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문제 정의
- 따라서, 본 연구에서는 낙동강 수계내 정수장(drinking water treatment plant)에서의 PFCs 거동을 살펴보고, 특히 활성탄 흡착지에서 입상 활성탄(granule activated carbon, GAC)의 신탄과 재생탄에 따른 PFCs 의 사용 경과에 따른 제거효율을 모니터링 하였고, GAC 최적 운전 기간 파악을 위해 실 규모 활성탄 흡착지 유입수를 대상으로 lab-scale 규모로 GAC 재질 별(야자계와 석탄계) PFCs 처리 특성을 비교 분석하였다. 또한, 활성탄의 비표면적을 향상시키면 사용기간을 증가시킬 수 있으므로 실 규모 정수장 운영에서 도출된 인자를 중심으로 물질 수지를 작성함으로써 활성탄 흡착지의 운영 및 재생 주기를 결정하고자 하였다.
- 따라서, 본 연구에서는 낙동강 수계내 정수장(drinking water treatment plant)에서의 PFCs 거동을 살펴보고, 특히 활성탄 흡착지에서 입상 활성탄(granule activated carbon, GAC)의 신탄과 재생탄에 따른 PFCs 의 사용 경과에 따른 제거효율을 모니터링 하였고, GAC 최적 운전 기간 파악을 위해 실 규모 활성탄 흡착지 유입수를 대상으로 lab-scale 규모로 GAC 재질 별(야자계와 석탄계) PFCs 처리 특성을 비교 분석하였다. 또한, 활성탄의 비표면적을 향상시키면 사용기간을 증가시킬 수 있으므로 실 규모 정수장 운영에서 도출된 인자를 중심으로 물질 수지를 작성함으로써 활성탄 흡착지의 운영 및 재생 주기를 결정하고자 하였다.
- 낙동강 원수를 대상으로 실 규모 정수장 GAC 흡착지와 lab-scale GAC로부터 얻은 인자를 물질 수지에 적용한 결과, 기존 비 표면적 1,000 m2/g보다 비표면적이 향상된 활성탄(2,500 m2/g)을 사용하면 흡착량을 향상시켜 활성탄 사용기간을 기존 4개월에서 10개월로의 증가가 가능함이 도출되었다. 이러한 본연구 결과는, 과불화합물 거동 에 따른 최적 정수처리장 운영이 과불화합물을 제어 할수 있는 가능성을 시사하는 바이다.
제안 방법
- 3종의 PFCs의 검출 한계(limit of detection, LOD)의 경우는 1.0 ng/L (n=7, 3.143×S.D), 정량 한계(limit of quantification, LOQ)는 3.0~4.0 ng/L (n=7, 10×S.D)로 나타났으며, 3종의 PFCs의 검량선 작성, 정성 및 정량은 EIC(Extracted Ion Chromatogram)을 이용하였다 (Son et al., 2013b).
- Table 3에서 나타난 바와 같이 M1과 M2 정수장의 경우 원수에 비하여 정수에서의 PFHxS의 평균 농도가 높게 나타나 이에 대한 원인을 파악하고자 고도정수처리공정으로 운영중인 M1과 M2 정수장을 대상으로 정수장 공정별 PFCs 거동을 조사하였다 (Fig. 5).
- 활성탄 비표면적 증대를 통한 PFCs 적용 사례가 발견되지 않았지만, 활성탄 자체의 비표면적 증대를 통해 정량적으로 재생 주기가 얼마까지 증가될 수 있으며 안정적 처리 가능성 여부를 물질 수지 방법을 이용하여 파악하였다. 또한, 신규 활성탄 대신 활성탄을 재생하는 방법을 적용하고자 과열증기방법을 물질수지도에 적용하여 결과값을 도출하였다 (Fig. 8). 본 연구 대상이었던 낙동강 왜관 소권역 수계로 부터 M1 및 M2 정수장으로 유입된 유입수의 평균 0.
- 모든 시료는 0.2 µm 멤브레인 필터(Phennomanex, USA)로 여과하여 입자성 불순물을 제거한 후 사용하였으며, 전 처리가 끝난 시료 수는 PAL(Swiss)사의 RTC 장비를 사용하여 분석 장비에 직접 주입하였으며, PFCs의 분석을 위해 ABI Sciex 5500 LC/MS/MS(AB SCIEX Quad 5500, USA)를 사용하였으며, 이외의 자세한 분석 조건을 Table 2에 나타내었다.
- 응집/침전/여과 공정을 거친 낙동강 원수를 대상으로 PFCs에 대한 적정한 활성탄 재생 주기 및 신탄 교체 주기를 파악하고자 lab-scale GAC를 200여일 간 운전하였다. 이때 적용된 GAC는 야자 계 활성탄이었으며, 대조군으로 석탄 계 GAC는 112일간 운전하였다.
- 정수장 공정별 시료 채수는 2018년 7월 M1과 M2 정수장에 대하여 원수, 전오존수, 침전수, 여과수, 후오존수, 활성탄 처리수, 정수에 대하여 각각 3회를 분석하였다.
- 충전한 후 정량 펌프를 사용하여 연속 흡착럼으로 운전하였다. 컬럼 장치의 실험 방법은 EBCT 15 min, 통수 량 1.4 ㎥/d, 운전 방식은 하향류로 하였고, 역세척은 주 1회 실시하였으며, 공세는 실시하지 않았다. 실험에 사용된 야자 계 및 석탄계 활성탄은 성능시험을 통하여 Table 1에 나타내었으며, 연속 흡착 컬럼 세트의 모식도를 Fig.
- , 2016). 활성탄 비표면적 증대를 통한 PFCs 적용 사례가 발견되지 않았지만, 활성탄 자체의 비표면적 증대를 통해 정량적으로 재생 주기가 얼마까지 증가될 수 있으며 안정적 처리 가능성 여부를 물질 수지 방법을 이용하여 파악하였다. 또한, 신규 활성탄 대신 활성탄을 재생하는 방법을 적용하고자 과열증기방법을 물질수지도에 적용하여 결과값을 도출하였다 (Fig.
- M1 정수장은 동일 유입수에 대하여 동일 공정과 병렬로 구성된 다수의 활성탄지를 운전하고 있으며, 각각의 흡착지에 따라 재생탄과 신탄을 사용하고 있으며, 교체경과일은 최대 3년으로 활성탄 흡착지의 지별로 경과년수가 다양하게 운영하고 있으며, 교체경과일이 2년이 넘은 흡착지에 대해서는 유입수 성상에 따라 분말 활성탄(Powdered activated carbon, PAC)을 함께 운영하고 있다. 활성탄 흡착지의 교체주기를 0~1년을 1 year, 1~2년을 2 year, 2~3년을 3 year로 구분하여 24개 활성탄 흡착지에서의 PFCs(PFOS, PFHxS, PFOA)의 거동을 3회에 걸쳐 조사하였다 (Fig. 6). 모니터링 결과 PFOS는 원수 및 활성탄 흡착지 모두에서 검출이 되지 않았다.
대상 데이터
- 분석 용매는 ammonium acetate, acetonitrile(HPLC grade, Merck), methanol(HPLC grade, Merck)을 사용하였다. Milli Q water가 모든 실험에서 사용되었다. 실험기간 동안 사용된 GAC 활성탄인 석탄계 활성탄과 야자계 활성탄은 Filtrasorb 400®(Calgon Carbon Corporation, Feluy, Belgium)에서 구입되었으며 성능시험 결과는 Table 1에 나타내었다.
- 낙동강 수계 M1과 M2 정수장 원수와 정수내 존재 하는 PFCs를 대상으로 분석을 하였으며 (Fig. 4), 다음 Table 3처럼 M1 정수장의 경우 PFHxS는 원수 N.D~0.340 μg/L, 정수 0.007~0.231 μg/L, PFOA는 원수 N.D~0.041 μg/L, 정수 N.D~0.034 μg/L로 나타났으며, M2 정수장의 경우 PFHxS는 원수 N.D~0.344 μg/L, 정수 0.006~0.267 μg/L, PFOA는 원수 N.D~0.037 μg/L, 정수 N.D~0.034 μg/L로 검출 범위를 보이고있다.
- 낙동강 수계 채수대상은 3개 지점으로 G 공공하수처리시설 방류 지점(S), M1 정수장 유입수 및 정수와 M2 정수장 유입수 및 정수를 대상으로 하였으며, Fig. 1에 3개 지점을 간략히 나타내었다. 시료는 2018년 5월부터 12월까지 S지점에 대해 30여회 M1과 M2에 대하여 80회에 걸쳐 주기적으로 채수하였으며, 시료의 변질을 막기 위해 1L 용량의 갈색 유리병에 채수한후 분석 전까지 4°C 냉장 보관하였다.
- , 2014). 낙동강 왜관 소권 역수계를 중심으로 산업단지에 위치한 G공공하수처리 시설 방류 지점 하천 샘플링 지점(S), 하류 지점에 위치한 정수장 M1과 M2의 하천 샘플링 지점 및 PFCs 현황을 Fig. 1에 나타내었다.
- 또한, 내부 표준물질은 13C-PFOA (98%)는 Perkin-Elmer Life & Analytical Science사에서 구입하여 사용하였다.
- 정수장 공정별 시료 채수는 2018년 7월 M1과 M2 정수장에 대하여 원수, 전오존수, 침전수, 여과수, 후오존수, 활성탄 처리수, 정수에 대하여 각각 3회를 분석하였다. 또한, 야자 계 GAC 활성탄 흡착 실험은 2018년 6월부터 12월, 석탄계 GAC 활성탄 흡착 실험은 2018년 9월부터 12월에 걸쳐 M1 정수장 여과수를 유입수로 사용하였다.
- 본 연구 대상이었던 낙동강 왜관 소권역 수계로 부터 M1 및 M2 정수장으로 유입된 유입수의 평균 0.3 μg/L을 기준으로 하였고, 기준 흡착율은 lab-scale test의 결과를 이용하여 4.588 mg/kg 을 적용하였다.
- 본 연구는 실 규모 하수처리장 방류수, 정수장 원수및 정수 그리고 실험실 규모 GAC 활성탄 흡착 실험을 대상으로 하였다. GAC 활성탄 흡착 실험에 사용된 흡착 컬럼은 내경 20 mm의 아크릴 재질로 2개조의 컬럼 내부에 야자계 및 석탄계 GAC를 각각 100 cm Fig.
- 또한, 내부 표준물질은 13C-PFOA (98%)는 Perkin-Elmer Life & Analytical Science사에서 구입하여 사용하였다. 분석 용매는 ammonium acetate, acetonitrile(HPLC grade, Merck), methanol(HPLC grade, Merck)을 사용하였다. Milli Q water가 모든 실험에서 사용되었다.
- 시료는 2018년 5월부터 12월까지 S지점에 대해 30여회 M1과 M2에 대하여 80회에 걸쳐 주기적으로 채수하였으며, 시료의 변질을 막기 위해 1L 용량의 갈색 유리병에 채수한후 분석 전까지 4°C 냉장 보관하였다.
- 실험기간 동안 사용된 GAC 활성탄인 석탄계 활성탄과 야자계 활성탄은 Filtrasorb 400®(Calgon Carbon Corporation, Feluy, Belgium)에서 구입되었으며 성능시험 결과는 Table 1에 나타내었다.
- 실험에 사용된 PFCs 표준물질은 98%이상의 순도를 가진 potassium perfluorohexane sulfonate(PFHxS), potassium perfluorooctane sulfonate(PFOS) 및 perfluorooctanoic acid(PFOA) 3종으로 Sigma-aldrich사에서 구매하였다. 또한, 내부 표준물질은 13C-PFOA (98%)는 Perkin-Elmer Life & Analytical Science사에서 구입하여 사용하였다.
- 응집/침전/여과 공정을 거친 낙동강 원수를 대상으로 PFCs에 대한 적정한 활성탄 재생 주기 및 신탄 교체 주기를 파악하고자 lab-scale GAC를 200여일 간 운전하였다. 이때 적용된 GAC는 야자 계 활성탄이었으며, 대조군으로 석탄 계 GAC는 112일간 운전하였다. 운전에 적용된 야자 계 활성탄 및 석탄 계 활성탄의비 표면적은 804.
성능/효과
- 고도정수처리 공정별로 PFCs의 모니터링 결과 PFCs가 제거되는 공정은 입상 활성탄(GAC) 공정으로 나타났으며, PFCs의 제거율은 GAC의 교체주기가 짧을수록 증가하였다. GAC의 사용기간이 1년이 넘게 되면 파과점을 넘게 되어 PFCs 농도가 원수보다 정수에서 높게 나타나는 현상이 발생되었다. 보완으로 분말 활성탄 (PAC)를 적용 시 PFCs의 제거가 확인되어 GAC와 PAC의 적절한 운전이 PFCs 관련 안정적인 정수장 운영에 도움이 되는 것으로 나타났다.
- 각 지점을 대상으로 5월부터 12월까지 40~80회에 걸쳐 주기적으로 모니터링한 결과 G공공하수처리시설 방류 지점 하천(S)는 0.044 0.04 PFHxS g/L, 0.000 0.00 PFOS g/L, 0.037 0.011 PFOA g/L의 검출 농도를 나타내었다 (Fig. 3(A-C)).
- 6B, C, D). 결론적으로, PFCs의 제거율 분석결과 교체 경과 년수가 적을수록 제거율도 높은 것으로 분석되어 GAC의 교체주기를 짧게 할수록 PFCs의 제거율은 높아질 것으로 판단된다. 정수처리에서의 입상 활성탄(GAC)공정은 수중의 유기오염물질, 이취미화합물(Geogmin, 2-MIB) 및 천연유기물질(natural organic matter, NOM)을 제거하는 데 널리 이용되고 있다 (Babi et al.
- 고도정수처리 공정별로 PFCs의 모니터링 결과 PFCs가 제거되는 공정은 입상 활성탄(GAC) 공정으로 나타났으며, PFCs의 제거율은 GAC의 교체주기가 짧을수록 증가하였다. GAC의 사용기간이 1년이 넘게 되면 파과점을 넘게 되어 PFCs 농도가 원수보다 정수에서 높게 나타나는 현상이 발생되었다.
- 괄목할 만한 데이터는 1년 이내의 교체 경과된 활성탄 흡착지 유출수 중 6개월 이내 최근에 교체된 GAC (GAC 2, GAC 7) 유출수에서는 PFHxS 및 PFOA가 100% 제거되는 결과를 나타냈다 (Fig. 6B).
- 각 지점별로 PFCs화합물중에서 PFHxS 및 PFOA가 주로 검출이 되었고 PFOS는 검출이 되지 않았다. 낙동강 수계 및 지류 별 PFCs 11종에 대해 분석한 결과 7종이 검출되었고 그 중 PFOS는 4.1~302.8 ng/L, PFOA 3.8~329.2 ng/L로 검출되었으며, 특히 중류에는 PFOA 가 하류로 갈수록 PFOS 비율이 증가하였고 상류에는 PFCs가 거의 검출되지 않았으나 중류 부근인 G공공하수처리시설 이후 농도가 증가한것으로 나타 났다 (Son et al., 2013a).
- 적절한 재생 주기 산정을 위한 GAC 연속 흡착 컬럼 실험에서 PFCs 제거율은 PFHxS가 통수한지 108일만에 파과되었고, PFOA는 161일만에 파과되어 안정적인 PFCs처리를 위해서는 년 3회의 재생 주기가 필요함으로 나타났다. 낙동강 원수를 대상으로 실 규모 정수장 GAC 흡착지와 lab-scale GAC로부터 얻은 인자를 물질 수지에 적용한 결과, 기존 비 표면적 1,000 m2/g보다 비표면적이 향상된 활성탄(2,500 m2/g)을 사용하면 흡착량을 향상시켜 활성탄 사용기간을 기존 4개월에서 10개월로의 증가가 가능함이 도출되었다. 이러한 본연구 결과는, 과불화합물 거동 에 따른 최적 정수처리장 운영이 과불화합물을 제어 할수 있는 가능성을 시사하는 바이다.
- 따라서, 99%의 처리율을 보이고 있는 GAC에 적용 시 10개월간 처리가 가능하고, 유출수는 0.003 μg/L 이하로 도출되었다.
- 5%만 정수처리에 활용에 가능하다. 따라서, 기존 비 표면적 1,000 m2/g보다 비표면적이 향상된 국내외 활성탄(2,500 m2/g)을 사용하여 PFASs의 흡착량을 향상시킴으로써 활성탄 사용기간을 기존 4개월에서 10개월로 증가시킬 수가 있다 (Fig. 8). 과열 증기 활성탄 재생 프로세스 조사결과 활성탄 1톤 재생시 과열 증기 4.
- 이러한 한계점이 있긴 하지만 본 연구에서 진행하였던 lab-scale GAC는 실제 정수장의 공정 각 단계를 거친 활성탄 흡착지의 유입수를 대상으로 실험을 실시하였으며, 100여일이 지나면 PFCs의 파과가 일어나기 시작함을 발견하였다. 따라서, 본 실험조건에서는 표면적 1,000 m2/g의 활성탄으로 운전을 할 경우에는 연 3회의 재생이 필요하다고 나타났다. 그러나, 실 규모 운전에서 재생이 원활하지 않은 경우는 PAC를 적용하여 운전 하는 것이 대안으로 추천되고 있다.
- 따라서, 평균 제거율 90%를 물질 수지에 적용한 결과 처리 수량 및 유출 수질은 27.3 ton 및 109μg/L으로 도출되었다.
- 6). 모니터링 결과 PFOS는 원수 및 활성탄 흡착지 모두에서 검출이 되지 않았다. 이는 상류에 위치한 산업단지 제조공장에서 과불화 화합물 중 PFOS를 이용하지 않은 것으로 판단된다.
- GAC의 사용기간이 1년이 넘게 되면 파과점을 넘게 되어 PFCs 농도가 원수보다 정수에서 높게 나타나는 현상이 발생되었다. 보완으로 분말 활성탄 (PAC)를 적용 시 PFCs의 제거가 확인되어 GAC와 PAC의 적절한 운전이 PFCs 관련 안정적인 정수장 운영에 도움이 되는 것으로 나타났다. 적절한 재생 주기 산정을 위한 GAC 연속 흡착 컬럼 실험에서 PFCs 제거율은 PFHxS가 통수한지 108일만에 파과되었고, PFOA는 161일만에 파과되어 안정적인 PFCs처리를 위해서는 년 3회의 재생 주기가 필요함으로 나타났다.
- 5 g/mL로 동일하다. 운전 기간 200여일 동안, 야자계의 PFHxS 제거율은 63.7%이며 통수한 지 108일만에 파과(breakthrough)되어 제거율이 계속 감소하고 있으며, PFOA 제거율은 86.7%이며 161일만에 파과되기 시작하였다 (Fig. 7 A, B, C). 석탄 계는 운전 기간 112일 동안 PFCs (PFHxS, PFOA, PFOS) 모두 제거되었다 (Fig.
- 다만, 실규모에서의 최적 운전을 위해서는 pilot-scale 운전을 통한 적절한 운전 인자를 잡아야 될 필요성이 있다. 이러한 한계점이 있긴 하지만 본 연구에서 진행하였던 lab-scale GAC는 실제 정수장의 공정 각 단계를 거친 활성탄 흡착지의 유입수를 대상으로 실험을 실시하였으며, 100여일이 지나면 PFCs의 파과가 일어나기 시작함을 발견하였다. 따라서, 본 실험조건에서는 표면적 1,000 m2/g의 활성탄으로 운전을 할 경우에는 연 3회의 재생이 필요하다고 나타났다.
- 보완으로 분말 활성탄 (PAC)를 적용 시 PFCs의 제거가 확인되어 GAC와 PAC의 적절한 운전이 PFCs 관련 안정적인 정수장 운영에 도움이 되는 것으로 나타났다. 적절한 재생 주기 산정을 위한 GAC 연속 흡착 컬럼 실험에서 PFCs 제거율은 PFHxS가 통수한지 108일만에 파과되었고, PFOA는 161일만에 파과되어 안정적인 PFCs처리를 위해서는 년 3회의 재생 주기가 필요함으로 나타났다. 낙동강 원수를 대상으로 실 규모 정수장 GAC 흡착지와 lab-scale GAC로부터 얻은 인자를 물질 수지에 적용한 결과, 기존 비 표면적 1,000 m2/g보다 비표면적이 향상된 활성탄(2,500 m2/g)을 사용하면 흡착량을 향상시켜 활성탄 사용기간을 기존 4개월에서 10개월로의 증가가 가능함이 도출되었다.
- 특히 PFOA가 거의 모든 지역 정수장에서 높게 나왔으며 부산시, 울산시, 경상남도 지역에서 N.D~0.0971 μg/L(평균 0.0152), 0.0065∼0.0368 μg/L(평균 0.0201), N.D~0.0995 μg/L(평균 0.0188) 각각의 검출되었다.
- 108일에 파과점(breakthrough point)에 이른 야자 계 활성탄에 비하여 112일 운전기간에도 파과점에 이르지 않은 석탄계 활성탄의 제거능이다소 크게 나타난 것은 야자계와 석탄계의 비표면적및 세공 면적의 차이에서 오는 것으로 판단된다. 활성탄 파과점까지의 야자계 활성탄 운전의 경우 총 PFCs 총 흡착량은 2,694.7 mg/ton-AC으로 정량이 되었고 총 활성탄 대비 PFCs 흡착에 사용된 활성탄량인 총활성탄 사용율은 1.670%로 나타났다. 반면 운전기간동안의 석탄계 활성탄 운전의 경우 총 활성탄 사용율은 1.
- 6B). 활성탄이 신탄 및 재생탄의 경우 사용기간이 1년이 넘어 2차년 이상으로 갈수록 신탄에 비하여 재생탄의 효율이 다소 감소되는 경향을 보이고 있으나 1년 미만 특히 6개월 미만에서는 PFHxS 및 PFOA가 100% 제거되는 결과를 나타냈다 (Fig. 6B, C, D). 결론적으로, PFCs의 제거율 분석결과 교체 경과 년수가 적을수록 제거율도 높은 것으로 분석되어 GAC의 교체주기를 짧게 할수록 PFCs의 제거율은 높아질 것으로 판단된다.
후속연구
- , 2009). 따라서, 수계 원수에 내포된 PFCs의 적절한 처리를 위해서는 원수내에서의 PFCs 거동 특성 파악과 정수장내 GAC 공정 그리고 효율적인 GAC 운전 방법, 즉 활성탄의 최적 재생 주기 및 활성탄 사용 기간 증대와 같은 연구가 필요하다.
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