성폐기물 특성평가를 위한 전알파 분석결과의 한계를 설명하고자 한다. 이를 위해, 시편 건조고형물의 무게에 따른 전알파 계측효율 보정곡선을 평가하고 그 오차를 살펴보았다.
제안 방법
전알파 계측효율을 결정할 때 사용하는 선원의 종류가 전알파 방사능 농도 해석에 미치는 결과를 실제 실험과 MCNP 모델링을 통해 알아보았다. 실제 토양 시료를 대상으로 U 농도와 전알파를 분석하여, 개별 알파핵종의 농도와 전알파 분석결과를 비교하였다.
본 연구는 정량평가 측면에서, 방사성폐기물 특성평가를 위한 전알파 분석결과의 한계를 설명하고자 한다. 이를 위해, 시편 건조고형물의 무게에 따른 전알파 계측효율 보정곡선을 평가하고 그 오차를 살펴보았다. 전알파 계측효율을 결정할 때 사용하는 선원의 종류가 전알파 방사능 농도 해석에 미치는 결과를 실제 실험과 MCNP 모델링을 통해 알아보았다.
이를 위해, 시편 건조고형물의 무게에 따른 전알파 계측효율 보정곡선을 평가하고 그 오차를 살펴보았다. 전알파 계측효율을 결정할 때 사용하는 선원의 종류가 전알파 방사능 농도 해석에 미치는 결과를 실제 실험과 MCNP 모델링을 통해 알아보았다. 실제 토양 시료를 대상으로 U 농도와 전알파를 분석하여, 개별 알파핵종의 농도와 전알파 분석결과를 비교하였다.
대상 데이터
계측효율을 평가하기 위해 사용한 알파 개봉선원은 241Am (Eckert&Ziegler)과 U 표준용액(Accustandrd)이다. 0.1 M HNO3으로 희석한 241Am 58 Bq·g-1을 사용하였고, U 표준용액의 농도는 1000 μg·g-1이다. ICP-MS (iCAP-RQ®, Thermo)로 동위원소비를 분석한 결과, 234U/238U은 0.
소수기(hydrophobic)와 친수기(hydrophilic)로 구성된 계면활성제가 물과 반응하면, 물의 표면장력을 감소시켜 플란쳇 위에 균질하게 펼쳐진다[9]. 전알파 시편 건조고형물의 무게에 따른 계측효율을 평가하기 위해 KCl (Sigma-Aldrich)과 0.1 M Ammonium bi-oxalate (ABO) 용액을 사용하였다. 0.1 M ABO 용액은 TRU® resin (100~150 μm, Eichrom)에서 U을 추출하기 위해 사용되었다.
04 이다. 전알파 측정에 사용한 GPC는 XLB-S5® (Canberra)이고, 알파 Plateau와 베타 Plateau를 결정하기 위해, 241Am (Eckert&Zigler), 90Sr (Eckert&Zigler) 디스크 선원을 사용했다.210Po 디스크 선원(Eckert&Zigler)은 베타중첩율 평가를 위해 사용되었다.
이론/모형
이 연구에서 사용한 측정기기에 대해 전알파 효율을 몬테카를로 코드인 MCNPX를 사용하여 시뮬레이션 하였다. Fig.
성능/효과
실험과 MCNP 시뮬레이션을 이용하여, 알파핵종의 종류에 따라 전알파 계측효율이 3배까지 차이 나는 것을 확인하였다. 따라서 특정 알파핵종을 사용하여 계측효율을 결정하는 전알파분석법은 혼합된 알파핵종의 방사능 총합을 정량평가하기 위한 방법으로서 적절하지 않다.
시편 준비 과정이 간단한 반면, 기하학적으로 동일한 형태의 시편을 제조하는 것이 수월하지 않고, 자가흡수라는 알파핵종의 특성 때문이다. 실험과 MCNP 시뮬레이션을 이용하여, 알파핵종의 종류에 따라 전알파 계측효율이 3배까지 차이 나는 것을 확인하였다. 따라서 특정 알파핵종을 사용하여 계측효율을 결정하는 전알파분석법은 혼합된 알파핵종의 방사능 총합을 정량평가하기 위한 방법으로서 적절하지 않다.
전알파 분석은 알파핵종 분석 방법 중 가장 간편한 전처리 절차를 필요로 하고, 신속한 분석법이긴 하나, 정량분석 방법으로는 적절하지 않다. 전알파 분석용 시편 준비 과정에서, 우리는 20%의 계측효율 오차를 확인하였다. 경우에 따라, 그 오차는 커질 수 있다.
후속연구
알파핵종의 반감기가 길기 때문에, 중저준위 방사성폐기물 처분장 관리 측면에서 개별 알파핵종의 농도를 요구할 수 있다. 아직 국내에 관련 규정이나 절차는 없지만, 개별 알파핵종 분석을 결정할 전알파 기준치가 마련될 필요가 있다. 이 때, 시편 준비 및 계측효율 평가 방법을 포함한 전알파 분석법이 먼저 표준화 되는 것이 중요하다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
전알파 분석법은 어떻게 나뉘어지는가?
원안위 고시에서, 전알파는 ‘해당 포장물 또는 시료에 함유된 알파선을 방출하는 방사성핵종 전체’를 말한다[2]. 전알파 분석법은 액체섬광계수기(LSC, Liquid Scintillation Counter)와 기체비례계수기(GPC, Gas-flow Proportional Counter)법으로 나뉜다[4,5]. LSC는 알파/베타 입자가 섬광용액과 반응하여 방출되는 광자의 특성을 이용해 알파/베타 핵종을 구분한다.
2020년 2월 기준 국내 원자력발전소 부지 내에 임시 보관 중인 운영폐기물은 어떠한가?
원자력시설 운영 또는 해체 중 필연적으로 방사성폐기물은 발생한다. 2020년 2월 기준, 국내 원자력발전소 부지 내에 임시 보관 중인 운영폐기물은 고리 42,628 드럼, 한빛 20,929 드럼, 월성 15,988 드럼, 한빛 10,731 드럼이다. 이것은 각 부지별 최대 저장량의 63~79%에 해당한다[1].
액체섬광계수기는 어떤 특성을 이용해 알파/베타 핵종을 구분하는가?
전알파 분석법은 액체섬광계수기(LSC, Liquid Scintillation Counter)와 기체비례계수기(GPC, Gas-flow Proportional Counter)법으로 나뉜다[4,5]. LSC는 알파/베타 입자가 섬광용액과 반응하여 방출되는 광자의 특성을 이용해 알파/베타 핵종을 구분한다. 알파입자는 지발인광에 의한 펄스를, 베타입자는 즉발형광에 의한 펄스를 유발한다.
참고문헌 (12)
Korea Hydro and Nuclear Power Co., Inventory of Operational Radioactive Waste in the Interim Storage of Khnp. Accessed Apr. 6 2020. Available from: https://npp.khnp.co.kr/board/view.khnp?boardIdBBS_0000011&menuCdDOM_000000103003001000&startPage1&dataSid3811.
Nuclear Safety and Security Commission, General Acceptance Criteria for Low and Intermediate Level Radioactive Waste, NSSC Notice No. 2017-60 (2017).
Nuclear Safety and Security Commission, Regulation on the Criteria for the Classification and Clearance of Radioactive Wastes, NSSC Notice No. 2017-65 (2017).
Internatioinal Standard Organization, "Water Quality-Measurement of Gross Alpha and Gross Beta Activity in Non-Saline Water-Thin Source Deposite Method", ISO 10704 (2009).
American Society for Testing and Materials International, "Standard Test Method for Alpha and Beta Activity in Water by Liquid Scintillation Couting", ASTM D7283-13 (2013).
Y. Jung, H. Kim, K. H. Chung, and M. J. Kang. "Study of the Determination of 226Ra in Soil Using Liquid Scintillation Counter", Anal. Sci. Technol., 29(2), 65-72 (2016).
The Lund/Lbnl Nuclear Data Serach. Accessed Mar. 10, 2017. Available at: http://nucleardata.nuclear.lu.se/toi/.
Internatioinal Standard Organization, "Measurement of Radioactivity in the Environment-Soil-Part 6: Measurement of Gross Alpha and Gross Beta Activites", ISO 18589-6 (2009).
R.J. Robson and E.A. Dennis. "The Size, Shape, and Hydration of Nonionic Surfactant Micelles. Triton X-100", J. Phys. Chem., 81(11), 1075-1078 (1977).
V. Jobbagy, J. Meresova, E. Dupuis, P. Kwakman, T. Altzitzoglou, A. Rozkov, M. Hult, H. Emteborg, and U. Watjen. "Results of a European Interlaboratory Comparison on Gross Alpha/Beta Activity Determination in Drinking Water", J. Radioanal. Nucl. Chem., 306, 325-331 (2015).
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