[논문]Mesopore-selective incorporation of strong Brønsted acid catalytic sites via aluminium grafting on hierarchically porous siliceous MFI zeolite

Kim, Wookdong; Kim, Jeong-Chul; Lee, Seungjun; Kim, Jaeheon; Ryoo, Ryong

doi:10.1016/j.micromeso.2020.110353

[해외논문] Mesopore-selective incorporation of strong Brønsted acid catalytic sites via aluminium grafting on hierarchically porous siliceous MFI zeolite

Microporous and mesoporous materials : the official journal of the International Zeolite Association, v.305, 2020년, pp.110353 -

Kim, Wookdong (Center for Nanomaterials and Chemical Reactions, Institute for Basic Science (IBS)) , Kim, Jeong-Chul (Center for Nanomaterials and Chemical Reactions, Institute for Basic Science (IBS)) , Lee, Seungjun (Center for Nanomaterials and Chemical Reactions, Institute for Basic Science (IBS)) , Kim, Jaeheon (Center for Nanomaterials and Chemical Reactions, Institute for Basic Science (IBS)) , Ryoo, Ryong (Center for Nanomaterials and Chemical Reactions, Institute for Basic Science (IBS))

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Abstract Post-synthetic Al grafting onto the surface silanols in mesoporous MFI zeolite has been investigated in an attempt to obtain a model catalytic material that possesses strong Brønsted acid sites at mesopore surfaces of the zeolite, but not inside the microporous framework. To this end, a siliceous MFI zeolite with a mesopore/micropore hierarchy was synthesized using a meso-micro dual structure-directing diammonium surfactant. The hierarchically porous zeolite was treated with anhydrous AlCl3 for the formation of Si–O–Al bonding with silanols on the mesopore surfaces. According to solid-state 31P NMR spectroscopy of the surface-adsorbed phosphine oxides and catalytic activity for decalin cracking, the Al-grafting treatment performed in the conventional manner resulted in the formation of weak Brønsted acid sites, similar to Al grafting on SBA-15 mesoporous silica. To obtain strong Brønsted acid sites, we have developed a method of heating the AlCl3-grafted zeolite in a controlled-humidity chamber before calcination. The resultant zeolite was catalytically active for cracking of hydrocarbons requiring strong acid sites, but not for methanol-to-hydrocarbon conversion. The results support that the moisture treatment caused a local reconstruction of the initially grafted Al–O–Si framework portion to a strong Brønsted acid site. In addition, our model catalytic zeolite material unveiled the catalytic activity of Brønsted acid sites at the mesopore surfaces in hierarchically porous zeolite in n-octane cracking. Furthermore, we confirmed that this method was effective for other mesoporous MFI zeolites obtained through a post-synthetic desilication route. Highlights Strong acid sites can be generated selectively on the mesopore surface of zeolites. Post-synthetic Al incorporation involves Al grafting and structural reconstruction by steaming. The steaming can convert grafted Al sites into strong acid sites. External and internal reactions with hierarchical zeolites can be assessed separately. Graphical abstract [DISPLAY OMISSION]

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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