[논문]0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소시스템에서 대량생산 산소전달입자의 환원반응 특성에 미치는 온도, 압력, 유속 및 용량의 영향

류호정; 이도연; 남형석; 황병욱; 김하나; 원유섭; 백점인

doi:10.7316/khnes.2021.32.1.53

0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소시스템에서 대량생산 산소전달입자의 환원반응 특성에 미치는 온도, 압력, 유속 및 용량의 영향
Effects of Temperature, Pressure, Gas Velocity, and Capacity on Reduction Characteristics of Mass Produced Particle in a 0.5 MWth Chemical Looping Combustion System 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.32 no.1, 2021년, pp.53 - 62

류호정 (한국에너지기술연구원) , 이도연 (한국에너지기술연구원) , 남형석 (한국에너지기술연구원) , 황병욱 (한국에너지기술연구원) , 김하나 (한국에너지기술연구원) , 원유섭 (한국에너지기술연구원) , 백점인 (한국전력공사 전력연구원)

Abstract ▼ AI-Helper

Batch type reduction-oxidation tests were performed to check effects of temperature, pressure, gas velocity, and capacity on reduction characteristics of mass produced particle in a 0.5 MWth chemical looping combustion system. The fuel conversion and the CO2 selectivity increased as the temperature increased and as the gas velocity decreased. However the CO2 selectivity showed the maximum and decreased as the capacity increased because the CO emission increased. The results show that high temperature, low gas velocity and low inert gas concentration are preferable to ensure high reactivity of oxygen carrier in the fuel reactor.

주제어

표/그림 (12)

그림 Fig. 1. Conceptual diagram of chemical looping combustion system
그림 Fig. 2. Microscopic image of N016-R4 particle
그림 Fig. 3. Three dimensional view of 0.5 MWth chemical looping combustion system
표 Table 1. Summary of particle characteristics
표 Table 2. Typical composition of natural gas
그림 Fig. 4. Trends of (a) flow rate, (b) temperature, (c) relative con-centration, (d) fuel conversion and CO₂ selectivity during re-duction reaction
그림 Fig. 5. Trends of (a) air flow rate, (b) temperature, (c) O₂ con-centration during oxidation reaction
그림 Fig. 6. Effects of temperature and total flow rate on (a) fuel con-version, (b) CO₂ selectivity
그림 Fig. 7. Effects of total flow rate and temperature on (a) fuel con-version, (b) CO₂ selectivity
그림 Fig. 8. Effects of capacity, temperature, and gas velocity on (a) fuel conversion, (b) CO₂ selectivity
그림 Fig. 9. Effects of pressure and gas velocity on (a) fuel con-version, (b) CO₂ selectivity
그림 Fig. 10. Effects of capacity and temperature on (a) fuel con-version, (b) CO₂ selectivity

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소 시스템의 운전조건 선정을 위해 N016-R4 입자를 산소전달 입자로 사용하여 환원반응특성에 미치는 온도, 압력, 유속 및 용량의 영향을 측정 및 비교하였다.

제안 방법

0.5 MWth 급 가압 케미컬루핑 연소시스템에서 N016-R4 입자의 환원반응성을 확인하기 위해 공기반응기와 연료반응기 사이의 고체순환이 없는 회분식 반응조건에서 실험을 수행하였다. 이를 위해 상부 루프 실과 연료반응기 사이, 연료반응기와 하부 루프실 사이의 배관에 blind flange를 설치하여 공기반응기와 연료반응기를 분리하였으며 가압 조건에서 연료 반응기의 압력은 후단에 설치된 압력제어밸브 (pressure control val.
0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소시스템의 연료 반응기에서 환원반응특성을 해석하기 위한 특성 값으로 연료 전화율(fuel conversion)과 CO₂ 선택도(CO₂ se- lectivity)를 고려하였다. 연료전화율은 주입된 연료의 몰수 중 반응한 연료의 몰수를 의미하며 식 (3) 과같이 정의된다.
0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소시스템의 운전조건을 선정하기 위해 대량생산된 최적 산소 전달 입자를 사용하여 환원반응특성에 미치는 온도, 압력, 유속 및 용량의 영향을 측정 및 비교하였다. 본 연구에서 얻어진 결론을 요약하면 다음과 같다.
80 m) 의산소전달입자를 장입하였으며 공기를 주입하면서 온도를 상승시켜 반응기의 온도가 900℃ 이상이 되면, 주입되는 기체를 공기에서 질소로 교체하여 반응기 내부의 기체를 치환하였다. 기체가 질소로 치환되었는지의 여부는 기체분석기에서 측정된 산소농도가 0이 되었는지를 확인하여 결정하였다. 기체의 치환이 완료되면 질소와 천연가스의 혼합기체를 주입하여 산소전달 입자의 환원반응을 수행하였다.
기체가 질소로 치환되었는지의 여부는 기체분석기에서 측정된 산소농도가 0이 되었는지를 확인하여 결정하였다. 기체의 치환이 완료되면 질소와 천연가스의 혼합기체를 주입하여 산소전달 입자의 환원반응을 수행하였다. 산소전달 입자의 환원반응에 의해 연료반응기 내부의 온도가 감소하여 740^oC 이하가 되면 기체를 질소로 교체하였으며, 기체가 치환된 후 다시 공기를 주입하여 산소전달 입자의 산화반응을 수행하였다.
5 MWth 급 시스템을 설계 및 건설하였으며¹⁾, 여러가지 산소전달입자들의 상압, 고압 반응 특성을 측정 및 해석하고 반응성에 미치는 변수들의 영향을 측정 및 비교하여 최종적으로 N016-R4 입자를 최적 산소전달입자로 선정하였다⁸⁾. 또한, 0.5 MWth 급 가압 케미컬루핑 연소시스템에 적용하기 위해 대량으로 생산된 N016-R4 입자를 이용하여 고속유동층-기포 유동층으로 구성된 2탑 가압 유동층 시스템에서 수력학특성 및 고체순환특성을 측정 및 해석하였으며⁹⁾, 0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소 시스템에서 공기반응기 내부의 고체 체유량(solid holdup)에 미치는 조업변수의 영향을 측정 및 해석하였고¹⁰⁾, 상압, 회분식 반응조건에서 환원반응특성에 미치는 용량 (연료 유량)과 산화-환원 반복횟수의 영향을 확인한바 있다¹⁾.
CO₂ 선택도가 높을수록 고농도로 CO₂를 원천분리 할 수 있음을 의미한다¹⁾. 반응기에서 배출되는 기체의 농도(CH₄, CO₂, CO, H₂, O₂) 는 온라인 기체분석기(Advanced Optima, Hartmann & Braun Co., Zurich, Swiss)를 사용하여 실시간으로 측정하였다.
본 연구팀에서는 발전효율이 높은 NGCC 시스템으로 적용하기 위한 고압 케미컬루핑 시스템의 개발을 위해 0.5 MWth 급 시스템을 설계 및 건설하였으며¹⁾, 여러가지 산소전달입자들의 상압, 고압 반응 특성을 측정 및 해석하고 반응성에 미치는 변수들의 영향을 측정 및 비교하여 최종적으로 N016-R4 입자를 최적 산소전달입자로 선정하였다⁸⁾. 또한, 0.
기체의 치환이 완료되면 질소와 천연가스의 혼합기체를 주입하여 산소전달 입자의 환원반응을 수행하였다. 산소전달 입자의 환원반응에 의해 연료반응기 내부의 온도가 감소하여 740^oC 이하가 되면 기체를 질소로 교체하였으며, 기체가 치환된 후 다시 공기를 주입하여 산소전달 입자의 산화반응을 수행하였다. 이때 산소전달 입자의 산화반응은 발열반응이므로 연료반응기 내부의 온도가 다시 증가하게 되며 원하는 초기 반응온도에도 달하면 공기량과 질소량을 변화시켜 급격한 온도상승이 일어나지 않도록 제어하였다.
,e)를 이용하여 제어하였다. 연료반응기에 약 453 kg (고체층 높이 0.80 m) 의산소전달입자를 장입하였으며 공기를 주입하면서 온도를 상승시켜 반응기의 온도가 900℃ 이상이 되면, 주입되는 기체를 공기에서 질소로 교체하여 반응기 내부의 기체를 치환하였다. 기체가 질소로 치환되었는지의 여부는 기체분석기에서 측정된 산소농도가 0이 되었는지를 확인하여 결정하였다.
산소전달 입자의 환원반응에 의해 연료반응기 내부의 온도가 감소하여 740^oC 이하가 되면 기체를 질소로 교체하였으며, 기체가 치환된 후 다시 공기를 주입하여 산소전달 입자의 산화반응을 수행하였다. 이때 산소전달 입자의 산화반응은 발열반응이므로 연료반응기 내부의 온도가 다시 증가하게 되며 원하는 초기 반응온도에도 달하면 공기량과 질소량을 변화시켜 급격한 온도상승이 일어나지 않도록 제어하였다.
5 MWth 급 가압 케미컬루핑 연소시스템에서 N016-R4 입자의 환원반응성을 확인하기 위해 공기반응기와 연료반응기 사이의 고체순환이 없는 회분식 반응조건에서 실험을 수행하였다. 이를 위해 상부 루프 실과 연료반응기 사이, 연료반응기와 하부 루프실 사이의 배관에 blind flange를 설치하여 공기반응기와 연료반응기를 분리하였으며 가압 조건에서 연료 반응기의 압력은 후단에 설치된 압력제어밸브 (pressure control val.,e)를 이용하여 제어하였다. 연료반응기에 약 453 kg (고체층 높이 0.
5 MWth 급 가압케미컬루핑 연소시스템의 배치도 및 각 부분의 명칭을 나타내었다. 전체 시스템은 고속유동층(transport bed) 조건에서 조업되는 공기반응기(air reactor), 공기반응기에서 비산된 입자를 포집하는 공기반응기사이클론(air reactor cyclone), 공기반응기 사이클론에서 포집된 입자를 연료반응기로 재순환시키는 상부 루프실(upper loop seal), 기포유동층(bubbling bed) 조건에서 조업되는 연료반응기(fuel reactor), 산소전달 입자를 연료반응기로부터 공기반응기로 재순환시키는 하부 루프실(lower loop seal), 전체 시스템의 구동(start-up) 과정에서 반응기를 예열하기 위한 공기반응기 예열기 및 연료반응기 예열기 등으로 구성되어 있다. 전체 시스템은 고온, 고압에서 조업할 수 있도록 하기 위해 내부는 내화물로 제작하였으며 외부는 SUS304로 제작하였고 각 반응기 외부를 보온하였다.
전체 시스템은 고속유동층(transport bed) 조건에서 조업되는 공기반응기(air reactor), 공기반응기에서 비산된 입자를 포집하는 공기반응기사이클론(air reactor cyclone), 공기반응기 사이클론에서 포집된 입자를 연료반응기로 재순환시키는 상부 루프실(upper loop seal), 기포유동층(bubbling bed) 조건에서 조업되는 연료반응기(fuel reactor), 산소전달 입자를 연료반응기로부터 공기반응기로 재순환시키는 하부 루프실(lower loop seal), 전체 시스템의 구동(start-up) 과정에서 반응기를 예열하기 위한 공기반응기 예열기 및 연료반응기 예열기 등으로 구성되어 있다. 전체 시스템은 고온, 고압에서 조업할 수 있도록 하기 위해 내부는 내화물로 제작하였으며 외부는 SUS304로 제작하였고 각 반응기 외부를 보온하였다. 공기반응기의 하부 직경은 0.
연료전화율은 주입된 연료의 몰수 중 반응한 연료의 몰수를 의미하며 식 (3) 과같이 정의된다. 주입된 연료의 몰수는 각 실험조건에서 주입되는 기체의 유량과 농도를 이용하여 결정하였고, 반응한 연료의 몰수는 배출기체 중 CO₂와 CO 의 농도를 이용하여 계산하였다. 연료전화율을 통해 연료 반응기에 주입된 연료기체가 산소전달입자와 어느 정도 반응하였는지를 확인할 수 있다¹⁾.
4(d)에 나타난 바와 같이 환원 반응 실험 동안 연료전화율과 CO₂ 선택도 모두 증가한 후 일정한 값을 나타내었다. 향후 각 조업 조건에서 측정된 연료전화율과 CO₂ 선택도의 비교에서는 천연가스 주입 후 5분 이후의 분석값을 사용하여 계산한 값들을 사용하였다.

대상 데이터

0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소시스템에서 산소전달 입자로는 기존 연구에 의해 최적 산소 전달 입자로 선정된 N016-R4 입자를 사용하였다. N016-R4 입자는 한국전력공사 전력연구원에서 분무건조법에 의해 제조되었다¹⁾.
전체 시스템은 고온, 고압에서 조업할 수 있도록 하기 위해 내부는 내화물로 제작하였으며 외부는 SUS304로 제작하였고 각 반응기 외부를 보온하였다. 공기반응기의 하부 직경은 0.3 m, 상부직경은 0.25 m 이며 공기반응기 바닥으로부터 높이 2.0 m부터 2.5 m까지의 구간에서 직경이 변화되도록 하였고 총 높이는 18 m이다. 연료반응기의 하부직경은 0.
반응기체로 환원반응 동안에는 질소와 천연가스 (도시가스)의 혼합기체를 사용하였고 산화반응 동안에는 공기를 사용하였으며 환원반응과 산화반응 사이에 기체 교환(purge)을 위해 질소를 사용하였다. Table 2에는 본 실험에 사용한 천연가스의 대표적인 조성을 나타내었다.
81 m까지의 구간에서 직경이 변화되도록 하였으며 총 높이는 3 m이다. 상부 루프 실과 하부 루프실은 입자가 유입되고 배출되는 방향만 다르게 하여 동일한 형태와 크기로 제작되었으며 직경 0.15 m의 관이 U자로 설치된 형태로 총 높이는 2.4 m 로 제작되었다.
5 m까지의 구간에서 직경이 변화되도록 하였고 총 높이는 18 m이다. 연료반응기의 하부직경은 0.5 m, 상부직경은 0.85 m이며, 연료반응기 바닥으로부터 높이 1.5 m부터 1.81 m까지의 구간에서 직경이 변화되도록 하였으며 총 높이는 3 m이다. 상부 루프 실과 하부 루프실은 입자가 유입되고 배출되는 방향만 다르게 하여 동일한 형태와 크기로 제작되었으며 직경 0.

성능/효과

Fig. 4(a)와 같이 전체 반응시간 동안 질소와 천연가스 유량은 일정하게 유지되었다. 연료반응기 내부 온도는 Fig.
한편 Fig. 5(c)에 나타난 바와 같이 공기가 주입되면 공기 중에 포함된 산소는 모두 산소전달입자와 반응하여 소모되었으며 산화반응이 종료되어가면서 산소농도가 다시 증가하는 경향을 나타내었다.
1) 온도가 증가함에 따라 연료전환율과 CO₂ 선택도 모두 증가하는 경향을 나타내는 반면 기체 유속이 증가함에 따라 연료전화율과 CO₂ 선택도가 감소하는 경향을 나타내었다.
2) 용량(천연가스 유량)이 증가함에 따라 연료 전화율은 지속적으로 증가하는 경향을 나타내었으나 CO₂ 선택도는 증가하여 최대점을 보인 후 감소하는 경향을 나타내었으며, 이는 배출되는 CO 농도의 경향과 반비례하게 나타났다.
3) 압력이 증가함에 따라 연료전화율과 CO₂ 선택도가 감소하는 경향을 나타내었으며 이는 용량이 동일한 조건에서 압력이 증가함에 따라 주입되는 질소의 유량이 증가하고 이로 인해 천연가스의 농도가 감소하므로 반응성이 저하되기 때문으로 사료되었다.
4) 결과적으로 0.5 MWth 급 케미컬루핑 연소 시스템의 연속운전 조건에서 반응성을 높게 유지하기 위해서는 연료반응기의 온도를 높게 유지하고, 연료 반응기의 기체유속은 낮게 유지하며, 상부 루프실과 하부 루프실에 공급되는 질소 또는 다른 불활성 기체의 유량을 가능한 낮게 유지하는 것이 유리한 것으로 사료되었다.
1 MWth (천연가스 유량 140 NL/min) 조건에서 총 기체유량(천연가스 유량은 일정하게 유지하고 질소의 유량만 변화)과 온도 변화에 따라 측정된 결과를 나타내었다. Fig. 6의 결과와 마찬가지로 천연가스 유량이 동일한 조건에서 총 기체 유량이 증가함에 따라 기체유속이 증가하여 기체의 층내 체류 시간이 감소하고, 질소 유량 증가에 따른 천연가스의 농도 감소 영향도 함께 작용하여 연료전화율과 CO₂ 선택도가 감소하는 경향을 나타내었다. 또한, Fig.
이는 총 기체유량이 일정한 조건에서 천연가스 유량이 증가함에 따라 초기에는 천연가스 농도 증가에 따른 반응성 개선이 있으나 천연가스 유량이 계속적으로 증가하면 입자로부터 공급되는 산소량에 한계가 있어 반응성이 저하되기 때문으로 해석될 수 있었다. 결과적으로 CO₂ 선택도를 높게 유지하기 위해서는 지속적인 산소공급, 즉 산화된 산소전달 입자의 고체 순환이 필요한 것으로 사료되었다. 한편, Fig.
이는 총 기체유량이 일정한 조건에서 천연가스 유량이 증가함에 따라 초기에는 천연가스 농도 증가에 따른 반응성 개선이 있으나 천연가스 유량이 계속적으로 증가하면 입자로부터 공급되는 산소량에 한계가 있어 반응성이 저하되기 때문으로 해석될 수 있었다. 결과적으로 CO₂ 선택도를 높게 유지하기 위해서는 지속적인 산소공급, 즉 산화된 산소전달 입자의 고체 순환이 필요한 것으로 사료되었다. 한편, Fig.
8에는 1 bar 조건에서 용량(천연가스 유량) 증가에 따른 (a) 연료전화율과 (b) CO₂ 선택도의 변화를 나타내었다. 그림에 나타난 바와 같이 주어진 온도와 기체유속 조건에서 용량이 증가(총 기체 유량이 일정한 조건에서 천연가스의 유량은 증가하고 질소의 유량은 감소)함에 따라 연료전화율은 지속적으로증가하는 경향을 나타내었으나 배출되는 기체 중 불완전연소에 의해 배출되는 CO 농도가 증가하는 경향을 나타내었다.
10(d)에 나타난 바와 같이 용량이 증가함에 따라 미반응 CH₄의 농도는 계속적으로 감소하지만 불완전연소에 의한 CO 농도는 감소한 후 급격히 증가하는 것으로 나타났다. 따라서 용량이 증가함에 따라 연료전화율(총 배출 기체 중 CO+CO₂의농도)은 지속적으로 증가하는 것으로 나타나지만 CO₂ 선택도(배출기체 중 CO₂의 농도)는 증가한 후 감소하는 것으로 해석할 수 있다. 결과적으로 CO₂ 선택도를 높게 유지하기 위해서는 지속적인 산소공급, 즉 산화된 산소전달입자의 고체순환이 필요한 것으로 사료되었다.
6의 결과와 마찬가지로 천연가스 유량이 동일한 조건에서 총 기체 유량이 증가함에 따라 기체유속이 증가하여 기체의 층내 체류 시간이 감소하고, 질소 유량 증가에 따른 천연가스의 농도 감소 영향도 함께 작용하여 연료전화율과 CO₂ 선택도가 감소하는 경향을 나타내었다. 또한, Fig. 6과 마찬가지로 반응온도가 증가함에 따라 연료 전화율과 CO₂ 선택도가 증가하는 경향을 나타내었으며, CO₂ 선택도의 경우가 온도증가에 의한 반응성 개선 효과가 더욱 뚜렷하게 나타났다.
그림에 나타난 바와 같이 연료전환율과 CO₂ 선택도 모두 온도가 증가함에 따라 증가하는 경향을 나타내었다. 한편 천연가스와 함께 주입되는 질소유량이 증가함에 따라 전체 주입기체의 유량이 증가하므로 기체 유속이 증가하여 기체의 층내 체류시간이 감소하고 천연가스의 농도가 감소하므로 연료전화율과 CO₂ 선택도가 감소하는 경향을 나타내었다.

참고문헌 (10)

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H. J. Ryu, D. Lee, H. Nam, S. H. Jo, S. Y. Lee, and J. I. Baek, "Effect of operating variables on solid holdup in an air reactor of 0.5 MWth chemical looping combustion system", Journal of Energy & Climate Change, Vol. 13, No. 2, 2018, pp. 145-153, doi: https://doi.org/10.7316/KHNES.2018.29.6.635.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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